负载钌基催化剂的制备及其催化产氢的性能研究

发布时间：2017-07-20 07:03

  本文关键词：负载钌基催化剂的制备及其催化产氢的性能研究

  更多相关文章： 硼氢化钠 氨硼烷 载体 纳米催化剂 水解

【摘要】：硼氢化钠和氨硼烷,被公认为是良好的储氢材料,在催化剂的作用下,可以通过水解来释放所含的氢。负载型纳米钌基催化剂由于具有催化活性高、稳定性好等优点受到广泛关注。碳基材料碳化钛(Ti3C2X2)和氮化碳(g-C3N4),因其具有独特的物理和化学性质,受到了越来越多的关注。本文制备了Ti3C2X2和g-C3N4负载钌基纳米催化剂,考察了其对氨硼烷和硼氢化钠催化性能研究。以硼氢化钠为还原剂,制备了Ru/Ti3C2X2催化剂,并采用SEM、TEM、XRD、XPS、和FT-IR等测试方法对载体和催化剂的形貌、组成和结构进行了表征。在室温条件下,对催化剂催化硼氢化钠水解产氢的活性进行测试。实验结果表明,Ru/Ti3C2X2表现出了较好的催化性能,硼氢化钠水解产氢速率和反应的活化能分别为59.04 L H2(gRu·min)-1和22.1 kJ/mol。该催化剂稳定性好,可以循环使用5次,未见失活。以碳化钛Ti3C2X2为载体,采用原位还原合成了Ru Co/Ti3C2X2双金属催化剂。表征结果表明,钌钴纳米金属粒子在载体表面均匀分散。实验详细研究了室温条件下RuCo/Ti3C2X2双金属催化剂的催化氨硼烷水解产氢性能。实验结果表明,当Ru与Co的比例为1:9时,金属之间的协同催化作用最强,催化剂的催化活性最好,反应的TOF值可以达到896 mol H2(molRu·min)-1。催化反应的活化能为31.1 kJ/mol。另外,催化剂具有磁性,可以在外界磁场的作用下,从反应体系中分离;催化剂性能较稳定,可以循环使用四次。通过尿素热分解法制备了石墨相的氮化碳,采用原位还原法制备Ru/g-C3N4催化剂,并对其进行TEM表征,结果表明,原位还原法制备的催化剂,钌粒子均匀的分散在载体表面,平均粒子半径约为2.8 nm。在温和条件下,考察了Ru/g-C3N4催化剂催化氨硼烷水解产氢性能。实验结果表明,催化剂具有良好的催化性能。当温度为25℃,负载量为3.28wt%的催化剂,反应TOF值可以达到313.0 mol H2(molRu·min)-1。催化反应的活化能为37.4 kJ/mol。
【关键词】：硼氢化钠 氨硼烷 载体 纳米催化剂 水解
【学位授予单位】：西华师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 第1章 引言9-19
• 1.1 概述9
• 1.2 氢能源的优点以及应用前景9-10
• 1.3 氢能源的制备技术10-11
• 1.3.1 电解水制氢10
• 1.3.2 水煤气法制氢10
• 1.3.3 生物制氢10-11
• 1.3.4 光解水制氢11
• 1.3.5 催化水解制氢11
• 1.4 硼氢化钠水解产氢反应以及催化剂研究11-13
• 1.4.1 硼氢化钠水解产氢反应11-12
• 1.4.2 硼氢化钠水解产氢催化剂研究12-13
• 1.5 氨硼烷水解产氢以及催化剂研究13-16
• 1.5.1 氨硼烷水解产氢13-14
• 1.5.2 氨硼烷水解产氢催化剂研究14-16
• 1.6 影响催化剂活性的主要因素16-17
• 1.6.1 催化剂载体对催化活性的影响16
• 1.6.2 催化剂制备方法对催化活性的影响16-17
• 1.7 本文的研究目的和内容17-19
• 第2章 Ru/Ti3C2X2催化剂催化硼氢化钠水解产氢19-31
• 2.1 引言19
• 2.2 实验部分19-21
• 2.2.1 仪器与试剂19-20
• 2.2.2 Ru/Ti3C2X2催化剂的制备20-21
• 2.3 催化剂的表征方法21-22
• 2.3.1 SEM分析21
• 2.3.2 TEM分析21
• 2.3.3 XRD分析21
• 2.3.4 XPS分析21
• 2.3.5 FT-IR分析21-22
• 2.4 结果与讨论22-29
• 2.4.1 催化剂的表征分析22-25
• 2.4.2 Ru/Ti3C2X2催化硼氢化钠水解产氢性能测试25-29
• 2.5 结论29-31
• 第3章 RuCo/Ti3C2X2催化剂催化氨硼烷水解产氢31-41
• 3.1 引言31
• 3.2 实验部分31-32
• 3.2.1 仪器与试剂31
• 3.2.2 催化剂RuCo/Ti3C2X2的制备31-32
• 3.3 催化剂的表征32-33
• 3.4 结果与讨论33-40
• 3.4.1 催化剂RuCo/Ti3C2X2的表征分析33-36
• 3.4.2 催化剂RuCo/Ti3C2X2催化活性测试36-40
• 3.5 结论40-41
• 第4章 Ru/g-C3N4催化剂催化氨硼烷水解产氢41-51
• 4.1 引言41
• 4.2 实验部分41-42
• 4.2.1 仪器与试剂41-42
• 4.2.2 催化剂Ru/g-C3N4的制备42
• 4.3 催化剂的表征42
• 4.4 结果与讨论42-50
• 4.4.1 催化剂Ru/g-C3N4的表征分析42-45
• 4.4.2 Ru/g-C3N4催化剂的催化氨硼烷水解产氢活性测试45-50
• 4.5 结论50-51
• 第5章 结论与展望51-52
• 5.1 结论51
• 5.2 展望51-52
• 参考文献52-62
• 致谢62-65
• 在研期间的科研情况65

