用于甲醇水蒸气重整制氢的CuO/ZnO/Al 2 O 3 催化剂的制备、结构—性能关系及反应动力学研究

发布时间：2023-04-23 07:17

　　甲醇水蒸气重整制氢是获取燃料电池氢能源的重要途径,如何降低产品气中的CO浓度是相关催化剂研发的主要方向。本文首先采用共沉淀法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂,并将其应用于甲醇水蒸气重整制氢反应体系,重点考察了不同CuO/ZnO质量比以及添加ZrO2和CeO2对催化剂结构和性能的影响。研究表明：Al2O3含量为10 wt%时,CuO/ZnO质量比为50/40的CuO/ZnO/Al2O3催化剂活性较高；向CuO/ZnO/Al2O3中添加ZrO2和CeO2助剂会对催化剂的性能产生影响,其中CuO/ZnO/ZrO2/Al2O3的活性最高,而CuO/ZnO/CeO2/Al2O3的CO选择性最低；催化剂活性与Cu比表面积之间成近似的线性关系。其次,选用CuO/ZnO/CeO2/Al2O3催化剂进行甲醇水蒸气重整制氢反应的本征动力学和反应器模拟研究。在消除催化剂内、外扩散影响的前提下,采用Langmuir-Hinshelwood型动力学方程拟合动力学实验数据,产品气中CO和CO2浓度的模型计算值与实验值较为吻合,甲醇水蒸气重整、水汽变换和甲醇分解反应的活化能分别为93.1、85.1和11...

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
前言
第1章 文献综述
    1.1 甲醇重整制氢反应体系
    1.2 甲醇水蒸气重整制氢反应催化剂
        1.2.1 铜基催化剂
        1.2.2 第Ⅷ族金属基催化剂
        1.2.3 双金属催化剂
    1.3 甲醇水蒸气重整制氢的反应原理
        1.3.1 铜基催化剂上的甲醇水蒸气重整制氢反应机理
        1.3.2 贵金属基催化剂上的甲醇水蒸气重整制氢反应机理
    1.4 甲醇水蒸气重整制氢反应动力学
    1.5 论文框架
第2章 CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂的甲醇水蒸气重整制氢性能研究
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验原料与试剂
        2.1.2 催化剂的制备
        2.1.3 催化剂的结构表征
        2.1.4 催化剂的甲醇水蒸气重整制氢反应性能评价
    2.2 CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂
        2.2.1 CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂的结构性质
        2.2.2 CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂的甲醇水蒸气重整制氢性能
    2.3 ZrO₂和CeO₂对CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂结构-性能的影响
        2.3.1 ZrO₂和CeO₂对CuO/ZnO/Al₂O₃结构的影响
        2.3.2 ZrO₂和CeO₂对CuO/ZnO/Al₂O₃反应性能的影响
第3章 甲醇水蒸气重整制氢反应本征动力学和反应器模拟研究
    3.1 本征反应动力学研究
        3.1.1 本征反应动力学实验研究
        3.1.2 本征反应动力学模型的建立与参数估值
    3.2 反应器模拟研究
        3.2.1 实验研究
        3.2.2 反应器数学模型的建立
        3.2.3 反应器模拟结果
第4章 CuO/ZnO/Ga₂O₃催化剂的甲醇水蒸气重整制氢性能研究
    4.1 实验部分
    4.2 CuO/ZnO质量比对CuO/ZnO/Ga₂O₃结构-性能的影响
        4.2.1 CuO/ZnO质量比对催化剂结构的影响
        4.2.2 CuO/ZnO质量比对催化剂反应性能的影响
    4.3 ZnO/Ga₂O₃质量比对CuO/ZnO/Ga₂O₃结构-性能的影响
        4.3.1 ZnO/Ga₂O₃质量比对催化剂结构的影响
        4.3.2 ZnO/Ga₂O₃质量比对催化剂反应性能的影响
    4.4 Cu基催化剂的甲醇水蒸气重整反应性能比较
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
附录：硕士期间研究成果



本文编号：3799359