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生物质基多孔碳材料的制备与应用

发布时间:2017-07-29 10:03

  本文关键词:生物质基多孔碳材料的制备与应用


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【摘要】:工业革命以来,全世界对能源需求越来越大,随之而来的是化石燃料的日趋枯竭以及由此产生的CO_2等气体的大量排放导致的温室效应等环境问题日益严峻。为了解决这些问题,一方面是寻求清洁、高效的绿色能源,同时开发高效廉价的储能装置提高能源利用率;另一方面是对CO_2进行捕获处理,对已经造成的污染进行治理。生物质基多孔碳材料由于具有高比表面积、高孔隙率、性能稳定,且其来源广泛,持续可再生,环境友好等诸多优点受到科学家们的重视,被广泛应用于超级电容器、锂离子电池、氧还原催化剂、CO_2捕获等诸多领域。本论文以生物质多孔碳材料为研究对象,开展以下三个方面的研究工作:1.以构树皮为原料通过KOH水热法制备掺杂多孔碳材料应用于超级电容器电极材料。首先将树皮在碱性环境中水热处理,除去树皮中的果胶半纤维素等杂质,制得植物纤维,再将含有KOH的植物纤维过滤烘干后直接碳化,大批量、简单、方便的制备出比表面积达1212 m~2g~(-1)的层状多孔碳材料。由于其自身的氮掺杂以及多孔结构(平均孔径3.8 nm)使其在6M KOH电解质中具有320 F g~(-1)(0.5 A g~(-1))的高比电容容量,并且循环10000次之后容量仍然可保持初始容量的94%。2.以构树树皮为原料通过H_2SO_4水热法制备掺杂多孔碳材料应用于超级电容器和CO_2捕获。构树树皮通过水热过程在稀硫酸的催化下水解、重新聚合形成水热碳,再将水热碳经800℃氢氧化钾活化,制备出纳米级片状结构堆叠而成的杂原子掺杂多孔碳材。该材料比表面积可达1759 m~2g~(-1),平均孔径3.11 nm,孔隙容积0.92 m~3g~(-1),适量的氮掺杂(约1.43%)和氧掺杂(9.09%)使其具有优异的电化学性能和CO_2吸附性能。作为超级电容器电极材料,其三电极测试比电容可达416 F g~(-1),双电极测试比电容可达300 F g~(-1);作为CO_2吸附材料,常压0℃下CO_2吸附量可达6.71 mmol g~(-1),25℃下CO_2吸附量可达4.45 mmol g~(-1),并且具有良好的选择性,吸附量N_2/CO_2=7.1%。电容器双电极测试循环20000次之后电容值依然保持在初始值87.2%,吸附CO_2循环7次后吸附量几乎保持不变。3.以茶花花瓣为碳源通过爆炸辅助碳化法制备杂原子掺杂、褶皱碳纳米片(CNS)电极材料。将过硫酸铵与茶花花瓣充分混合后在氮气保护下发生类似爆炸的剧烈反应,由于受热过程中过硫酸铵剧烈分解放出大量气体将花瓣撕裂并碳化形成掺杂碳纳米片。该碳纳米片厚度在100 nm以下,且具有1122 m~2g~(-1)比表面积,总孔容积为0.61 m~3g~(-1),孔道平均直径为2.18 nm。并且具有4.89%氮掺杂和1.34%的硫掺杂。作为超级电容器电极材料,比电容可达275 F g~(-1),循环10000次之后容量保持在初始容量的98%。应用于锂、钠离子电池阳极,均表现出良好的电化学性能。
【关键词】:多孔碳 超级电容器 氮掺杂 锂离子电池 二氧化碳吸附
【学位授予单位】:湘潭大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ127.11
【目录】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-10
  • 第1章 绪论10-22
  • 1.1 碳材料简介10-11
  • 1.2 多孔碳材料的制备11-14
  • 1.2.1 活化法11-12
  • 1.2.2 模板法12-13
  • 1.2.3 溶胶凝胶法13-14
  • 1.2.4 聚合物共混碳化法14
  • 1.3 碳材料的杂原子掺杂改性14-15
  • 1.4 掺杂多孔碳材料的应用15-18
  • 1.4.1 催化剂载体15
  • 1.4.2 废水处理15-16
  • 1.4.3 二氧化碳吸附16
  • 1.4.4 储能材料16-18
  • 1.5 生物质基碳材料研究概况18-20
  • 1.5.1 生物质基多孔碳的定义及性质19
  • 1.5.2 生物质基多孔碳材料的研究进展19-20
  • 1.6 本论文的研究目的意义及主要内容20-22
  • 第2章 碱性水热法制备构树皮基掺杂碳材料(BPC)及应用22-32
  • 2.1 引言22
  • 2.2 实验部分22-24
  • 2.2.1 原料及试剂22
  • 2.2.2 BPC材料的合成22-23
  • 2.2.3 BPC材料的表征23
  • 2.2.4 BPC材料电化学测试23-24
  • 2.3 结果与讨论24-31
  • 2.3.1 BPC材料的物理表征及分析24-28
  • 2.3.2 BPC材料的电化学性能28-31
  • 2.4 本章小结31-32
  • 第3章 酸性水热法制备掺杂多孔碳材料(PC)及其电容和CO_2捕获性能研究32-43
  • 3.1 引言32
  • 3.2 实验部分32-34
  • 3.2.1 原料及试剂32
  • 3.2.2 PC材料的合成32-33
  • 3.2.3 PC材料的表征33
  • 3.2.4 PC材料电极的制备及电化学测试33-34
  • 3.2.5 PC材料CO_2吸附测试34
  • 3.3 结果与讨论34-42
  • 3.3.1 PC材料的物理表征及分析34-39
  • 3.3.2 PC材料电容性能39-41
  • 3.3.3 PC材料的CO_2吸附性能41-42
  • 3.4 本章小结42-43
  • 第4章 爆炸辅助碳化法制备掺杂碳纳米片(CNS)及其电化学性能研究43-59
  • 4.1 引言43-44
  • 4.2 实验部分44-46
  • 4.2.1 原料及试剂44
  • 4.2.2 CNS材料的制备44
  • 4.2.3 CNS材料的表征44-45
  • 4.2.4 CNS材料的电化学测试45-46
  • 4.3 结果与讨论46-58
  • 4.3.1 CNS材料的物理表征及分析46-53
  • 4.3.2 CNS材料的超级电容器性能53-56
  • 4.3.3 CNS材料的锂离子电池阳极性能56-57
  • 4.3.4 CNS材料的钠离子电池阳极性能57-58
  • 4.4 本章小结58-59
  • 第5章 总结与展望59-61
  • 5.1 结论59-60
  • 5.2 展望60-61
  • 参考文献61-73
  • 附录A 主要试剂71-72
  • 附录B 分析仪器72-73
  • 致谢73-74
  • 个人简历74-75
  • 攻读硕士学位期间发表的论文75

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