新型低温固体氧化物燃料电池复合材料制备与器件设计

发布时间：2017-05-18 00:05

  本文关键词：新型低温固体氧化物燃料电池复合材料制备与器件设计，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：由于一直以来世界能源系统的不合理性,使得目前能源问题和环境问题已经到了极其严峻的地步。这就迫使我们不得不寻找新的清洁的能源技术来缓解并消除目前的能源和环境负担。在众多的清洁能源技术形式中,固体氧化物燃料电池(SOFC)技术脱颖而出,被认为是21世纪最有希望的能源技术。然而,现阶段固体氧化物燃料电池依然面临着很多问题,短期内还很难投入使用。常规的固体氧化物燃料电池通常是由两个具有催化活性的混合离子电子导体多孔电极夹着一层致密的纯离子导体的电解质层构成的。这种经典的设计思路在保证其能够完美实现燃料电池电化学功能的同时也带来了一些不可避免的弊端。电解质层只能使用纯离子导体材料造成材料上非常苛刻的限制,一旦电解质层出现电子导电情况,电池的性能就会大打折扣。同时为了获得高的离子电导率,操作温度需要非常高,带来制备、维护以及匹配材料方面的困难。三层结构引入两个界面,这样可能因为热匹配和扩散反应等问题使得两个性能很好地材料无法组合使用。多层结构、高温运行和高温陶瓷制备路线带来昂贵的材料成本、制造成本和维护成本,同时还带来单体堆的设计、封装方面的困难,使得其很难廉价化。因此,放弃使用纯离子导电材料制备电解质层的设计思路,彻底解除其对材料的限制,转而探索新型的SOFC设计思路,对于SOFC的低温化、廉价化、实用化有非常重要的意义。本论文主要工作是尝试制备出高性能低温SOFC,同时探索全新形式的SOFC设计思路。第一章,简单介绍了燃料电池的发展史以及燃料电池电化学反应过程所涉及的一些热力学、动力学理论模型,并围绕燃料电池的能量转换过程展开进一步的理论探究。尝试分析分子层面能量转换的具体过程,从分子层面给出一个燃料电池理论电效率的一种解释。第二章,用sol-gel法制备了铽掺杂氧化铈TDC,并跟层状氧化物半导体材料LNCA进行了异质复合,明显改善了材料的离子输运特性,制备的单电池在460-500°C温区内获得了190-610 m W cm-2的峰值功率输出,远远高于用纯TDC作为电解质制备的单电池的性能(在550-700°C温区内峰值功率密度为60-152m W cm-2)。随后本文采用一步法制备了表面复合碳酸钠的铽掺杂氧化铈材料C-TDC,并且跟层状氧化物半导体材料LNCA进行了异质复合,进一步改善了异质复合离子电导,使单电池器件可以在415°C时获得350 m W cm-2的峰值功率密度。第三章,研究了不同复合体系的电化学性能,对比了多元复合体系C-TDC/LNCA、C-TDC/LSCF和C-TDC/LNCA/LSCF用于燃料电池制备时的性能差异。发现C-TDC/LNCA体系在500°C时表现出最好的性能,而C-TDC/LSCF体系在600°C时性能最优,C-TDC/LNCA/LSCF体系在500-600°C温区都表现出中等的性能。第四章,筛选具有p型半导体特性的e/H+/O2-三元共传导层状氧化物材料LNCA和在低氧分压下具有n型半导体特性的e/O2-二元传导材料TDC+Co分别作为阳极和阴极,设计制备了双层结构的p-n结型燃料电池,获得了优异的低温性能。第五章,总结了本论文的主要工作,并指出针对不同的应用领域应该设计不同类型的燃料电池,描绘出一幅非常有吸引力的农村清洁能源体系愿景。
【关键词】：LT-SOFC 复合离子导体材料 p-n结型燃料电池 物理电化学
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;TB33
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 燃料电池简介10-14
• 1.1.1 燃料电池发展史10-11
• 1.1.2 燃料电池热力学11-13
• 1.1.3 燃料电池反应动力学13-14
• 1.2 对燃料电池的直观理解与能量转换过程14-20
• 1.2.1 燃料电池极化过程的直观理解14-16
• 1.2.2 燃料电池能量转换过程16-20
• 1.3 燃料电池的分类20
• 1.4 固体氧化物燃料电池简述20-21
• 1.5 固体氧化物燃料电池的特点和工作原理21
• 1.5.1 新型固体氧化物燃料电池21
• 1.6 本论文的研究内容21-22
• 第二章 体异质结型固体氧化物燃料电池的制备22-36
• 2.1 引言22-25
• 2.2 基于BHJ原理的固体氧化物燃料电池(BJFC）设计与研究25-27
• 2.2.1 材料选择与设计25-27
• 2.3 材料与BJFC的制备与表征27-29
• 2.3.1 材料制备27
• 2.3.2 单电池结构优化与制备27-28
• 2.3.3 产物物相分析28
• 2.3.4 产物的形貌分析28-29
• 2.3.5 单电池电化学性能表征29
• 2.3.6 热重分析29
• 2.4 结果与讨论29-35
• 2.4.1 材料表征29-31
• 2.4.2 器件表征31-35
• 2.5 本章总结35-36
• 第三章 BJFC的优化设计与不同复合材料的电化学性能研究36-48
• 3.1 引言36
• 3.2 基于碳酸盐表面复合材料的低温固体氧化物燃料电池研究36-41
• 3.2.1 材料制备与器件制备36-37
• 3.2.2 产物物相和形貌分析37
• 3.2.3 电化学性能测试37
• 3.2.4 结果与讨论37-40
• 3.2.4.1 材料表征37-39
• 3.2.4.2 器件表征39-40
• 3.2.5 小结40-41
• 3.3 不同复合体系用于新型BJFC的电化学性能对比41-47
• 3.3.1 原料准备与器件制备与测试41
• 3.3.2 原料物相和形貌分析41
• 3.3.3 结果与讨论41-47
• 3.3.3.1 材料表征42-43
• 3.3.3.2 器件表征43-47
• 3.3.4 小结47
• 3.4 本章总结47-48
• 第四章 P-N结型燃料电池的从头设计与研究48-63
• 4.1 引言48
• 4.2 P-N结型燃料电池的设计48-51
• 4.2.1 电极材料的设计与选择48-50
• 4.2.2 燃料电池工作原理设计50-51
• 4.3 实验51-52
• 4.3.1 样品制备51-52
• 4.4 结果与讨论52-61
• 4.4.1 材料表征分析52-55
• 4.4.2 器件表征55-56
• 4.4.3 整流特性分析56-61
• 4.5 本章总结61-63
• 第五章 结论和愿景63-68
• 5.1 结论63-64
• 5.2 愿景64-67
• 5.3 尚待解决的问题67-68
• 参考文献68-75
• 攻读硕士学位期间取得的科研成果75-77
• 致谢77

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本文编号：374740