椰壳纳米炭粉的电催化与光催化性能研究

发布时间：2017-09-05 07:27

  本文关键词：椰壳纳米炭粉的电催化与光催化性能研究

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【摘要】：椰子壳是一种可再生的生物质资源,以其为原料制备的活性炭具有空隙发达、吸附性能好、强度高、易再生、经济耐用等优点,主要用于饮用水、制酒、饮料、工业污水的吸附净化处理。椰壳中含有丰富的木质素、纤维素和戊聚糖,为椰壳炭带来丰富的含氧基团和独特的炭结构。椰壳炭的结构、性能及其应用,是生物质化工领域中一个有待进一步开发的领域。本文尝试将椰壳纳米炭(CSC)材料拓展应用于电催化和光催化反应。所制备的CSC纳米片状粉末具有典型的sp2杂化碳网络结构,富含多种含氧基团以及孔径4nm以下的纳米孔,BET比表面积高达2500 m2g-1以上。利用CSC制作碳糊电极,分别用于无水茶碱(2,4-二氧四氢蝶啶或2,4-二羟基蝶啶)的还原反应和酸性溶液中的析氢还原反应。CSC对无水茶碱没有明显的吸附作用,不能增强无水茶碱的还原峰及再氧化峰的法拉第电流,但显著增强电势扫描过程中的背景电流。而CSC对析氢反应有很强的电催化作用,与石墨碳糊电极相比,交流电流密度显著增大,电荷传递电阻显著减小。可见,CSC材料因其表面丰富的含氧基团和纳孔,无助于无水茶碱分子中负电性基团的吸附及还原反应,而有利于带正电且小粒径的水合氢离子的还原反应,这可为选择CSC可能适用的催化反应体系提供借鉴。将CSC用于硫化镉量子点(CdS QDs)和铂纳米颗粒的载体,制成可见光驱动水制氢的复合光催化剂(Pt/CdS/CSC)。该复合光催化剂的产氢速率达到1679.5μmol h-1,远高于未引入CSC的Pt/CdS催化剂的产氢速率636.2μmol h-1。 Pt/CdS/CSC催化剂在460 nm波长下具有最高的量子效率(39.4%)。这种优良的光催化性能可归因于电子能快速跨越CdS/CSC界面,显著促进了CdS QDs上电子-空穴对的分离。CSC表面可以加速电子传递可能是因为其表面存在大量直径小于4 nm的纳米孔和丰富的羟基、羧基和烷氧基等含氧基团。本论文的研究结果将有助于拓展椰壳纳米炭材料的开发和应用,并为开发基于生物质炭的电催化和可见光催化剂提供有益的见解。
【关键词】：椰壳纳米炭 电催化 光催化 制氢 电子转移
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.1
【目录】：

• 致谢6-7
• 摘要7-8
• ABSTRACT8-15
• 第一章 绪论15-25
• 1. 生物质炭的加工与利用15-17
• 1.1 生物质炭的概述15
• 1.2 生物质炭的加工15-17
• 1.3 生物质炭的应用17
• 2. 椰炭活性炭的加工和利用17-18
• 2.1 椰壳活性炭的加工17
• 2.2 椰壳活性炭的利用17-18
• 3. 无水茶碱的性质和功能18-19
• 3.1 无水茶碱的性质18-19
• 3.2 无水茶碱的药用价值19
• 3.3 无水茶碱的电化学研究19
• 4. 电催化析氢19-22
• 4.1 氢能的概述19-20
• 4.2 电催化析氢概述20
• 4.3 析氢电化学理论及计算20-22
• 5. 光催化产氢22-23
• 5.1 光催化产氢的原理22
• 5.2 光催化水解产氢的影响因素22
• 5.3 光催化剂的催化效率的提高22-23
• 6. 本课题的研究思路与方案设计23-25
• 6.1 研究思路23
• 6.2 方案设计23-25
• 第二章 椰壳纳米炭粉的制备与表征25-31
• 1. 引言25
• 2. 实验25-26
• 2.1 椰壳纳米炭粉的制备25
• 2.2 各种表征方法25-26
• 3. 椰壳纳米炭表征结果分析26-30
• 3.1 X射线衍射(XRD)分析26-27
• 3.2 拉曼光谱(Raman)的分析27
• 3.3 光电子能谱(XPS)分析27-28
• 3.4 红外光谱(FT-IR)分析28
• 3.5 比表面积(BET)和DFT孔隙大小分布测试28-29
• 3.6 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)的分析29-30
• 4. 本章结论30-31
• 第三章 椰壳纳米炭的电催化性能研究31-59
• 1. 引言31
• 2. 实验部分31-38
• 2.1 实验试剂与仪器31-32
• 2.2 溶液的配制32
• 2.3 石墨碳糊电极(GPE)和椰壳炭糊电极(CSCPE)的制备32-33
• 2.4 薄层光谱电化学池的设计与装置33-35
• 2.5 实验方法35-38
• 3. 结果与讨论38-57
• 3.1 无水茶碱在石墨碳糊电极上的还原及再氧化38-49
• 3.2 无水茶碱在石墨-椰壳炭混合碳糊电极(MCPE)上的还原49-53
• 3.3 椰壳炭糊电极上的电催化析氢53-57
• 4. 本章结论57-59
• 第四章 椰壳纳米炭的光催化性能研究59-70
• 1. 引言59-60
• 2. 实验60-62
• 2.1 光催化剂的制备60-61
• 2.2 光催化剂的表征61
• 2.3 光电化学和荧光光谱测量61
• 2.4 可见光催化产氢的测试61-62
• 3. 结果与讨论62-68
• 3.1 光催化剂的表征62-64
• 3.2 可见光催化析氢速率的影响因素分析64-67
• 3.3 光电化学和荧光光谱测量67-68
• 4. 本章结论68-70
• 第五章 全文结论70-73
• 参考文献73-83
• 攻读硕士学位期间发表的论文83

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本文编号：796635