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过渡金属氧化物修饰的Pd基复合催化剂的制备

发布时间:2017-06-29 03:18

  本文关键词:过渡金属氧化物修饰的Pd基复合催化剂的制备,由笔耕文化传播整理发布。


【摘要】:直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种新的清洁可移动电源现已成为能源领域研究的热点,阳极催化剂作为DMFC中的核心材料,现今较成熟的是使用Pt作为催化材料,但是Pt本身成本高、资源稀缺、易发生催化剂中毒,为促进DMFC早日实现商业化,降低阳极催化剂成本的同时提升其能量质量密度和能量保持率是DMFC阳极催化剂的研究重点。本论文以光化学还原法为核心制备方法,使用三种不同酸碱性的Pd前驱体,制备获得相对应的碳载钯纳米催化Pdx/MWCNTs;使用氧化镍修饰碳纳米管制备获得Pd/NiOx-MWCNTs催化剂;利用光化学法还原MnPd制备获MnOxPd/MWCNTs催化剂。对其进行了TEM、EDS和XRD表征来研究纳米粒子以及催化剂形貌结构、元素组成等,使用循环伏安法(CV)和时间电流法(i-t)电化学测试手段研究其催化氧化甲醇的催化活性和催化稳定性。研究结果表明:在本文条件下,1)酸碱性不同的三种前驱体均能使用紫外光照还原,Pd纳米粒子粒径较小,尺寸大约4nm,且在MWCNTs表面负载分散均匀,所得催化剂均表现出良好的催化性能;2)制备得到的Pd/NiOx-MWCNTs催化剂与未经氧化镍修饰处理过的Pd/MWCNTs催化剂相比,具有更为优异的催化性能,尤其是催化稳定性提升十分明显,当Pd纳米粒子的负载量为20%时,Pd与NiOx的摩尔比为1:2是NiOx的最佳含量;3)对乙酸锰使用丙酮-PEG-紫外光照的光化学还原体系可以成功制备得到非晶态的纳米针状锰的氧化物,尺寸较小,宽度仅为7nm,制备得到MnOxPd/MWCNTs催化剂,循环伏安测试中质量电流密度为1614mA/mgPd,大约是没有加入MnOx的Pd/MWCNTs催化剂的2倍,商业Pd/C催化剂的4倍。
【关键词】:光化学合成 甲醇氧化 电催化剂 直接甲醇燃料电池
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ426;TM911.4
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-9
  • 第一章 绪论9-27
  • 1.1 直接甲醇燃料电池(DMFC)9-12
  • 1.2 直接甲醇燃料电池阳极催化剂12-14
  • 1.3 直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究现状14-23
  • 1.4 本论文选题思路及研究内容23-25
  • 1.5 创新点25-27
  • 第二章 实验27-31
  • 2.1 实验设备与化学试剂27-28
  • 2.2 实验方法28-29
  • 2.3 表征方法29-31
  • 第三章 光化学还原不同Pd前驱体制备Pd/MWCNTs催化剂31-39
  • 3.1 引言31
  • 3.2 实验过程31-32
  • 3.3 实验结果与讨论32-36
  • 3.4 本章小结36-39
  • 第四章 NiOx修饰MWCNTs制备Pd基高催化稳定性催化剂39-47
  • 4.1 引言39
  • 4.2 实验过程39-40
  • 4.3 实验结果与讨论40-44
  • 4.4 本章小结44-47
  • 第五章 光化学还原法制备MnO_xPd/MWCNTs高活性催化剂47-55
  • 5.1 引言47
  • 5.2 实验过程47-49
  • 5.3 实验结果与讨论49-54
  • 5.4 本章小结54-55
  • 第六章 结论与展望55-57
  • 致谢57-59
  • 参考文献59-65
  • 附录A 攻读硕士期间发表论文情况65

  本文关键词:过渡金属氧化物修饰的Pd基复合催化剂的制备,,由笔耕文化传播整理发布。



本文编号:496387

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