直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究

发布时间：2017-07-02 00:08

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【摘要】： 近年来,直接甲酸燃料电池(DFAFC)引起了广泛的关注,而阳极催化剂的研究是DFAFC研究的关键。本文以多壁碳纳米管为载体,合成了Pd及Pd基合金催化剂,并对它们的结构、形貌和对甲酸氧化的电催化性能进行了研究。主要结果如下: (1)研究了三电极体系下不同电极材料和制备方法、溶液中甲酸和硫酸浓度、以及温度对电极性能的影响。结果表明碳布是最佳的电极扩散层材料,催化层Nafion含量为30wt%时,电极性能较好。催化剂量超过10mg/cm~2后继续增加,电极性能不会再提高。甲酸浓度为1mol/L至5mol/L时电极的极化性能较好,较为合适的硫酸浓度为0.5mol/L。溶液温度越高,电极的性能越好。研究还发现,Pd/C催化剂对甲酸的催化活性可以通过给Pd/C电极施加1.2V的电位1分钟来恢复。 (2)以多壁碳纳米管为载体,用液相还原法制备了高性能碳载Pd催化剂(10wt%Pd/MWCNTs),用X射线衍射和透射电镜对其进行分析,分析结果显示Pd颗粒的粒径小(平均粒径2-3nm),且分散均匀。用循环伏安法、交流阻抗法和极化曲线测试对催化剂的电化学性能进行了测试。与其他两种商业10wt%Pd/C催化剂相比,10wt%Pd/MWCNTs对甲酸氧化具有最好的催化活性和催化稳定性。 (3)制备了Pd-Ru/MWCNTs和Pd-Au/MWCNTs催化剂,用循环伏安法和计时电流法对它们及相同Pd载量的Pd/MWCNTs进行测试。结果发现Ru的加入显著降低了Pd对甲酸氧化的催化性能,可能是Ru的加入抑制了甲酸在Pd上的直接氧化反应。而Au的加入提高了Pd对甲酸氧化的催化活性和稳定性,可能是Au加入后与Pd发生了协同作用。 (4)以10wt%Pd/C为阳极催化剂组装成自呼吸型DFAFC单电池,研究了甲酸浓度和Nafion膜对直接甲酸燃料电池性能的影响。自制的10wt%Pd/MWCNTs和30wt%Pd/MWCNTs对甲酸氧化的催化活性和稳定性都较好。室温下,以30wt%Pd/MWCNTs为阳极催化剂的单电池自呼吸和阴极通氧气状态下获得的最大功率密度分别为22.0mW/cm~2和31.4mW/cm~2。
【关键词】：甲酸 直接甲酸燃料电池 Pd/C催化剂 多壁碳纳米管 合金催化剂
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TM911.48
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 燃料电池简介10-12
• 1.1.1 燃料电池概况10
• 1.1.2 燃料电池特点10-11
• 1.1.3 燃料电池分类11-12
• 1.2 直接甲酸燃料电池的研究意义12-13
• 1.3 直接甲酸燃料电池(DFAFC)基本原理13-15
• 1.3.1 直接甲酸燃料电池结构13-14
• 1.3.2 甲酸电化学氧化的机理14-15
• 1.4 DFAFC阳极催化剂研究进展15-18
• 1.4.1 Pt基催化剂15-17
• 1.4.2 Pd基催化剂17-18
• 1.5 质子交换膜和甲酸渗透18-19
• 1.6 贵金属催化剂制备方法19-22
• 1.7 碳纳米管22-25
• 1.7.1 碳纳米管的结构和特点22-23
• 1.7.2 碳纳米管的分类23-24
• 1.7.3 碳纳米管的纯化和预处理24
• 1.7.4 碳纳米管作为催化剂载体24-25
• 1.8 本论文的研究思路和研究内容25-26
• 第二章 Pd/C催化剂电极的极化性能研究26-38
• 2.1 前言26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 试剂26
• 2.2.2 电极结构和电极制备26-27
• 2.2.3 极化性能测试设备和方法27-28
• 2.3 结果与讨论28-36
• 2.3.1 不同电极扩散层材料的影响28-29
• 2.3.2 粘结剂的影响29-30
• 2.3.4 不同催化剂量的影响30-32
• 2.3.5 溶液浓度的影响32-33
• 2.3.6 溶液温度的影响33-34
• 2.3.7 Pd催化剂性能的衰减和恢复34-36
• 2.4 小结36-38
• 第三章 Pd/MWCNTs的合成及其对甲酸氧化的催化性能研究38-48
• 3.1 前言38
• 3.2 实验部分38-40
• 3.2.1 试剂和仪器38-39
• 3.2.2 催化剂制备39
• 3.2.3 电化学测量39-40
• 3.3 结果与讨论40-45
• 3.3.1 结构与表征40-42
• 3.3.2 催化剂对甲酸氧化的催化性能42-45
• 3.4 结论45-48
• 第四章 Pd-Ru/MWCNTs和Pd-Au/MWCNTs的合成及其对甲酸氧化的催化性能研究48-56
• 4.1 前言48
• 4.2 实验部分48-49
• 4.2.1 试剂和仪器48
• 4.2.2 催化剂制备48-49
• 4.2.3 电化学测量49
• 4.3 结果与讨论49-54
• 4.3.1 结构与表征49-51
• 4.3.2 催化剂对甲酸氧化的催化性能51-54
• 4.4 小结54-56
• 第五章 以碳载Pd为阳极催化剂的直接甲酸燃料电池性能研究56-70
• 5.1 前言56
• 5.2 实验部分56-59
• 5.2.1 试剂和仪器56
• 5.2.2 催化剂制备56-57
• 5.2.3 Nafion膜预处理57
• 5.2.4 阴极和阳极制备57
• 5.2.5 单电池结构57-58
• 5.2.6 电池测试58-59
• 5.3 结果与讨论59-69
• 5.3.1 阳极催化剂结构与表征59-60
• 5.3.2 甲酸浓度对阴极开路电位的影响60-61
• 5.3.3 甲酸浓度对电池性能的影响61-63
• 5.3.4 以Pd/MWCNTs为阳极催化剂的单电池性能63-69
• 5.4 小结69-70
• 结论70-72
• 参考文献72-80
• 主要研究成果80

【引证文献】

中国硕士学位论文全文数据库 前2条

1 王士瑞;纳米Pd催化甲酸电氧化的研究[D];哈尔滨工程大学;2011年

2 周蓉;Pt、Pd贵金属纳米粒子的制备及其对甲酸的电催化氧化[D];苏州大学;2012年

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本文编号：507933