特殊纳米组装材料负载贵金属催化剂的设计合成及醇电氧化性能研究

发布时间：2017-09-13 03:27

  本文关键词：特殊纳米组装材料负载贵金属催化剂的设计合成及醇电氧化性能研究

  更多相关文章： 直接醇类燃料电池 纳米组装材料 Pt基催化剂 Pd基催化剂 电催化氧化

【摘要】：直接醇类燃料电池作为环保型低温燃料电池,具备能量转化效率高、燃料洁净环保以及电池结构简单等特性,在未来能源设备主流应用中具备极大潜力,而电极催化剂材料的优劣程度,是影响直接醇类燃料电池系统效率和性能的关键因素之一。电极材料包括金属纳米粒子催化剂材料和催化剂载体材料,其中,载体材料直接影响了金属纳米粒子催化剂的粒径大小、分散度、催化效率及稳定程度。因此,越来越多的研究者将视角转换到探索新型载体上,旨在通过形貌效应、载体效应、协同催化效应尽可能提高贵金属纳米粒子的利用率和稳定性。本论文以设计合成特殊形貌微观结构的催化剂载体为研究重点,在此基础上合成了一系列新型复合催化剂,系统研究了特殊纳米组装载体材料对贵金属纳米粒子电催化性能的影响作用,为高性能电催化剂载体材料的研究和应用提供了科学依据及理论参考。本论文主要研究内容概括如下:一、以纳米电缆结构Ag@C复合材料作为载体,在其表面通过常温原位还原均匀地负载金属Pt纳米晶,研究了银芯的存在对Pt纳米晶体的形貌、粒径及其电催化性能的影响。研究结果表明,Ag@C载体是以碳为壳银为核的准一维核壳结构,形貌均一、粒径均匀的铂纳米晶分散在载体表面,平均粒径4.4 nm。电化学分析结果表明,该复合催化剂对醇的电催化氧化表现出很好的催化活性。理论计算结果进一步证明,Ag芯纳米线对催化反应具有协同效应,促使Pt纳米粒子在其表面分散和稳定,电催化氧化活性、稳定性、抗COads中毒能力的增强也归因于此。二、以Ag@C纳米电缆复合材料作为载体,以氨水为添加剂,对载体表面进行官能团化,将Pd纳米颗粒均匀附着在其表面,成功制备了银碳纳米电缆负载钯纳米晶复合催化剂,用钯取代铂作为催化剂,可以有效降低成本。结果表明,Ag@C纳米电缆复合载体对Pd纳米晶有很好的锚定作用,同时Ag芯纳米线对Pd纳米粒子的催化活性和抗中毒能力起到有效增强作用,电化学性能测试结果表明,该复合催化剂具有较好醇氧化活性和稳定性。三、以谷氨酸为添加剂,通过简单的合金形成及部分置换反应过程,合成三元异质结构Pt-PdCo纳米晶,并将其负载在Ag@C纳米电缆表面。研究结果表明,催化剂结构为铂颗粒沉积在钯钴合金表面形成的簇状异质结构,并且该三元金属催化剂对乙醇电氧化表现出较高活性,稳定性也较强,比单一Pt金属有了显著提高。四、分别以葡萄糖和氯化铜为碳源、铜源,经过水热、高温煅烧、功能化过程,组装合成了Cu/CuO复合材料,实现了无模板法对花状Cu/CuO的设计合成,并将其应用于催化剂载体,成功合成了铜/氧化铜复合物负载铂纳米晶催化剂。形貌和结构测试表明,复合载体材料有铜单质和氧化铜组成,呈现多维放射花状结构。催化剂醇类电氧化测试结果显示,该催化剂具有很好催化活性和稳定性。总之,本文以催化剂新型复合载体合成应用为研究切入点,制备出具有特殊形貌的纳米组装材料,并将其负载贵金属催化剂,有效提高了直接醇类燃料电池催化剂的性能,通过科学的表征方法,系统研究了载体的结构形貌及协同催化效应对催化剂活性的影响作用。
【关键词】：直接醇类燃料电池 纳米组装材料 Pt基催化剂 Pd基催化剂 电催化氧化
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 绪论12-20
• 1.1 引言12
• 1.2 直接醇类燃料电池催化剂概述12-13
• 1.3 阳极催化剂材料对电性能的影响13-15
• 1.3.1 单金属催化剂13-14
• 1.3.2 二元合金催化剂14
• 1.3.3 多组元催化剂14-15
• 1.4 催化剂载体材料及其效应15-18
• 1.4.1 碳材料载体15-17
• 1.4.2 非碳材料载体17
• 1.4.3 载体结构及形貌效应17-18
• 1.5 本论文的选题背景和研究内容18-20
• 1.5.1 选题背景18
• 1.5.2 研究内容18-20
• 第二章 实验部分20-24
• 2.1 实验试剂20-21
• 2.2 实验仪器21
• 2.3 载体及催化剂的测试表征21-23
• 2.4 催化剂的电化学性能表征23-24
• 第三章 Ag@C纳米电缆负载Pt纳米晶的合成及醇类电催化氧化性能研究24-38
• 3.1 引言24-25
• 3.2 实验过程25-26
• 3.3 结果与讨论26-37
• 3.3.1 Ag@C纳米电缆的合成机理26
• 3.3.2 Pt/Ag@C复合催化剂的合成机理26-27
• 3.3.3 Ag@C纳米电缆载体的测试表征27-29
• 3.3.4 Pt/Ag@C复合催化剂的形貌结构表征29-31
• 3.3.5 催化剂对醇类的电催化性能测试31-35
• 3.3.6 理论计算分析35-37
• 3.4 本章小结37-38
• 第四章 Ag@C纳米电缆负载Pd纳米晶复合催化剂的合成及电性能研究38-48
• 4.1 引言38-39
• 4.2 实验过程39-40
• 4.3 结果与讨论40-47
• 4.3.1 Pd/Ag@C复合催化剂的合成机理40
• 4.3.2 载体的测试表征40-42
• 4.3.3 复合催化剂的形貌结构表征42-43
• 4.3.4 复合催化剂的电性能测试43-47
• 4.4 本章小结47-48
• 第五章 Ag@C纳米电缆负载簇状Pt-PdCo异质结构催化剂的合成及乙醇电催化氧化性能研究48-56
• 5.1 引言48
• 5.2 实验过程48-49
• 5.3 结果与讨论49-54
• 5.3.1 Pt-PdCo/Ag@C催化剂的合成机理49
• 5.3.2 催化剂的形貌结构表征49-52
• 5.3.3 催化剂的电性能表征52-54
• 5.4 本章小结54-56
• 第六章 花状Cu/CuO复合物负载Pt纳米晶催化剂的合成及醇类电氧化性能研究56-68
• 6.1 引言56
• 6.2 实验过程56-57
• 6.3 结果与讨论57-65
• 6.3.1 Cu/CuO复合载体的合成机理57-58
• 6.3.2 Cu/CuO复合载体的形貌结构表征58-60
• 6.3.3 催化剂的形貌结构表征60-61
• 6.3.4 催化剂的电性能表征61-65
• 6.4 本章小结65-68
• 第七章 结论与展望68-70
• 7.1 本论文主要研究结论68-69
• 7.2 展望69-70
• 参考文献70-76
• 致谢76-78
• 攻读学位期间发表的学术论文目录78-79

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