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共价键合双钼配合物的光催化产氢体系的构筑及活性研究

发布时间:2024-12-20 23:53
  随着石油煤炭等传统能源的日渐枯竭以及使用它们所带来的环境污染问题日益严重,寻找和利用使用新型安全清洁的可再生能源是人类社会可持续发展亟待解决的问题。太阳能开发使用的潜力巨大,也是目前人类拥有的最大的可再生资源。利用太阳光催化水分解产氢是众多太阳能利用方式中最有研究价值和意义的一种,因为氢气这一清洁能源具有高的能量密度,而且燃烧产物是水,不会对环境造成任何污染,将会是未来的重要能源。而在光催化水分解产氢反应中,光敏剂是决定产氢效率的关键要素。为此,本文以共价键合双钼配合物为光敏剂设计构建了两个光催化产氢体系,研究了体系的产氢效率,并通过电化学、吸收光谱和发射光谱等表征方法对其反应机理进行研究。本文第2章介绍了以K4Mo2(SO4)4配合物为光敏剂构建的非均相多组分光催化产氢体系。已发表的文献指出双钼配合物的δ电子能在可见光下被激发,但δδ*激发态在酸性水溶液中寿命太短,容易发生质子淬灭,无法在光催化产氢反应中得到有效利用。为了解决这个问题,我们通过加入电子介质TiO2、共催化剂MoS2以及牺牲电子给体抗坏血酸(AA)或异丙醇(IPA),构建了多组分光催化体系。在这个体系里,K4Mo2(SO...

【文章页数】:85 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

图1.4光敏剂的氧化淬灭与还原淬灭的途径[12]

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暨南大学硕士学位论文61.3.2光催化产氢反应的影响因素光敏剂是光催化产氢体系中的重要角色,也是反应的引发剂。光催化产氢反应由光敏剂吸收光子开始,吸收光能到达激发态的光敏剂分子会先传递电子到相应的接受体或从电子给体中接受电子以形成电荷分离态。如图1.4所示,通常激发态的光敏剂分子....


图1.6氧杂蒽醌类染料光敏剂

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暨南大学硕士学位论文111.5光催化产氢体系的光敏剂在光催化产氢体系中光敏剂既是光子俘获者又是光致氧化还原中心,直接影响着太阳能光催化反应体系的产氢效率。过去的四十年里,研究者们开发出多种类型的光敏剂,如有机染料、各类金属配合物、有机金属框架材料以及兼具光敏性和光催化性的超分子化....


图1.7含氮杂环类染料光敏剂

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暨南大学硕士学位论文121979年,Krasna[25]首先报道使用含氮杂环类染料原黄素(图1.7a)为光敏剂的体系,该体系使用胶体铂或氢化酶作催化剂,甲基紫菁(MV2+)为电子介质。Fukuzumi[26;27]课题组报道了以新型的含氮杂环有机染料9(2,4,6-三甲基苯基)-....


图1.8MOF材料TiMOFNH2结构图[32]

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暨南大学硕士学位论文13质子产生氢气。图1.8MOF材料TiMOFNH2结构图[32]由于金属-有机配位键的不稳定性,大部分MOFs对水敏感,很难预测和控制MOFs的能级、荧光寿命和与激发态相关的其他性质,所以目前很少的MOFs体系可以应用于光催化反应。同时MOFs在光催化领域依....



本文编号:4018062

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