掠射条件下原子和离子在离子晶体表面负离子转化研究

发布时间：2020-03-13 14:20

【摘要】：原子(离子)与离子型晶体表面相互作用在过去几十年被广泛关注,其研究有助于理解催化、气体敏化、吸附等物理过程,其电子转移的动力学信息在化学吸附和反应中起重要作用。这些信息可以利用原子或离子与各种不同种类的离子型晶体(碱金属卤化物和氧化物)掠射过程,通过散射粒子的电荷态分析获取。实验表明:尽管存在抑制共振电子转移的大的禁带,负离子转化效率依然反常的高。该结果难以通过广泛用于原子(离子)在金属表面的掠射模型进行解释。负离子的形成与有效的电子俘获过程紧密相关,同时电子损失过程也不能被忽略。现有的处理掠射条件下原子(离子)与离子型晶体作用的负离子形成理论(第一性原理计算、团簇计算以及含参数模型),由于未考虑负离子的电子损失过程,致使其仅能描述低速负离子形成阈值附近的负离子形成过程。本工作通过在电子俘获过程中考虑关键的ML-极化作用、镜像作用,以及形成负离子在与表面阴离子作用过程中亲和电子的库伦位垒隧穿损失,得到一个能够重复整个速度范围内的负离子形成过程且适用于任何AB型离子晶体的简单模型。将该模型应用于O→KCl(100),O→KI(100)和F→KCl(100)体系,研究了原子-绝缘离子晶体掠射过程中的负离子转化,细致分析了电子亲和势和晶格常数对最终负离子产额的影响,理论和实验结果符合很好。针对在极低速(v=0-0.1 a.u.)负离子掠入射下,库伦位垒隧穿不适用的情况,提出了基于Landau-Zener准分子非绝热势能曲线交叉,引入负离子亲和电子损失到表面阳离子过程的理论模型,成功解释了实验现象。
【图文】：

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兰州大学博士研究生学位论文掠射条件下原子和离子在离子晶体表面负离子转化研究2.2 表面沟道效应为了讨论粒子-表面散射中的粒子轨迹，首先考虑能量为0E 的入射原子与单个原子碰撞（由于晶格离子/原子被固定在晶格位置处，这里认为靶原子质量无穷大）。图 2.1 给出了均匀入射束流的粒子轨迹，该图包含碰撞参数b 0的束流轴（散射相对该轴对称）。减小碰撞参数对应的偏转角增大，因此入射粒子不能进入靶原子后一个确定的锥形区域。当距受碰原子(图 2.1 圆圈)距离为 d 时，该锥形具有半径scR ，其在非屏蔽库伦势下可表示为，， 1 2sc 1 2 0R 2Z Z d E (2.5)

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兰州大学博士研究生学位论文掠射条件下原子和离子在离子晶体表面负离子转化研可用于碰撞离子散射谱分析。在浅锥的概念下，图 2.2 给出 1 keVAr 原子从一串 Al 原子散射的一系列迹。对于0in 30(图 2.2(a)),经典力学计算出的来源于单个原子散射的轨迹出明显的角偏转且穿入原子串。对于较小的角度0in 20(图 2.2(b))，轨迹归因邻近散射的浅锥间的重叠，对头碰撞和穿进原子串现象均未出现，入射粒子完被从串反射。
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TG111

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