三金属氧化物/氮掺杂碳材料催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究

发布时间：2022-01-02 16:04

　　直接甲醇燃料电池（DMFC）是一种用途广泛的能量转换器,具有高效能、环境友好等特点,燃料电池的阴极氧还原反应（ORR）催化剂的活性、成本和寿命等都有待改善。目前,公认的活性最好的ORR催化剂是Pt/C,但其高成本、耐甲醇性差直接阻碍了DMFC的商业化进程。过渡金属及其氧化物由于其固有的活性和足够的稳定性,一直被认为最有潜力替代贵金属Pt基催化剂用于燃料电池阴极氧还原的催化材料。过渡金属氧化物负载于氮掺杂碳的复合材料具有良好的稳定性、耐甲醇性及成本低等特点,作为ORR催化剂的研究已成为此领域的研究热点。首先,本论文将金属的醋酸盐、乙二胺、不同氮源（三聚氰胺/邻苯二胺/二氰二胺）和碳载体（自制石墨烯/BP2000/MWCNT）放入高压反应釜中采用水热法制备催化剂前驱体,然后高温热解制备得到三金属氧化物/氮掺杂碳材料催化剂nano-M₁M₂M₃O₄/N-C-T（M₁、M₂、M₃为不同的过渡金属Zn、Ni、Cu、Mn、Co、Fe的组合）,且制... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 燃料电池简介
        1.1.1 燃料电池的发展历史
        1.1.2 燃料电池的组成及工作原理
        1.1.3 燃料电池的分类、应用及存在问题
    1.2 燃料电池阴极氧还原催化剂的研究进展
        1.2.1 非金属ORR催化剂
        1.2.2 贵金属ORR催化剂
        1.2.3 非贵金属ORR催化剂
            1.2.3.1 非贵金属及其合金催化剂
            1.2.3.2 非贵金属硫化合物
            1.2.3.3 非贵金属氧化物
    1.3 碳材料对氧还原催化剂的影响
        1.3.1 炭黑为碳材料的催化剂
        1.3.2 石墨烯为碳材料的催化剂
        1.3.3 碳纳米管为碳材料的催化剂
    1.4 粒度对氧还原催化剂活性的影响
    1.5 三金属氧化物/氮掺杂碳催化剂及选题依据
    1.6 本论文研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料与试剂
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)分析
        2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析
        2.3.3 傅里叶红外光谱(FT-IR)分析
        2.3.4 拉曼光谱(Raman)分析
        2.3.5 氮气吸脱附(BET)分析
    2.4 电化学研究
        2.4.1 工作电极的制备
        2.4.2 氧还原性能的测试
            2.4.2.1 循环伏安(CV)测试
            2.4.2.2 旋转圆盘电极及线性扫描伏安(LSV)测试
            2.4.2.3 计时电流(i-t)测试
第三章 三金属氧化物/氮掺杂碳催化剂及其电催化ORR性能研究
    3.1 还原氧化石墨烯的制备及表征
        3.1.1 还原氧化石墨烯的制备
        3.1.2 还原氧化石墨烯的表征
            3.1.2.1 X射线衍射分析
            3.1.2.2 电子显微镜分析
            3.1.2.3 傅立叶红外光谱分析
            3.1.2.4 拉曼光谱分析
    3.2 三金属氧化物催化剂nano-M_1M_2M_3O_4/N-C的制备
    3.3 三金属氧化物催化剂nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的催化ORR性能
        3.3.1 碳载体对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
            3.3.1.1 nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的电催化行为及表征
            3.3.1.2 石墨烯掺杂氮对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
            3.3.1.3 氮源对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
            3.3.1.4 碳载体对nano-M_1M_2M_3O_4/N-C的ORR性能的影响
        3.3.2 热解温度对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO-T的ORR性能的影响
        3.3.3 金属多元性及其本身性质对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
            3.3.3.1 金属的多元性对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
            3.3.3.2 金属性质对nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影响
        3.3.4 催化剂nano-CuCoFeO_4/N-rGO的电化学稳定性
        3.3.5 催化剂nano-CuCoFeO_4/N-rGO的耐甲醇性
    3.4 本章小结
第四章 金属氧化物粒径对nano-CuCoFeO_4/N-rGO催化活性影响
    4.1 不同粒径Fe_3O_4/N-rGO的制备及电催化ORR性能
        4.1.1 不同粒径的Fe_3O_4纳米粒子的制备及表征
        4.1.2 不同粒径的催化剂Fe_3O_4/N-rGO的制备、表征及电催化性能
    4.2 不同粒径的三金属催化剂nano-CuCoFeO_4/N-rGO的制备及电催化性能
        4.2.1 乙二胺控制制备催化剂nano-CuCoFeO_4/N-rGO的粒径及其催化性能
        4.2.2 水热温度控制制备催化剂nano-CuCoFeO_4/N-rGO的粒径及其催化性能.
    4.3 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
研究生期间发表论文情况


【参考文献】：
期刊论文
[1]钴/氮掺杂碳催化剂及其氧还原催化机理研究[J]. 姜孟秀,张晶,李月华,张蓉.  电化学. 2017(06)
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[5]基于燃料电池的无人飞机混合动力系统设计[J]. 王珂,陈维荣,李奇,赵振元.  电源技术. 2013(02)
[6]氮掺杂石墨烯的制备及其电催化氧气还原性能[J]. 马贵香,赵江红,郑剑锋,朱珍平.  新型炭材料. 2012(04)
[7]氢燃料电池在电力系统后备电源的应用研究[J]. 张富刚,樊越甫,刘方,刘海东.  高压电器. 2012(02)
[8]贵金属催化剂的应用研究进展[J]. 卢雯婷,陈敬超,冯晶,于杰.  稀有金属材料与工程. 2012(01)
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硕士论文
[1]不同粒度和形貌纳米铁酸铜和纳米氧化铁的制备、结构相变及其性能研究[D]. 张文娟.太原理工大学 2017
[2]铁基双金属/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能[D]. 柳璐.太原理工大学 2016
[3]大孔径Au/C-SiO2复合催化剂的合成及选择性还原芳香硝基化合物[D]. 宋荣荣.上海师范大学 2016
[4]石墨烯基非贵金属氧还原催化剂的开发与应用[D]. 王群峰.中南大学 2014



本文编号：3564473