微生物燃料电池多元阴极催化剂的合成与氧还原性能提升

发布时间：2017-08-24 04:51

  本文关键词：微生物燃料电池多元阴极催化剂的合成与氧还原性能提升

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【摘要】：微生物燃料电池(MFC)技术能够将污水中有机物的化学能直接转换为电能。该项技术具有污水处理和产生电能两大优势,受到了世界各地专家学者的广泛关注。空气阴极微生物燃料电池由于可以直接利用空气中的氧气作为电子接受体,并且产物(H2O)清洁无污染,有望实现大规模的应用。但由于阴极发生的氧还原反应(ORR)的反应活化能很高,MFC性能往往受阴极催化剂的制约。目前,微生物燃料电池阴极广泛采用Pt/C催化剂,但该催化剂中的Pt属于贵金属,价格昂贵,储量有限,易中毒失活,限制了空气阴极微生物燃料电池大规模实际应用。因此,开发廉价高效的阴极催化剂是解决这一问题的一种行之有效的方法。本文以降低微生物燃料电池中贵金属铂催化剂的成本为根本出发点,以提高阴极催化剂的氧还原性能为宗旨,设计并合成了Pt基多元合金PtSnP和PtSnCo催化剂,通过各种表征手段透彻分析了催化剂的形貌、表面组成和氧还原性质。首次以此新型多元催化剂为阴极,组装单室MFC,详细探讨了其在产电和污水处理方面的优势以及应用潜质。论文工作取得了创新性研究成果。具体研究内容阐述如下:(1)合成并考察了三元PtSnP/C和二元PtSn/C催化剂的氧还原反应活性及产电性能。循环伏安测试表明:Pt7Sn3P/C催化剂的氧还原电位为0.183 V,高于Pt/C(0.171 V),表明P的添加极大地提高了ORR活性。结合透射电子显微镜(TEM)和X射线粉末衍射仪(XRD)的表征结果可知:Pt7Sn3P/C的优秀ORR活性归因于较小的金属粒径(1.58nm)和良好的分散度。X射线光电子能谱(XPS)的表征结果证实了磷元素对铂表面结构的电子修饰作用以及对促使Pt原子d带中心位移的影响。此外,通过对不同Pt:Sn摩尔比Pt7Sn3/C,Pt5Sn5/C和Pt3Sn7/C二元PtSn/C催化剂的研究,发现Pt7Sn3/C表现优于Pt/C的ORR催化活性,表明催化剂中的锡含量对二元PtSn催化剂的ORR活性具有重要影响。以PtSnP/C和Pt7Sn3/C为阴极催化剂,单室MFC的最大功率密度分别为361和336 mW/m2,均高于常规Pt/C催化剂(307 mW/m2)。(2)合成并考察了PtSnCo/C三元催化剂的氧还原反应活性及产电性能。催化剂具有粒径分布范围较窄的纳米颗粒。合金催化剂中由于其他金属的添加,Pt的晶格参数发生了一定的变化:Sn的添加增大了Pt的晶格参数,Co的添加使Pt的晶格收缩,适量的Sn和Co共同添加,可以使Pt的晶格参数保持不变。循环伏安测试结果表明Pt7Sn2Co/C在呈现出最大的氧还原电位(0.221 V),高于Pt/C(0.182 V)。MFC的最大功率密度顺序是Pt7Sn2Co/CPt7Sn3/CPt/CPt7Co3/C,其中Pt7Sn2Co/C的最大的功率密度为456mW/m2,比Pt/C提高了19%。综上,Pt7Sn2Co/C具有最优良的产电性能,而且相较于Pt/C成本低廉,稳定性好,ORR活性高,是最佳的阴极催化剂,有助于MFC的规模化应用。
【关键词】：微生物燃料电池 Pt-Sn-P Pt-Sn-Co 氧还原反应 阴极催化剂
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 绪论11-20
• 1.1 引言11
• 1.2 微生物燃料电池的研究进展11-12
• 1.3 微生物燃料电池反应器的主要构型12-13
• 1.4 微生物燃料电池的原理13-14
• 1.5 微生物燃料电池中阴极氧还原催化剂的研究14-18
• 1.5.1 非贵金属系列15-16
• 1.5.2 铂基合金催化剂体系16-18
• 1.6 选题依据及研究内容18-20
• 1.6.1 本论文选题依据18
• 1.6.2 本论文的研究内容18-20
• 第二章 实验设计与表征方法20-30
• 2.1 实验材料和化学试剂20-22
• 2.2 实验仪器22
• 2.3 微生物燃料电池的构建22-25
• 2.3.1 阳极23
• 2.3.2 阴极23
• 2.3.3 培养基的接种23-25
• 2.3.4 微生物燃料电池的组装与启动25
• 2.4 电化学测试25-27
• 2.4.1 循环伏安和线性扫描伏安测试25-26
• 2.4.2 交流阻抗测试26
• 2.4.3 功率密度曲线和极化曲线测试26-27
• 2.5 水化学测试27-28
• 2.6 催化剂表征28-30
• 2.6.1 透射电子显微镜28
• 2.6.2 X射线粉末衍射28
• 2.6.3 X射线光电子能谱28-29
• 2.6.4 能量分散谱29-30
• 第三章 碳载Pt-Sn-P三元催化剂对微生物燃料电池阴极ORR反应的影响30-48
• 3.1 实验部分30-31
• 3.1.1 催化剂的制备30-31
• 3.2 结果与讨论31-47
• 3.2.1 催化剂的形貌和组分分析31-40
• 3.2.2 催化剂的电化学性能测试40-43
• 3.2.3 催化剂在MFC中的性能测试43-47
• 3.3 PtSnP/C阴极MFC在处理污水方面的研究意义47
• 3.4 本章小结47-48
• 第四章 碳载Pt-Sn-Co三元催化剂对微生物燃料电池阴极ORR反应的影响48-65
• 4.1 实验部分48-49
• 4.2 结果讨论49-63
• 4.2.1 催化剂的表征49-55
• 4.2.2 催化剂的电催化性能研究55-58
• 4.2.3 不同阴极催化剂的MFC性能测试58-63
• 4.3 本章小结63-65
• 结论与展望65-67
• 参考文献67-81
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果81-82
• 致谢82-84
• 附件84

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本文编号：729311