高荧光性能掺氮碳点的制备及其环境分析应用

发布时间：2017-08-07 18:08

  本文关键词：高荧光性能掺氮碳点的制备及其环境分析应用

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【摘要】：作为碳纳米材料领域的一颗新星,荧光碳点自2004年首次被发现以来,就以其独特的光学性能、小尺寸特性、可调控性、良好的生物相容性和低毒性,而备受科研工作者的关注。目前,荧光碳点已经广泛应用于生化传感、生物成像、光催化、光电设备及药物运载等诸多领域。此外,功能化修饰的碳点表面含有丰富的官能团,可作为荧光探针,实现对物质简单、快速、高灵敏和高选择性地检测。因此,开发碳点的新型制备方法并对碳点进行表面功能化修饰,以实现其在分析检测领域的应用具有重要的意义。本研究利用水热法开发了三种高发光掺氮碳点(N-CDs),并分别作为荧光探针,实现了对环境污染物对硝基酚、2,4-二硝基酚和对硝基苯胺的高灵敏检测。主要研究工作如下:通过新颖、简易、低成本的水热法,利用马来酸和乙二胺为钝化剂,制备了高荧光量子产率、高稳定性的N-CDs。该N-CDs不仅展现出明亮的蓝色荧光,较高的量子产率(45%),而且还具有良好的水溶性和显著地稳定性,其荧光强度能在pH1~13的范围内保持稳定。此外,基于对硝基酚(4-NP)与N-CDs的电子能量转移引起的动态猝灭使N-CDs的荧光猝灭,构建了定量检测4-NP的荧光传感体系。在0.1~11μg/mL范围内,N-CDs的荧光猝灭程度与4-NP的浓度呈良好的线性关系,检出限为22 ng/mL。该检出限低于美国环境保护署规定的饮用水中4-NP的允许量(60 ng/mL)。在其他结构类似的酚类化合物存在的情况下,此探针能快速选择性地识别出4-NP。本方法已成功用于环境水样品中4-NP含量的检测。采用一种绿色、简单、经济的一步水热法,以石榴籽为碳源,乙二胺为钝化剂制备了N-CDs。所合成的N-CDs拥有优异的荧光性能、良好的稳定性和较高的荧光量子产率(23.80%)。研究表明2,4-二硝基酚(2,4-DNP)主要通过内滤作用导致N-CDs的荧光猝灭。其次,二者还通过氢键作用导致共振能量转移。基于此构建了定量检测2,4-DNP的荧光检测体系。所构建的荧光检测体系对2,4-DNP的检测范围为0.05~3.2μg/mL,检出限低至14 ng/mL。方法表现出非常高的灵敏度和良好的选择性,此外,该方法已成功用于自来水和河水等实际样品中2,4-DNP含量的检测,回收率在96.2%~102.8%之间。利用马来酸为碳源,二乙撑三胺为钝化剂,一步水热法简单、绿色、低成本地合成了高荧光的N-CDs,其荧光量子产率可达26.44%。由于对硝基苯胺(4-NA)与N-CDs之间存在内滤作用,同时,4-NA中氨基中的N原子与N-CDs表面酚羟基中的H原子之间形成氢键引起共振能量转移,从而有效地猝灭N-CDs荧光。据此构建了定量检测对硝基苯胺的荧光探针。该探针的荧光猝灭程度与4-NA的浓度在0.01~1.2μg/mL范围内呈良好的线性关系。获得的检出限为3 ng/mL,低于美国环境署规定的硝基苯胺在水中最大残留限量值10μg/L。此探针表现出较高的灵敏度和良好的选择性,已成功用于环境水样中4-NA含量的检测,在环境监测领域具有良好的实际应用性能。
【关键词】：掺氮碳点 荧光探针 对硝基酚 2 4-硝基酚 对硝基苯胺
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3;TQ127.11
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 引言11
• 1.2 碳点的性质11-13
• 1.2.1 碳点的光学性质11-12
• 1.2.2 碳点的发光机理12-13
• 1.3 碳点的制备方法13-15
• 1.3.1 Top-down合成路线14
• 1.3.2 Bottom-up合成路线14-15
• 1.4 碳点的表面修饰15-16
• 1.5 碳点的应用16-18
• 1.5.1 化学传感16
• 1.5.2 生物传感16-17
• 1.5.3 生物成像和靶向示踪17
• 1.5.4 纳米医学17
• 1.5.5 光催化17-18
• 1.6 本课题的意义及主要研究内容18-19
• 1.6.1 本课题的意义18
• 1.6.2 主要研究内容18-19
• 第二章 pH不相关的高荧光掺氮碳点作为荧光探针检测对硝基酚19-37
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验部分20-21
• 2.2.1 试剂20-21
• 2.2.2 仪器与表征21
• 2.2.3 N-CDs的合成方法21
• 2.2.4 荧光检测4-NP的实验方法21
• 2.3 结果与讨论21-37
• 2.3.1 N-CDs合成条件的优化21-23
• 2.3.2 N-CDs的表征23-25
• 2.3.3 N-CDs的光学性质25-28
• 2.3.4 N-CDs的稳定性28
• 2.3.5 N-CDs对4-NP的选择性识别28-30
• 2.3.6 N-CDs作为荧光探针检测 4-NP30-32
• 2.3.7 共存物质的影响32-33
• 2.3.8 N-CDs对4-NP的响应机理33-34
• 2.3.9 4-NP探针的分析应用34-37
• 第三章 石榴籽绿色合成的掺氮碳点作为高灵敏荧光探针检测 2,4-二硝基酚37-51
• 3.1 引言37-38
• 3.2 实验部分38-39
• 3.2.1 原料与试剂38
• 3.2.2 仪器与表征38
• 3.2.3 N-CDs的合成38-39
• 3.2.4 荧光测定2,4-DNP39
• 3.3 结果与讨论39-51
• 3.3.1 N-CDs合成条件的优化39-40
• 3.3.2 N-CDs的表征40-41
• 3.3.3 N-CDs的光学特性41-43
• 3.3.4 最佳检测条件的确定43-44
• 3.3.5 工作曲线44-45
• 3.3.6 共存物质的影响45-46
• 3.3.7 N-CDs对2,4-DNP的响应机理46-50
• 3.3.8 分析应用50-51
• 第四章 基于掺氮碳点的荧光探针高灵敏检测对硝基苯胺51-65
• 4.1 引言51-52
• 4.2 实验部分52-53
• 4.2.1 试剂52
• 4.2.2 仪器52-53
• 4.2.3 N-CDs的合成53
• 4.2.4 荧光法检测 4-NA53
• 4.3 结果与讨论53-65
• 4.3.1 N-CDs合成条件的优化53-54
• 4.3.2 N-CDs的表征54-56
• 4.3.3 N-CDs的光学性质56
• 4.3.4 N-CDs的稳定性56-58
• 4.3.5 体系检测条件的优化58-59
• 4.3.6 分析性能59-60
• 4.3.7 共存物质对体系的影响60-61
• 4.3.8 4-NA对N-CDs的荧光猝灭机理61-64
• 4.3.9 样品测定64-65
• 第五章 结论与展望65-67
• 5.1 结论65-66
• 5.2 展望66-67
• 参考文献67-77
• 致谢77-78
• 攻读学位期间发表的学术论文目录78-79

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