甲烷化学链制氢协同制备H 2 /CO比可调合成气基础研究

发布时间：2022-02-19 09:54

　　H2和合成气是重要的化工原料气。当前,甲烷水蒸气催化重整是制备H2和合成气的主要方式。甲烷水蒸气催化重整工艺存在流程复杂,能耗和设备投资大等缺点。开展简洁和高效的甲烷制H2和合成气工艺势在必行。此外,温室气体排放引发的气候问题受到全球各界的广泛关注。H2和合成气制备过程中温室气体CO2的捕集和利用也是当前研究热点之一。甲烷化学链干重整联合制氢是基于化学链概念开发的新型能源转化技术,对于实现H2和合成气制备过程中能源转化效率提高和温室气体零排放具有重要的意义。本文围绕甲烷化学链制氢过程还原气体（CH4,CH4/CO2）和铁基载氧体之间反应展开实验研究。在小型流化床反应器中,考察了铁基载氧体与还原气体反应过程载氧体积碳特性;探讨了载体和反应条件对积碳的影响;探索了铁基载氧体的还原与甲烷干重整反应之间的耦合机制。主要工作和研究结论如下所示:考察了铁基载氧体表面积碳形成的机制和反应温度（800～900℃）和CH4浓度（20～100 vol.%）对积碳的影响。结果显示,载氧体表面单质Fe的形成是积碳的主要原因,降低反应温度和CH4浓度可以缓解载氧体表面积碳速度。单质Fe会催化甲烷裂解反应并加速甲... 

【文章来源】：东南大学江苏省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：109 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 课题的研究背景及意义
    1.2 甲烷化学链制氢或合成气技术
        1.2.1 化学链制氢技术
        1.2.2 甲烷化学链部分氧化技术
        1.2.3 甲烷化学链水蒸汽重整技术
        1.2.4 甲烷化学链干重整技术
        1.2.5 甲烷化学链转化技术研究总结
    1.3 课题研究内容及技术路线
        1.3.1 课题研究内容
        1.3.2 课题研究技术路线
第二章 甲烷化学链制氢铁基载氧体积碳特性
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 载氧体制备
        2.2.2 载氧体表征
        2.2.3 小型流化床反应器及实验步骤
        2.2.4 数据处理
    2.3 Fe_2O_3/Al_2O_3载氧体表面积碳特性
    2.4 还原温度和甲烷浓度对积碳的影响
    2.5 Fe_2O_3/ MgAl_2O_4载氧体积碳特性
    2.6 积碳物理形貌
    2.7 本章小节
第三章 惰性载体对铁基载氧体积碳特性的影响
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 载氧体制备
        3.2.2 实验方法及数据处理
        3.2.3 载氧体表征
    3.3 载氧体物理化学特性表征
    3.4 新鲜铁基载氧体积碳与反应活性
    3.5 循环反应后载氧体积碳和反应活性
    3.6 载氧体CH_4-TPR测试
    3.7 积碳表征
    3.8 本章小节
第四章 还原气氛中加入CO_2对铁基载氧体表面积碳的影响
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 载氧体制备
        4.2.2 实验方法与数据分析
        4.2.3 载氧体表征
    4.3 混合气体(CH_4,CO_2)与铁基载氧体反应特性
    4.4 还原气体加入CO_2对铁基载氧体制氢特性的影响
    4.5 混合气体(CH_4,CO_2)与还原后的铁基载氧体反应特性
    4.6 还原气体加入CO_2对铁基载氧体积碳特性的影响
    4.7 本章小节
第五章 化学链制氢联合甲烷干重整热力学分析
    5.1 引言
    5.2 化学链干重整联合制氢技术
    5.3 模型建立及数据处理
    5.4 还原反应器Fe_2O_3还原和CH_4转化特性
    5.5 干重整反应器CH_4/CO_2转化特性
    5.6 蒸汽反应器和空气反应器铁氧化物氧化特性
    5.7 本章小节
第六章 化学链制氢联合甲烷干重整实验研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
    6.3 铁氧化物还原深度对甲烷干重整的影响
    6.4 CH_4/CO_2比对甲烷干重整和制氢的影响
    6.5 载氧体循环特性
    6.6 铁氧化物与CH_4和CO_2混合气反应机制
    6.7 甲烷干重整过程铁基载氧体积碳特性
    6.8 本章小节
第七章 总结与展望
    7.1 全文总结
    7.2 本文创新点
    7.3 后续工作展望
致谢
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间的学术成果


【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3632687