钼-二硒化钼核壳型纳米结构实现高效析氢

发布时间：2017-09-13 11:03

  本文关键词：钼-二硒化钼核壳型纳米结构实现高效析氢

  更多相关文章： 过渡金属硫族化合物 析氢反应 掠射角沉积 硒化 1T-MoSe_2/Mo纳米结构

【摘要】：电催化析氢是非常有潜力的成为获取清洁能源(H2)的一种方式。过渡金属硫族化合物(TMD)因其具有边缘活性位点是潜在的析氢反应(HER)催化剂,但是实验报道的过渡金属硫族化合物的塔菲尔斜率很少有低于38 mV/dec,这个电化学脱附过程限制的值。本论文通过低温等离子体辅助硒化法,将掠射角沉积技术(GLAD)生长的Mo纳米结构,成功地转化为Mo/MoSe_2核壳结构。通过控制掠射角沉积系统的参数,获得了三种不同的Mo纳米结构:纳米螺旋、纳米螺纹、纳米柱。其中,纳米螺纹具有最大的表面积,是平板Mo的4.59倍。并且在较低硒化温度400oC下可以获得1T-MoSe_2/Mo核壳型纳米结构,而温度超过500oC后,2H-MoSe_2/Mo将占主导。这种1T-MoSe_2/Mo核壳型纳米结构显示出非常好的析氢反应催化活性,其塔菲尔斜率低至34.7 mV/dec,接近Volmer-Tafel机制的理论极限值。当j=10mA/cm2时只需166 mV过电位。这样高的催化活性归功于边缘活性位点数目的增加和金属性的1T-MoSe_2壳,1T-MoSe_2能优化氢吸附吉布斯自由能,并提供快速的电荷传输。另外,这种结构是由低成本前驱体组成的,可大规模实际应用。本论文还比较了不同纳米结构、不同硒化时间的析氢反应催化性能,证实了纳米螺纹硒化8分钟是最佳参数。最后通过比较不同高度的纳米结构,验证了活性位点越多,催化性能越好。
【关键词】：过渡金属硫族化合物 析氢反应 掠射角沉积 硒化 1T-MoSe_2/Mo纳米结构
【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ116.2;TB383.1
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 第一章 绪论9-25
• 1.1 引言9
• 1.2 二维过渡金属硫族化合物纳米材料9-12
• 1.2.1 二维过渡金属硫族化合物结构与性质9-11
• 1.2.2 二维过渡金属硫族化合物合成概述11-12
• 1.3 二维过渡金属硫族化合物在电催化析氢上的应用12-24
• 1.3.1 电催化析氢概述12-17
• 1.3.2 催化剂的设计与优化研究概述17-24
• 1.4 本论文的研究意义和内容24-25
• 第二章 实验技术与表征25-34
• 2.1 引言25
• 2.2 实验流程25-26
• 2.3 实验技术简介26-33
• 2.3.1 电子束蒸发镀膜26-27
• 2.3.2 掠射角沉积27-31
• 2.3.3 等离子体辅助硒化法31-33
• 2.4 分析表征33-34
• 第三章 Mo/MoSe_2核壳纳米结构的制备34-47
• 3.1 GLAD沉积多种钼金属纳米结构34-38
• 3.1.1 实验方法34-35
• 3.1.2 样品表征35-38
• 3.2 Mo/MoSe_2核壳纳米螺纹的形成38-45
• 3.2.1 实验方法38
• 3.2.2 样品表征38-45
• 3.3 Mo/MoSe_2核壳纳米螺纹的大面积制备45-46
• 3.4 本章小结46-47
• 第四章 Mo/MoSe_2核壳纳米结构在电解水上的应用47-57
• 4.1 实验方法47-48
• 4.2 实验结果与讨论48-56
• 4.2.1 不同硒化温度对析氢反应的影响48-50
• 4.2.2 不同纳米结构对析氢反应的影响50-52
• 4.2.3 不同硒化时间对析氢反应的影响52-53
• 4.2.4 不同结构高度对析氢反应的影响53-56
• 4.3 本章小结56-57
• 第五章 结论57-59
• 致谢59-60
• 参考文献60-65
• 攻读硕士学位期间发表的论文65-66

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