中间相沥青基石墨烯量子点的制备及其发光机理的探讨

发布时间：2017-07-28 12:28

  本文关键词：中间相沥青基石墨烯量子点的制备及其发光机理的探讨

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【摘要】：随着荧光材料在众多领域中越来越广泛的应用,人们对于荧光材料各方面的性能要求越来越高。尤其是当荧光材料应用于生物领域时,由于较高的生物毒性,传统的荧光材料并不能满足领域要求,因此,具有高生物相容性的碳质荧光材料的呼声越来越高。碳质荧光材料经历了长久的发展,但并没有产生足够大的影响,直至最近石墨烯量子点的提出与发现,引起了各个领域研究人员的广泛关注。本工作首次以中间相沥青为前驱体,以浓H2SO4+H2O2 (30%)为氧化剂,以调节溶液pH值为筛分方法制备得到了尺寸不同、官能团含量不同的一系列石墨烯量子点。通过对所制得的石墨烯量子点的性能表征,以及不同实验条件的比较,得出了较为适宜的制备条件,并对其荧光性能背后的发光机理进行了深入的探讨和研究。主要得到以下结论：1、以中间相沥青为原料,在浓H2SO4+H2O2 (30%)的氧化条件下能够高效的制备得到石墨烯量子点。同时,利用调节溶液pH值的方法能够对氧化得到的石墨烯量子点混合产物进行有效分离。制备得到的石墨烯量子点产物形貌良好,粒径均一,片层均由1-3层石墨烯片层结构组成,并且具有优异的荧光性能。2、通过对比化学氧化法制备石墨烯量子点的浓H2SO4+浓HNO3体系、浓H2SO4+NaNO3+KMnO4体系以及浓H2SO4+H2O2 (30%)体系这三种常用氧化体系,我们认为浓H2SO4+H2O2 (30%)体系更安全、更高效、更环保,更适合用于制备中间相沥青基石墨烯量子点。3、随着反应温度的升高(0℃→5℃→10℃),浓H2SO4+H2O2(30%)体系的剪切作用增强,导致尺寸变小。由于该体系的氧化机理,含氧官能团在剪切过程中会被消耗,同时剪切得到更多新的以sp2杂化的小尺寸片层结构,使得5℃和10℃时制备的石墨烯量子点的整体平均氧化程度降低,但是10℃的氧化产物-COOH结构相较更多,表明新产生的结构再次被氧化,氧化程度略有提高。与实际操作相结合考虑,我们认为,0℃是中间相沥青作为前驱体使用浓H2SO4+H2O2 (30%)体系制备石墨烯量子点的最佳温度；4、以中间相沥青为前驱体制备得到的石墨烯量子点为不同粒径、表面含氧官能团的石墨烯量子点,因此我们需要对所得的混合产物进行有效区分而加以研究。通过利用溶液pH值对片层含氧官能团电离程度的影响,借助不同电离程度下片层之间的静电斥力,我们成功将不同种类的石墨烯量子点分离。对比不同的筛选序列得到产物的性能,最终确定pH=0,1.5,2,2.5,3和4作为更优的溶液pH值筛选序列。得到了荧光性能不同的石墨烯量子点产物；5、经过对各个样品各项性能的深入研究,我们发现,制备得到的石墨烯量子点主要由450 nm附近和520 nm附近两个荧光发射峰组成,结合理论分析以及相关报道的分析,我们推测：450nm附近的荧光峰主要受尺寸效应影响,520nm附近的荧光峰主要受含氧官能团影响。
【关键词】：石墨烯量子点 中间相沥青 pH值筛选
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TQ422
【目录】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-15
• 第一章 绪论15-37
• 1.1 引言15-17
• 1.2 碳质荧光材料简介17-20
• 1.3 石墨烯量子点的性能20-24
• 1.3.1 石墨烯量子点的紫外吸收性能20
• 1.3.2 石墨烯量子点的光致发光性能20-21
• 1.3.3 石墨烯量子点的溶解性21-22
• 1.3.4 石墨烯量子点的pH依赖现象22
• 1.3.5 石墨烯量子点的上转换性能22-23
• 1.3.6 石墨烯量子点的生物相容性和生物毒性23-24
• 1.4 石墨烯量子点的制备24-30
• 1.4.1 “自下而上”法24-26
• 1.4.2 “自上而下”法26-28
• 1.4.3 石墨烯量子点的分离28-30
• 1.5 中间相沥青30-34
• 1.5.1 中间相沥青的简介30
• 1.5.2 中间相沥青的形成及结构30-32
• 1.5.3 中间相沥青的应用32-34
• 1.5.3.1 高质量碳纤维32
• 1.5.3.2 C/C复合材料粘合剂32
• 1.5.3.3 石墨化碳微球32-33
• 1.5.3.4 润滑剂33-34
• 1.6 本课题的目的与创新点34-37
• 1.6.1 本课题的目的34-35
• 1.6.2 本课题的创新点35-37
• 第二章 石墨烯量子点的制备和表征分析37-53
• 2.1 引言37-38
• 2.2 实验方法38-41
• 2.2.1 实验试剂38
• 2.2.2 实验仪器38
• 2.2.3 石墨烯量子点的制备38-39
• 2.2.4 石墨烯量子点的表征仪器与方法39-41
• 2.3 结果与分析41-51
• 2.3.1 石墨烯量子点的电镜分析41-42
• 2.3.2 石墨烯量子点的AFM分析42
• 2.3.3 石墨烯量子点的红外光谱分析42-43
• 2.3.4 石墨烯量子点的XPS能谱分析43-44
• 2.3.5 石墨烯量子点的紫外吸收光谱分析44
• 2.3.6 石墨烯量子点的荧光光谱分析44-46
• 2.3.7 石墨烯量子点的pH值依赖现象分析46-47
• 2.3.8 石墨烯量子点的激发依赖分析47-48
• 2.3.9 石墨烯量子点的发光机理分析48-51
• 2.4 本章小结51-53
• 第三章 反应条件对石墨烯量子点的影响53-61
• 3.1 引言53
• 3.2 氧化体系对石墨烯量子点的影响53-56
• 3.3 反应温度对石墨烯量子点的影响56-59
• 3.4 筛选条件对石墨烯量子点的影响59-60
• 3.5 本章小结60-61
• 第四章 总结与展望61-63
• 4.1 本文的主要成果61-62
• 4.2 未来的展望62-63
• 参考文献63-69
• 致谢69-71
• 研究成果及发表的学术论文71-73
• 作者和导师简介73-75
• 附件75-76

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本文编号：584068