水相Au@半导体核壳纳米晶的合成及性能研究

发布时间：2017-09-01 01:13

  本文关键词：水相Au@半导体核壳纳米晶的合成及性能研究

  更多相关文章： 核壳纳米晶Au@CdS 表面等离子体共振 光催化分解水产氢 离子交换反应 Au@Ag_3AuTe_2 光热转换

【摘要】：本论文以水相合成的贵金属和半导体形成的核壳纳米晶结构为研究内容,利用阳离子交换法引发的非外延生长过程调控制备了Au@半导体核壳纳米晶,并分析了核壳纳米晶的光催化分解水产氢和光热等性能。本论文的主要研究内容及成果如下:1.我们利用阳离子交换法在水相中制备出具有不同壳层厚度的Au@CdS核壳纳米晶,且单晶的CdS壳层在三维方向上与贵金属Au核之间形成清晰的直接接触异质界面。我们还制备了Au@ZnS核壳纳米晶,证明了该合成方法的普适性。由于等离子体Au核的存在,在入射光的激发下,Au@CdS核壳纳米晶产生了LSPR增强的高效光生电子/空穴对分离及电子注入效应。通过对比不同样品的光催化分解水产氢性能发现,在水相中合成的Au35nm@CdS5nm核壳纳米晶的光催化分解水产氢效率是纯CdS5nm量子点的240倍,高达24 mmol·h-1·g-1,计算可得其表观量子产率为45%。在Au@CdS核壳纳米晶的壳层表面负载贵金属Au和Pt后得到Au@CdS/Au、Au@CdS/Pt复合纳米晶,由于贵金属Au、Pt在CdS壳层表面起到助催化剂的作用,能够捕获和收集传递的电子,大大提高了其光解水产氢效率,其产氢效率分别能达到33 mmol·h-1·g-1和69 mmol·h-1·g-1,是Au35nm@CdS5nm产氢效率的1.4倍和2.9倍。在实验结果的基础上我们利用时域有限差分法(FDTD)来模拟在水溶液环境下不同尺寸的Au@CdS核壳纳米结构的等离子体近场的分布情况和场强情况,并在此基础上提出了表面等离子体共振增强的热电子注入理论来研究Au@CdS核壳纳米晶的光催化分解水产氢机理。2.我们首次合成了Au@Ag_3AuTe_2核壳纳米晶结构,并通过透射电子显微镜、X射线能谱、X射线粉末衍射等方法分析了Au@Ag_3AuTe_2核壳纳米晶的晶体结构和组成成分。同时我们通过调节反应温度、反应时间和Te前驱体的添加量来研究其对产物形貌和结晶性的影响。并通过合成Au@Ag3AuSe2证明了该合成方法的普适性。由于等离子体Au核的存在,使得Au@Ag_3AuTe_2和Au@Ag3AuSe2具有独特的光学性质,在700 nm-1200 nm的近红外光区有连续且很强的吸收。我们随后测试了Au@Ag_3AuTe_2和Au@Ag3AuSe2在808 nm和1064 nm激光下的光热转换性能,浓度为200ppm的Au@Ag_3AuTe_2核壳纳米晶在808 nm和1064 nm激光照射下的光热转化效率分别高达76.7%和49.6%,浓度为200 ppm的Au@Ag3AuSe2核壳纳米晶在808 nm和1064 nm激光照射下的光热转换效率分别为50.7%和34.1%。
【关键词】：核壳纳米晶Au@CdS 表面等离子体共振 光催化分解水产氢 离子交换反应 Au@Ag_3AuTe_2 光热转换
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ116.2;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 光催化分解水制氢11-17
• 1.2.1 光催化分解水制氢机理11-13
• 1.2.2 光解水制氢催化剂的研究现状13-17
• 1.3 表面等离子体共振17-20
• 1.3.1 局域表面等离子体共振17-18
• 1.3.2 纳米颗粒局域表面等离子体共振（LSPR）的影响因素18-20
• 1.3.3 贵金属局域表面等离子体共振效应的应用20
• 1.4 贵金属@半导体核壳纳米结构的制备方法20-22
• 1.5 光热治疗技术研究进展22-23
• 1.6 论文选题意义与研究内容23-26
• 1.6.1 选题意义23
• 1.6.2 研究内容23-26
• 2 水相Au@Cd S核壳纳米晶的精确调控合成及其光解水产氢性能研究26-51
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-32
• 2.2.1 主要实验试剂与原料27
• 2.2.2 主要实验仪器27
• 2.2.3 样品材料制备27-30
• 2.2.4 样品表征及其光催化分解水产氢性能测试30-32
• 2.3 结果与讨论32-50
• 2.4 本章小结50-51
• 3 水相Au@Ag_3AuX_2(X=Se,Te)核壳纳米晶的合成及光热性能研究51-67
• 3.1 引言51
• 3.2 实验部分51-54
• 3.2.1 主要实验试剂及仪器51-52
• 3.2.2 样品材料制备过程52-53
• 3.2.3 样品的表征方法及光热转换实验53-54
• 3.3 结果与讨论54-66
• 3.3.1 碲前驱体加入量的影响56-58
• 3.3.2 反应温度的影响58-59
• 3.3.3 不同反应时间的影响59
• 3.3.4 制备方法的普适性研究59-60
• 3.3.5 样品的光热转换性能研究60-66
• 3.4 本章小结66-67
• 4 结论与展望67-69
• 4.1 结论67-68
• 4.2 展望68-69
• 参考文献69-78
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果78-79
• 个人简历78
• 学术论文及专利78-79
• 致谢79

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