Fe基非晶微丝的类芬顿催化性能研究
发布时间：2021-06-19 14:17
非晶合金的类芬顿催化反应成为近些年持续关注的研究热点。非晶合金处于热力学亚稳态,存在大量不饱和位点、高残余应力。且非晶合金化学成分均匀,无晶界、析出物等微观结构缺陷,具有良好的腐蚀性能。所以与之前类芬顿体系中常用的零价铁粉、氧化铁相比表现出更快的速率、更多的复用次数。同时非晶合金原子不具有周期性,金属阳离子对价电子抑制作用较弱,因此在催化反应中活性较高。这些显著的特点使非晶合金在有机废水处理领域内表现出极大的优势。基于此,本论文以合金成分为Fe78Si9B13的铁基非晶微丝作为主要研究的催化材料,以非均相类芬顿反应为主要理论依据,对铁基非晶微丝在有机废水中的催化反应展开研究,分析Fe78Si9B13非晶微丝降解反应的环境因素及反应动力学,研究Fe78Si9B13非晶微丝的催化性能与降解机理。根据降解反应实验结果及数据分析,Fe78Si9B...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
直接蓝2B溶液颜色随降解时间的变化[12]：(a)0min(b)5min(c)10min(d)15min(e)20min(f)25min(g)30min(h)45min(i)60min
慵厶?邸?少量的过渡金属和高导电铝在非晶态结构中促进催化活性的表面介导氧化还原过程，并且无任何有害的副产物形成。在该文章中，SantanuDas使用了拉曼光谱、红外光谱和X射线光电子能谱研究了染料降解机理。研究了非晶态结构相比于晶态、表面催化剂种类的电离状态对反应速率的影响。过渡金属组分电离态的同时变化有助于提高非晶的催化活性。此外，作者还研究了其它多种有机废水的高效降解，如：酸性橙Ⅱ，酸性红3B等。不过，该文章并未能对催化剂的重复降解的性能进行研究，且未能从表面形貌角度对催化机理进行说明。图1-2不同麦西隆红染料浓度的降解曲线[14]：(a)Fe2O3碳纳米管(b)Ag2O-Fe2O3碳纳米管SaharM.El-Khouly[14]研究了负载非晶态Fe2O3和Ag2O-Fe2O3多壁碳纳米管芬顿催化剂复合材料对麦西隆红染料的降解。如图1-2所示，他发现后者具有更加优异的催化性能，相对而言降解速率更加快。SaharM.El-Khouly在200℃分别煅烧两种催化剂，对其进行XRD、TEM等表征。由于微量的Ag2O与Fe2O3在碳纳米管载体上结合所产生的协同效应，这种协同效应可以防止催化剂纳米颗粒的团聚并增强分子的吸附。在负载1%的Ag2O后，催化能力提高约10%，在三个连续周期内具有很高的稳定性，降解率达90%以上。该文章还研究了影响催化剂的因素，认为其主要取决于溶液pH、过氧化氢浓度和染料浓度。但是，该催化剂重复使用次数较少，催化稳定性较差，并且其成本较高。MIqbal[15]研究了Mg-Zn-Ca非晶薄带的对直接蓝2B与直接蓝6的降解性能。MIqbal通过单辊旋淬法制备Mg-Zn-Ca非晶薄带，使用X射线衍射分析、差示扫描量热法、扫描电子显微镜、原子力显微镜分析方法表征薄带的结构特点。此非晶材料可以在6小时内将污染物全部降解去除。此外，MIqbal还得出?
