离子液体中电沉积Pt及Pt合金的研究

发布时间：2017-09-04 06:14

  本文关键词：离子液体中电沉积Pt及Pt合金的研究

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【摘要】：Pt基催化剂作为燃料电池中应用最广、稳定性最好的催化剂,对于燃料电池的发展至关重要。为了开发新的制备燃料电池催化剂的方法,本文采用电沉积的方式在离子液体中制备了Pt、PtCu和PtCuCe催化剂,并进行了相关的性能测试。首先对七种不同的离子液体进行了筛选,通过主盐的溶解情况以及初步的沉积情况,确定选用[BMIM][TfO]和[DEME][BF_4]体系作为电沉积铂基合金的电解液体系。在[BMIM][TfO]和[DEME][BF_4]体系中研究了Pt的电沉积。采用循环伏安法对H2Pt Cl6在离子液体中的还原过程进行了研究,结果表明,H2Pt Cl6的还原过程分两步进行,先将Pt(Ⅳ)还原为Pt(Ⅱ),再将Pt(Ⅱ)还原为Pt单质。在[BMIM][TfO]离子液体中,以导电玻璃为基体电沉积Pt时,研究了不同电极电势以及不同沉积时间对沉积层形貌和催化性能的影响。在电极电势为-2.0V(vs.Pt)下,电沉积15min的获得了粒径约为30nm的Pt均匀的颗粒。在[DEME][BF_4]体系中,在导电玻璃基体上研究了沉积电势、沉积时间对沉积层的影响,TEM测试表明,在-2.5V电势下沉积480s制备的Pt颗粒的粒径仅为2.38nm,具有较好的催化性能。在0.5mol/L的硫酸溶液中的循环伏安测试,显示了出Pt的(100)和(110)的催化峰。在[DEME][BF_4]体系中通过不同扫速下的循环伏安研究计算了在该体系中Pt(Ⅱ)还原过程的扩散系数,确定Pt(Ⅱ)再还原为Pt的过程是扩散控制参与的不可逆反应。在[BMIM][TfO]体系中研究了PtCu合金的电沉积。CuCl_2的加入使铂沉积变得更加容易。通过SEM测试发现,在导电玻璃基体上,随着沉积电位的负移,PtCu合金由颗粒状过渡到层状。电沉积时间为3min~5min时的沉积层的粒径为50nm。以-1.5V的电极电势沉积的PtCu合金,在将沉积层中的Cu溶出以后呈网格状结构,有效的增大了Pt的比表面积。在碳纸上沉积PtCu合金时,可以得到颗粒状的PtCu合金,当电极电势为-1.5V时,沉积120s,可以得到10nm左右的PtCu颗粒。XPS测试结果表明,PtCu的原子比为5:2。在[BMIM][TfO]体系中电沉积PtCuCe合金时,研究了不同沉积电位,沉积时间和温度对沉积层形貌的影响,发现沉积电位的对沉积层的影响较小,而在短时间的沉积层表现出花瓣状的结构,随着时间的增加,沉积层逐渐形成膜状结构。EDS测试PtCuCe的元素比为13.57:76.43:10。
【关键词】：电沉积 离子液体 Pt PtCu合金 PtCuCe合金
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-22
• 1.1 课题背景及研究的目的和意义11
• 1.2 国内外研究现状11-20
• 1.2.1 离子液体介绍12-14
• 1.2.2 离子液体电沉积14-20
• 1.3 主要研究内容20-22
• 第2章 实验材料及测试方法22-26
• 2.1 实验药品、仪器及工艺流程22-24
• 2.1.1 实验药品22
• 2.1.2 实验仪器22-23
• 2.1.3 实验装置及工艺流程23-24
• 2.2 实验方法24-25
• 2.2.1 电解液的配制24
• 2.2.2 电沉积的工艺流程24-25
• 2.3 测试方法25-26
• 2.3.1 外观形貌分析25
• 2.3.2 沉积层成分分析25
• 2.3.3 循环伏安测试25-26
• 第3章 电沉积Pt基合金的离子液体体系的筛选26-43
• 3.1 金属盐在不同离子液体中的溶解性研究26-28
• 3.1.1 离子液体的基本性质26-27
