化学交联法聚醚酰亚胺基炭膜的制备及气体分离性能

发布时间：2017-07-31 19:33

  本文关键词：化学交联法聚醚酰亚胺基炭膜的制备及气体分离性能

  更多相关文章： 聚醚酰亚胺 化学交联法 预氧化法 支撑炭膜 渗透性

【摘要】：炭膜因化学稳定性好,分离性高,热稳定性高等特点,在空气分离、天然气净化、脱硫、除湿、有机混合物分离、氢吸收、二氧化碳捕捉、污水处理、饮用水净化等众多分离领域显现出极诱人前景,已成为膜分离科学技术的研究热点。然而,炭膜造价贵、机械性能差等缺点限制了大规模开发与应用。因此,开发廉价高性能前驱体、优化制备工艺条件,得到杰出分离性能是提高炭膜性价比与利用价值的关键。鉴于此,本文基于课题组前期所开发的4,4'-二氨基二苯醚-3,3',4,4'-二苯醚四羧酸二酐基聚醚酰亚胺(ODPA-ODA)为前驱体,通过化学交联技术与优化成膜工艺制备了支撑复合炭膜,为丰富膜材料制备技术、促进炭膜的应用发展奠定基础。本文首先以乙二醇为化学交联剂对前驱体膜进行预处理,分析交联机理;并制备了高分离性与机械性的支撑炭膜。采用了热重分析、红外光谱、X-射线衍射、扫描电镜、X射线光电子能谱分析、孔径分布、孔隙率及气体渗透等技术,对聚合物及其炭膜的结构与性能进行研究。考察了化学交联条件与支撑复合膜制备工艺的影响,包括预氧化升温速率、预氧化终温、乙二醇掺量、活性炭纤维(ACF)掺量、渗透温度、渗透压力、炭化温度等因素对炭膜的成膜性,微观结构与气体分离性能的影响。研究结果表明:(1)所选用的化学交联剂乙二醇可与该前驱体形成交联结构,有利于后续得到膜面完整的气体分离炭膜。与预氧化法相比,通过化学交联法所得非支撑炭膜的渗透性更高,在交联剂用量10%时,渗透性分别为8219Barrer(H2)、462Barrer(CO2)、1300Barrer(O2),同时选择性为7.77(H2/N2)、1.47(O2/N2)、17.77(H2/CO2);当前驱体再掺有0.5%的ACF时,所制非支撑炭膜对H2渗透性高达12351Barrer。(2)当乙二醇交联剂用量为10%,所制备支撑炭膜时,旋涂法比滴加法的成膜效果和气体分离性能更好,在T=30℃、P=0.1MPa下,前者渗透性可达H2=221Barrer,CO2=46Barrer,O2=65Barrer,N2=61Barrer,选择性达O2/N2=3.63,H2/CO2=1.07,H2/N2=4.82;而当掺杂ACF后,渗透性与选择性则进一步降低。(3)若支撑体经280℃预炭化再用旋涂法涂覆炭膜分离层时,则更有利于增强支撑体机械性能。当以0.25℃/min升到380℃进行预氧化,炭化后制备纯支撑炭膜的渗透性为10384.8Barrer(H2),1405.2Barrer(CO2),3217.9Barrer(O2)。
【关键词】：聚醚酰亚胺 化学交联法 预氧化法 支撑炭膜 渗透性
【学位授予单位】：沈阳工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 文献综述10-22
• 1.1 气体分离技术10
• 1.2 膜分类及特点10-12
• 1.2.1 膜分类10-11
• 1.2.2 膜材料特点11-12
• 1.3 炭膜12-15
• 1.3.1 定义及特性12-13
• 1.3.2 发展和应用13-14
• 1.3.3 分类14
• 1.3.4 气体分离机理14-15
• 1.4 炭膜的制备15-21
• 1.4.1 前驱体选择15-16
• 1.4.2 制备方法16-21
• 1.5 课题的提出和意义21-22
• 第2章 实验部分22-31
• 2.1 药品试剂与仪器22-23
• 2.1.1 药品与试剂22
• 2.1.2 仪器设备22-23
• 2.2 炭膜制备23-27
• 2.2.1 非支撑炭膜的制备23-25
• 2.2.2 支撑炭膜的制备25-27
• 2.3 膜的表征27-28
• 2.3.1 热稳定性分析27
• 2.3.2 红外光谱分析27
• 2.3.3 扫描电镜27
• 2.3.4 X射线衍射27-28
• 2.3.5 孔隙结构28
• 2.3.6 膜表面元素分析28
• 2.4 溶解度实验28-29
• 2.5 气体分离性能测试29-31
• 2.5.1 纯气体分离性能29-30
• 2.5.2 混合气体分离性能30-31
• 第3章 膜材料化学交联研究31-58
• 3.1 前驱体膜的表征31-46
• 3.1.1 热性能分析31-34
• 3.1.2 表面官能团演变34-38
• 3.1.3 膜表面元素38-41
• 3.1.4 膜微观结构41-43
• 3.1.5 溶解度试验43-44
• 3.1.6 机理分析44-46
• 3.2 炭膜的微结构分析46-51
• 3.2.1 交联剂量的影响46-47
• 3.2.2 添加乙醇的影响47
• 3.2.3 活性炭纤维的影响47-49
• 3.2.4 炭化终温的影响49-50
• 3.2.5 非支撑炭膜微观形貌50-51
• 3.3 非支撑炭膜的气体分离性能51-57
• 3.3.1 交联剂量的影响51-52
• 3.3.2 添加乙醇的影响52-53
• 3.3.3 活性炭纤维的影响53-54
• 3.3.4 渗透温度的影响54-55
• 3.3.5 渗透压力的影响55-56
• 3.3.6 炭化终温的影响56-57
• 3.4 本章小结57-58
• 第4章 支撑炭膜的结构与性能58-72
• 4.1 支撑体制备58-62
• 4.1.1 甲基纤维素用量影响58-60
• 4.1.2 预炭化对微观结构的影响60-62
• 4.2 预氧化法62-66
• 4.2.1 预氧化终温的影响62-63
• 4.2.2 预氧化速率的影响63-64
• 4.2.3 预氧化对成膜效果影响64
• 4.2.4 气体分离性64-66
• 4.3 化学交联法66-69
• 4.3.1 成膜条件对分离性的影响66
• 4.3.2 活性炭纤维对分离性的影响66-67
• 4.3.3 渗透温度的影响67-68
• 4.3.4 渗透压力的影响68-69
• 4.4 炭膜的微观形貌比较69-70
• 4.5 混合气体分离性能70-71
• 4.6 本章小结71-72
• 第5章 结论72-73
• 参考文献73-79
• 在学研究成果79-80
• 致谢80

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 杨子明;李鹂;欧韦文;钟慧仪;汪国成;何冠茹;邓思贤;杨卓鸿;;微胶囊化学交联法对棉织物的功能整理[J];高分子材料科学与工程;2010年07期

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 王丹;化学交联法聚醚酰亚胺基炭膜的制备及气体分离性能[D];沈阳工业大学;2016年

，

本文编号：600802