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-4-有机废水的高效降解。发现非晶薄带在30分钟内分别可以减少废水百分之二十左右的化学需氧量，与传统微电解填料相当，但投入剂量仅为传统微电解填料的1/25。存在回收利用，每次降解后质量损失不足2%且不会晶化。在对苯酚的降解过程中，相比于可溶性铁盐及零价铁，非晶合金催化活性更高，如图1-3，铁基非晶薄带最快在10min降解效率可达到99%以上。且Fe78Si9B13非晶薄带催化稳定性较好，重复8次催化活性依然良好，并可将苯酚完全的降解成为无毒无机小分子。此外，边秀房课题组还制备出一种具有增强效果的铁基非晶二氧化钛光催化粉末，对亚甲基蓝的催化降解效果极佳，其降解效率相对于TiO2晶体以及粉末都有极大的提高。但是，该研究中的非晶材料催化速率与催化稳定性较低，并且未对非晶薄带在重复使用后效率发生变化的原因展开研究。图1-3几种铁基非晶材料对苯酚的降解曲线[17]中科院宁波材料所王军强研究员[19-21]研究了铁基非晶粉末对有机水污染物的去除，并研究了退火对铁基非晶薄带去除污染物的影响。球磨法制备的非晶铁粉可在10min全部降解200mg/L直接蓝6，比传统铁粉快200倍左右。王军强研究员首次报道了MgZn基非晶粉末对偶氮染料具有良好的降解功能，如图1-4所示，MgZn基非晶球磨降解效率比商用铁基纳米晶粉末高1000倍左右，比铁基非晶球磨高20倍，即使在较复杂的环境条件下也能保持较高的反应效率。王军强研究员还研究了纳米晶化的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金对偶氮染料溶液的降解效果。由于纳米晶化后，在α-Fe(Si)和Fe2B纳米晶相之间形成大量的微电池，表现出不同的腐蚀电位，因此优于非晶态的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金。但是，这些文章对回收性能未有研究，且该类研究中污染物的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国水环境审计现状[J]. 陶媛婷. 现代经济信息. 2018(24)
[2]城市污水处理的现状及发展[J]. 何海明. 环境与发展. 2018(10)
[3]芬顿试剂的应用及发展前景[J]. 王爱姣,李群,马晓红. 天津造纸. 2017(04)
[4]Fast degradation of azo dye by nanocrystallized Fe-based alloys[J]. PeiPei Wang,JunQiang Wang,JunTao Huo,Wei Xu,XinMin Wang,Gang Wang. Science China（Physics,Mechanics & Astronomy）. 2017(07)
[5]非晶态物质的本质和特性[J]. 汪卫华. 物理学进展. 2013(05)
[6]线性与非线性拟合应用于化学实验教学数据分析[J]. 杨帆,宋小杰. 安徽建筑工业学院学报(自然科学版). 2012(05)
[7]一级反应和伪一级反应[J]. 谢先运. 医院药学杂志. 1981(01)
博士论文
[1]铁基非晶合金磁热与催化特性研究[D]. 李星洲.东南大学 2018
[2]铁基非晶合金制备及偶氮染料降解性能研究[D]. 唐尧.清华大学 2015
硕士论文
[1]Fe-Si-B-P系非晶合金催化加氢及催化降解性能的研究[D]. 石金访.长春工业大学 2019
[2]“零价铁—零价铁Fenton”耦合体系中硝基芳香族化合物的选择性脱除及机制研究[D]. 刘建国.南京理工大学 2016
[3]铁基非晶及其复合材料在有机废水处理中的应用[D]. 杨建飞.山东大学 2014
[4]硅胶负载壳聚糖复合材料对重金属离子的吸附动力学及热力学研究[D]. 刘盼.河北大学 2012
[5]铁基非晶在苯酚废水处理中的应用[D]. 王盼.山东大学 2012
[6]铁基非晶材料在污水处理中的应用[D]. 林葆.山东大学 2011
本文编号：3237970
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