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 钱慧娟;钙催化剂负载步骤对蒸汽气化过程改性李壳活性炭多孔结构的影响[J];林产化工通讯;1999年06期

2 魏昭彬,赵秀阁,辛勤;双组分过渡金属氮化物催化剂Ⅱ.催化性能[J];催化学报;2000年04期

3 张阿方;聚合物支载的有机催化剂 Ⅱ.手性有机催化剂[J];高分子通报;2005年06期

4 陈鹏;彭峰;;纳米金催化剂的研究进展[J];工业催化;2009年04期

5 陆耘，陈移山，符若文，曾汉民;以活性碳纤维为载体的催化剂对NO的催化还原作用──二．镍系催化剂[J];离子交换与吸附;1994年01期

6 李桂花,王洪义,李铭岫;甲基丙烯醛氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯催化剂的制备与应用[J];应用化学;2005年07期

7 陆耘，陈移山，，符若文，曾汉民;以活性碳纤维为载体的催化剂对NO的催化还原作用──一．铜系催化剂[J];离子交换与吸附;1994年01期

8 王莹;侯党社;韩丽萍;马红竹;;钒改性催化剂的制备及表征[J];价值工程;2012年33期

9 松本英之;沈松源;;水蒸汽转化催化剂的劣化和寿命预测[J];北京化工学院学报;1980年02期

10 塔娜;沈岳年;王成;张雁冰;齐和日玛;;负载型纳米金催化剂对室内空气中甲醛的去除[J];环境科学学报;2009年06期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 雷金化;李栋梁;周光远;;多孔聚合物微球在烯烃催化剂负载中的应用[A];中国化学会第十二届全国应用化学年会论文集[C];2011年

2 王京刚;王悦;康静娜;尹世磊;;BaZrO_3催化剂的制备及负载后催化氧化NO的研究[A];2013中国环境科学学会学术年会论文集（第五卷）[C];2013年

3 赵育榕;车春霞;谭都平;;LY-C_2-02催化剂催化性能综合分析[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集（上）[C];2007年

