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UiO-66系列膜的制备及其液体分离性能研究

发布时间:2022-12-22 00:50
  UiO-66系列材料是由锆金属中心离子与对苯二甲酸及其衍生物配位形成的一类刚性金属有机骨架材料(MOFs)。作为一种典型的锆基MOFs材料,UiO-66具有良好的稳定性,其结构可在500℃保持稳定,并且可在水和DMF、丙酮等有机溶剂中长时间稳定存在,同时还具有较强的耐酸性和一定的耐碱性,克服了多数MOFs材料热稳定性和化学稳定性较差的缺点,故UiO-66及其同族MOFs材料是理想的膜材料。但是UiO-66系列材料本身的生长特点使其难以形成连续的膜层,同时UiO-66系列膜的制备条件也比较苛刻,使得制备连续UiO-66系列膜的难度远大于报道较多的Zn-ZIFs膜,因此文献中关于UiO-66系列膜的报道比较少。本文根据UiO-66系列材料的生长特性,采用不同的制膜方法和策略,在多孔氧化铝陶瓷管式载体上制备了 UiO-66系列管式膜,并对其渗透分离性能进行研究,特别是基于其稳定性,根据膜极性和孔径等结构特点,将其应用于渗透蒸发、纳滤等液体分离领域。主要研究内容和结果如下:(1)采用晶种生长法在α-Al2O3管式载体内表面合成了连续的UiO-66膜,... 

【文章页数】:139 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
主要符号表
1 绪论
    1.1 MOFs材料的发展概况
    1.2 MOFs膜制备的研究进展
        1.2.1 原位晶化法
        1.2.2 晶种生长法
        1.2.3 载体表面化学修饰法
        1.2.4 同源金属诱导法
        1.2.5 其他合成方法
    1.3 MOFs膜在液体分离领域的应用
        1.3.1 MOFs膜在渗透蒸发领域的应用
        1.3.2 MOFs膜在反渗透领域的应用
    1.4 本文主要研究思路
2 实验部分
    2.1 实验原料
    2.2 载体预处理与膜的制备
    2.3 样品的表征
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 扫描电镜(SEM)和能量色散X射线光谱(EDX)
        2.3.3 傅立叶红外光谱(FT-IR)
        2.3.4 氮气吸附-脱附试验
        2.3.5 接触角测试
        2.3.6 紫外-可见分光谱图(UV-Vis)
    2.4 膜渗透分离性能评价
        2.4.1 单组份气体渗透性能测试
        2.4.2 渗透蒸发分离性能测试
        2.4.3 纳滤性能测试
3 晶种生长法制备UiO-66膜及其渗透蒸发分离甲醇/甲基叔丁基醚混合物性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 UiO-66晶种的制备
        3.2.2 晶种层的引入及UiO-66膜的合成
        3.2.3 UiO-66膜渗透性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 UiO-66晶种的制备
        3.3.2 UiO-66晶种的XRD和FT-IR表征
        3.3.3 载体上晶种层的引入
        3.3.4 UiO-66膜的制备
        3.3.5 水和乙酸对UiO-66膜形成的影响
        3.3.6 UiO-66膜的单组份气体渗透性能
        3.3.7 UiO-66膜渗透蒸发性能
        3.3.8 晶种生长法制备UiO-66-NH_2膜及渗透分离性能
    3.4 本章小结
4 ZrO_2诱导制备UiO-66-NH_2膜及其渗透蒸发模拟汽油脱硫性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 ZrO_2溶胶的配制
        4.2.2 载体表面引入ZrO_2粒子层
        4.2.3 UiO-66-NH_2膜的合成
        4.2.4 UiO-66-NH_2膜渗透性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 ZrO_2粒子相态的变化及其对UiO-66-NH_2膜形成的影响
        4.3.2 ZrO_2粒子层诱导制备UiO-66-NH_2膜
        4.3.3 ZrO_2粒子层在UiO-66-NH_2膜形成中的作用
        4.3.4 UiO-66-NH_2膜单组份气体渗透性能
        4.3.5 UiO-66-NH_2膜渗透蒸发脱硫性能
        4.3.6 ZrO_2诱导制备其他UiO-66系列膜及其脱硫性能
    4.4 本章小结
5 流动法制备UiO-66膜及其纳滤脱除水中对硝基苯酚性能
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 流动法制备UiO-66膜及其后修饰
        5.2.2 UiO-66膜的渗透性能测试
    5.3 实验结果与讨论
        5.3.1 UiO-66膜的制备
        5.3.2 合成时间和流速对UiO-66膜形成的影响
        5.3.3 UiO-66膜渗透性能
        5.3.4 后修饰对UiO-66膜性能的影响
        5.3.5 操作条件对P-UiO-66膜分离性能的影响
        5.3.6 P-UiO-66膜的稳定性
    5.4 本章小结
6 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 创新点
    6.3 展望
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]高稳定性金属有机骨架UiO-66的合成与应用[J]. 韩易潼,刘民,李克艳,左轶,张国亮,张宗超,郭新闻.  应用化学. 2016(04)

博士论文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其渗透蒸发性能研究[D]. 孙国锋.大连理工大学 2012

硕士论文
[1]UiO-66类型MOFs材料的合成及其气体吸附性能研究[D]. 黄钰婷.华南理工大学 2012



本文编号:3723101

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