过渡金属复合能源材料的制备与电催化水解研究
发布时间：2023-03-09 18:04
随着日益耗竭的化石燃料带来的能源危机和环境污染问题,在众多清洁能源中,氢气以高能源密度、环保、无污染、可再生的优点成为最理想的传统能源替代品。基于一对耦合的阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)组成的电催化水解系统被认为是最有前景、绿色的制氢途径。当前,HER和OER所用最好的催化剂是Pt/C和Ir(Ru)O2等贵金属材料,由于其低地球储量和高成本限制了商业化的推广。过渡金属基复合能源材料以其可调的d电子结构、取材丰富、价态多样等优势,成为最优秀、有前途的候选者。因此,我们设计并制备了真正意义上高效、稳定的析氢/析氧过渡金属复合电催化材料,并对其催化性能进行了深入研究,主要内容如下:(1)S掺杂NiCo复合材料的制备及高效析氢性能研究。电解水制氢系统的巨大挑战之一是受到地球上丰富和高活性阴极电催化剂的限制;通过一步电化学沉积法,开发了一种简单的S阴离子掺杂策略在Ni泡沫(NF)上获得了S掺杂的NiCo复合材料(S-NiCo@50)。讨论了合适的S掺杂量,由于S边缘提供了丰富的活性位,发现掺杂的S在降低析氢过电位上扮演着至关重要的角色;XPS光谱证实了这一点...
【文章页数】：184 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化水解理论
1.2.1 电催化析氢机理
1.2.2 电催化析氧机理
1.3 过渡金属电催化水解能源材料的现状与分类
1.3.1 过渡金属硫族化物
1.3.2 过渡金属磷化物
1.3.3 过渡金属氧/氢氧化物
1.3.4 过渡金属碳/氮/硼化物
1.3.5 过渡金属合金
1.4 过渡金属电催化水解能源材料的合成方法
1.4.1 水(溶剂)热法
1.4.2 化学气相沉积法
1.4.3 高温热解法
1.4.4 电化学技术
1.5 本课题提出及研究内容
第2章 S掺杂NiCo复合材料的制备及高效析氢性能研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 合成三元S掺杂NiCo催化剂
2.2.3 合成二元Ni-S,Co-S和 Ni-Co催化剂
2.2.4 DFT计算
2.2.5 电化学测试
2.2.6 仪器与表征
2.3 结果与讨论
2.3.1 S-NiCo形成机理和结构表征
2.3.2 S-NiCo形貌
2.3.3 催化HER性能
2.3.4 催化析氢机理及稳定性
2.3.5 整体电解水
2.3.6 DFT计算
2.4 本章小结
第3章 高效非晶态(Ni-Fe)Sx/NiFe(OH)y双功能复合材料的可控合成及大电流电催化水解研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 合成中空的微管/微球(Ni-Fe)Sx/Ni Fe(OH)y复合材料
3.2.3 合成非化学计量比、丰富缺陷的Ni0.96S
3.2.4 合成缺陷的Fe0.96S/Fe(OH)3 超薄纳米片
3.2.5 合成双金属NiFe-OH薄膜
3.2.6 合成Fe(OH)3纳米片
3.2.7 仪器与表征
3.2.8 电化学测量
3.3 结果与讨论
3.3.1 (Ni-Fe)Sx/Ni Fe(OH)y形成机理和结构表征
3.3.2 HER活性和机理
3.3.3 OER活性和机理
3.3.4 电催化整体水解
3.4 本章小结
第4章 组装超高效(Fe-Ni)Cox-OH/Ni3S2 纳米复合电催化剂:碱性水-氢/氧转化机理研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 合成具有S空位和纳米界面的非晶态(Fe-Ni)Cox-OH/Ni3S
4.2.2 合成缺陷的Ni3S2纳米粒子
4.2.3 合成结晶的Ni3S2纳米片
4.2.4 合成其他对比材料
4.2.5 仪器与表征
4.2.6 电化学测量
4.2.7 DFT计算
4.3 结果与讨论
4.3.1 制备机理及结构分析
4.3.2 催化析氢及机理研究
4.3.3 催化析氧及机理研究
4.3.4 HER/OER稳定性后表征及整体水解
4.4 本章小结
第5章 原位核-壳结构耦连超薄纳米片Fe@FexNi O/Ni@Niy CoP复合材料的制备及超高效电催化碱/中性水解
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 制备Fe@FexNi O/Ni@Niy CoP纳米复合材料