4 赵育榕;谭都平;景喜林;车春霞;;LY-C_2-02催化剂催化性能综合分析[A];甘肃省化学会第二十五届年会、第七届甘肃省中学化学教学经验交流会论文集[C];2007年

5 张思华;王亚明;缪应菊;史晓杰;;非贵金属铜系催化剂上氧化CO的研究进展[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集（下册）[C];2008年

6 唐博;吕仁庆;项寿鹤;;纳米Pd/Al_2O_3催化剂的表征及其应用[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年

7 罗鸽;闫世润;乔明华;范康年;;载体对RuSnB催化剂乳酸乙酯加氢制1,2-丙二醇性能的影响[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年

8 吕高明;陈献;汤吉海;崔咪芬;乔旭;;氯化氢氧化Ce-Cu-K/Y催化剂负载量对活性的影响及表征分析[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年

9 黄传敬;金燕仙;伊晓东;翁维正;万惠霖;;VTeO/SiO_2催化剂的激光拉曼和紫外-可见漫反射光谱研究[A];全国第13届分子光谱学术报告会论文集[C];2004年

10 李玉龙;王刚;王斯晗;陈谦;张德顺;张宝军;;α-双亚胺Ni(Ⅱ)催化剂的聚合反应研究[A];2007年全国高分子学术论文报告会论文摘要集（上册）[C];2007年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 张成丽;新型多孔碳基复合材料的制备及其在能源环境中的应用[D];复旦大学;2013年

2 刘娟;基于碳基纳米材料的催化剂的设计[D];苏州大学;2015年

3 黄征;有机体系锂空气电池纳米氧还原电催化材料的研究[D];华中科技大学;2015年

4 张明宇;CO_2加氢合成甲醇Cu-Zn-Zr-O催化剂研究[D];昆明理工大学;2015年

5 田新龙;基于过渡金属氮化物氧还原催化剂的制备及其氧还原性能研究[D];华南理工大学;2016年

6 宁小媚;氮掺杂纳米碳负载Pt催化剂的结构调控与催化氧化性能研究[D];华南理工大学;2016年

7 田斐;可见光分解水制氢催化剂ZnIn_2S_4的改性及其Z型体系构建研究[D];哈尔滨工业大学;2016年

8 代胜瑜;链行走催化剂在烯烃聚合和共聚中的应用[D];中国科学技术大学;2016年

9 闫新华;镍的二亚胺催化剂催化乙烯和α-烯烃的聚合研究[D];北京化工大学;2011年

10 胡宗敏;以二价金属钌的多吡啶络合物为催化剂催化氧化有机化合物的研究[D];中国科学技术大学;2011年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 简思平;MIL-101负载纳米金属催化剂的合成及其催化加氢应用[D];华南理工大学;2015年

2 刘广环;铁系复合氧化物的制备及其在DMC合成中的应用[D];河北联合大学;2014年

3 谭方关;超临界甲醇中磁性催化剂液化木质素试验研究[D];昆明理工大学;2015年

4 史冉冉;碱性直接甲醇燃料电池阳极催化剂电化学制备及性能研究[D];郑州大学;2015年

5 肖春莹;Cr/Na-ZSM-5催化剂的制备及其性能的研究[D];大连交通大学;2015年

6 王欢;CH_4在Ni/MgAl_2O_4催化剂表面吸附及反应的理论研究[D];山东大学;2015年

7 华杰锋;吸附相反应技术制备CuO-MgO/SiO_2催化剂及其低温液相合成气制甲醇催化性能[D];浙江大学;2015年

8 侯晓雪;MgO和CeO_2对Ni/olivine催化剂蒸气转化甲苯的催化性能的影响研究[D];郑州大学;2015年

9 翟庆辉;杂多酸（盐）催化剂催化苯直接羟基化[D];聊城大学;2015年

10 苏行;固体酸催化剂上NH_3选择性催化还原NO_x的研究[D];北京化工大学;2015年

本文编号：566738