• 3.1.2 主盐的溶解性研究27-28
• 3.2 四氟硼酸盐体系的初步研究28-34
• 3.2.1 [BMIM][BF_4]中电沉积Pt的初步探究28-30
• 3.2.2 [BMIM][BF_4]中电沉积Ce的初步探究30-31
• 3.2.3 [DEME][BF_4]中电沉积Pt的初步探究31-34
• 3.3 三氟甲磺酸盐体系的初步研究34-39
• 3.3.1 [BMIM][TfO]和[HMIM][TfO]体系中电沉积Pt的研究34-36
• 3.3.2 [BMIM][TfO]和[HMIM][TfO]中电沉积Ce的研究36-39
• 3.3.3 PtCl_2在[BMIM][TfO]体系中电化学行为的研究39
• 3.4 二腈铵盐体系的初步研究39-41
• 3.4.1 PtCl_2在[EMIM][N(CN)_2]中的电化学行为研究40
• 3.4.2 PtCl_2和CuCl_2在[EMIM]N(CN)_2中的电化学行为研究40-41
• 3.5 本章小结41-43
• 第4章 电沉积Pt的研究43-63
• 4.1 [BMIM][TfO]体系中在ITO上电沉积Pt的研究43-48
• 4.1.1 [BMIM][TfO]体系中沉积电势对电沉积Pt的影响43-44
• 4.1.2 加入乙醇对电沉积Pt的影响44-46
• 4.1.3 [BMIM][TfO]体系中沉积电势对电沉积Pt的影响46-48
• 4.2 [DEME][BF_4]体系中在碳纸上电沉积Pt的研究48-51
• 4.2.1 [DEME][BF_4]中在碳纸上沉积电势对形貌的影响48-49
• 4.2.2 [DEME][BF_4]中在碳纸上沉积时间对形貌的影响49-50
• 4.2.3 [DEME][BF_4]中在碳纸上沉积层的催化曲线分析50
• 4.2.4 [DEME][BF_4]中在碳纸上的沉积层的成分分析50-51
• 4.3 [DEME][BF_4]体系中在玻碳电极上电沉积Pt的研究51-62
• 4.3.1 [DEME][BF_4]中在玻碳电极上沉积电势的影响51-55
• 4.3.2 [DEME][BF_4]中在玻碳电极上沉积时间的影响55-57
• 4.3.3 [DEME][BF_4]中在玻碳电极上沉积层的透射电镜分析57-59
• 4.3.4 传递系数的计算59-62
• 4.4 本章小结62-63
• 第5章 [BMIM][TfO]体系电沉积Pt基合金的研究63-83
• 5.1 [BMIM][TfO]体系在ITO上沉积PtCu的研究63-72
• 5.1.1 电沉积PtCu的循环伏安曲线63-64
• 5.1.2 沉积电势对ITO上电沉积PtCu合金的影响64-68
• 5.1.3 沉积时间对ITO上电沉积PtCu合金的影响68-71
• 5.1.4 PtCu合金沉积层的成分分析71-72
• 5.2 [BMIM][TfO]体系在碳纸上沉积PtCu的研究72-78
• 5.2.1 电极电势对碳纸上电沉积PtCu合金的影响72-75
• 5.2.2 溶液温度对碳纸上电沉积PtCu合金的影响75
• 5.2.3 沉积时间对碳纸上电沉积PtCu合金的影响75-77
• 5.2.4 碳纸上电沉积PtCu合金沉积层的成分分析77-78
• 5.3 [BMIM][TfO]体系沉积PtCuCe的研究78-81
• 5.3.1 电沉积PtCuCe的循环伏安曲线分析78-79
• 5.3.2 电极电势对碳纸上电沉积PtCuCe合金的影响79
• 5.3.3 沉积时间对碳纸上电沉积PtCuCe合金的影响79-81
• 5.3.4 碳纸上电沉积PtCuCe合金沉积层成分分析81
• 5.4 本章小结81-83
• 结论83-85
• 参考文献85-94
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果94-96
• 致谢96

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