5.2.2 制备NiP和 CoP催化剂
5.2.3 制备Ni-CozP催化剂
5.2.4 基准的Pt片和RuO2催化剂
5.2.5 仪器与表征
5.2.6 电化学测量
5.3 结果与讨论
5.3.1 形成机理和结构表征
5.3.2 碱性HER和机理研究
5.3.3 碱性OER和机理研究
5.3.4 碱性水解和析氢/析氧稳定性后表征
5.3.5 中性介质析氢、析氧和水解性能
5.4 本章小结
第6章 总结与展望
6.1 全文总结
6.2 展望
参考文献
致谢
作者研究生期间发表论文
本文编号：3758045
【文章页数】：184 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化水解理论
1.2.1 电催化析氢机理
1.2.2 电催化析氧机理
1.3 过渡金属电催化水解能源材料的现状与分类
1.3.1 过渡金属硫族化物
1.3.2 过渡金属磷化物
1.3.3 过渡金属氧/氢氧化物
1.3.4 过渡金属碳/氮/硼化物
1.3.5 过渡金属合金
1.4 过渡金属电催化水解能源材料的合成方法
1.4.1 水(溶剂)热法
1.4.2 化学气相沉积法
1.4.3 高温热解法
1.4.4 电化学技术
1.5 本课题提出及研究内容
第2章 S掺杂NiCo复合材料的制备及高效析氢性能研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 合成三元S掺杂NiCo催化剂
2.2.3 合成二元Ni-S,Co-S和 Ni-Co催化剂
2.2.4 DFT计算
2.2.5 电化学测试
2.2.6 仪器与表征
2.3 结果与讨论
2.3.1 S-NiCo形成机理和结构表征
2.3.2 S-NiCo形貌
2.3.3 催化HER性能
2.3.4 催化析氢机理及稳定性
2.3.5 整体电解水
2.3.6 DFT计算
2.4 本章小结
第3章 高效非晶态(Ni-Fe)Sx/NiFe(OH)y双功能复合材料的可控合成及大电流电催化水解研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 合成中空的微管/微球(Ni-Fe)Sx/Ni Fe(OH)y复合材料
3.2.3 合成非化学计量比、丰富缺陷的Ni0.96S
3.2.4 合成缺陷的Fe0.96S/Fe(OH)3 超薄纳米片
3.2.5 合成双金属NiFe-OH薄膜
3.2.6 合成Fe(OH)3纳米片
3.2.7 仪器与表征
3.2.8 电化学测量
3.3 结果与讨论
3.3.1 (Ni-Fe)Sx/Ni Fe(OH)y形成机理和结构表征
3.3.2 HER活性和机理
3.3.3 OER活性和机理
3.3.4 电催化整体水解
3.4 本章小结
第4章 组装超高效(Fe-Ni)Cox-OH/Ni3S2 纳米复合电催化剂:碱性水-氢/氧转化机理研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 合成具有S空位和纳米界面的非晶态(Fe-Ni)Cox-OH/Ni3S
4.2.2 合成缺陷的Ni3S2纳米粒子
4.2.3 合成结晶的Ni3S2纳米片
4.2.4 合成其他对比材料
4.2.5 仪器与表征
4.2.6 电化学测量
4.2.7 DFT计算
4.3 结果与讨论
4.3.1 制备机理及结构分析
4.3.2 催化析氢及机理研究
4.3.3 催化析氧及机理研究
4.3.4 HER/OER稳定性后表征及整体水解
4.4 本章小结
第5章 原位核-壳结构耦连超薄纳米片Fe@FexNi O/Ni@Niy CoP复合材料的制备及超高效电催化碱/中性水解
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 制备Fe@FexNi O/Ni@Niy CoP纳米复合材料
5.2.2 制备NiP和 CoP催化剂
5.2.3 制备Ni-CozP催化剂
5.2.4 基准的Pt片和RuO2催化剂
5.2.5 仪器与表征
5.2.6 电化学测量
5.3 结果与讨论
5.3.1 形成机理和结构表征
5.3.2 碱性HER和机理研究
5.3.3 碱性OER和机理研究
5.3.4 碱性水解和析氢/析氧稳定性后表征
5.3.5 中性介质析氢、析氧和水解性能
5.4 本章小结
第6章 总结与展望
6.1 全文总结
6.2 展望
参考文献
致谢
作者研究生期间发表论文
本文编号：3758045
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3758045.html
教材专著