直接蓝2B溶液颜色随降解时间的变化[12]：(a)0min(b)5min(c)10min(d)15min(e)20min(f)25min(g)30min(h)45min(i)60min
慵厶?邸?少量的过渡金属和高导电铝在非晶态结构中促进催化活性的表面介导氧化还原过程，并且无任何有害的副产物形成。在该文章中，SantanuDas使用了拉曼光谱、红外光谱和X射线光电子能谱研究了染料降解机理。研究了非晶态结构相比于晶态、表面催化剂种类的电离状态对反应速率的影响。过渡金属组分电离态的同时变化有助于提高非晶的催化活性。此外，作者还研究了其它多种有机废水的高效降解，如：酸性橙Ⅱ，酸性红3B等。不过，该文章并未能对催化剂的重复降解的性能进行研究，且未能从表面形貌角度对催化机理进行说明。图1-2不同麦西隆红染料浓度的降解曲线[14]：(a)Fe2O3碳纳米管(b)Ag2O-Fe2O3碳纳米管SaharM.El-Khouly[14]研究了负载非晶态Fe2O3和Ag2O-Fe2O3多壁碳纳米管芬顿催化剂复合材料对麦西隆红染料的降解。如图1-2所示，他发现后者具有更加优异的催化性能，相对而言降解速率更加快。SaharM.El-Khouly在200℃分别煅烧两种催化剂，对其进行XRD、TEM等表征。由于微量的Ag2O与Fe2O3在碳纳米管载体上结合所产生的协同效应，这种协同效应可以防止催化剂纳米颗粒的团聚并增强分子的吸附。在负载1%的Ag2O后，催化能力提高约10%，在三个连续周期内具有很高的稳定性，降解率达90%以上。该文章还研究了影响催化剂的因素，认为其主要取决于溶液pH、过氧化氢浓度和染料浓度。但是，该催化剂重复使用次数较少，催化稳定性较差，并且其成本较高。MIqbal[15]研究了Mg-Zn-Ca非晶薄带的对直接蓝2B与直接蓝6的降解性能。MIqbal通过单辊旋淬法制备Mg-Zn-Ca非晶薄带，使用X射线衍射分析、差示扫描量热法、扫描电子显微镜、原子力显微镜分析方法表征薄带的结构特点。此非晶材料可以在6小时内将污染物全部降解去除。此外，MIqbal还得出?
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-4-有机废水的高效降解。发现非晶薄带在30分钟内分别可以减少废水百分之二十左右的化学需氧量，与传统微电解填料相当，但投入剂量仅为传统微电解填料的1/25。存在回收利用，每次降解后质量损失不足2%且不会晶化。在对苯酚的降解过程中，相比于可溶性铁盐及零价铁，非晶合金催化活性更高，如图1-3，铁基非晶薄带最快在10min降解效率可达到99%以上。且Fe78Si9B13非晶薄带催化稳定性较好，重复8次催化活性依然良好，并可将苯酚完全的降解成为无毒无机小分子。此外，边秀房课题组还制备出一种具有增强效果的铁基非晶二氧化钛光催化粉末，对亚甲基蓝的催化降解效果极佳，其降解效率相对于TiO2晶体以及粉末都有极大的提高。但是，该研究中的非晶材料催化速率与催化稳定性较低，并且未对非晶薄带在重复使用后效率发生变化的原因展开研究。图1-3几种铁基非晶材料对苯酚的降解曲线[17]中科院宁波材料所王军强研究员[19-21]研究了铁基非晶粉末对有机水污染物的去除，并研究了退火对铁基非晶薄带去除污染物的影响。球磨法制备的非晶铁粉可在10min全部降解200mg/L直接蓝6，比传统铁粉快200倍左右。王军强研究员首次报道了MgZn基非晶粉末对偶氮染料具有良好的降解功能，如图1-4所示，MgZn基非晶球磨降解效率比商用铁基纳米晶粉末高1000倍左右，比铁基非晶球磨高20倍，即使在较复杂的环境条件下也能保持较高的反应效率。王军强研究员还研究了纳米晶化的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金对偶氮染料溶液的降解效果。由于纳米晶化后，在α-Fe(Si)和Fe2B纳米晶相之间形成大量的微电池，表现出不同的腐蚀电位，因此优于非晶态的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金。但是，这些文章对回收性能未有研究，且该类研究中污染物的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国水环境审计现状[J]. 陶媛婷. 现代经济信息. 2018(24)
[2]城市污水处理的现状及发展[J]. 何海明. 环境与发展. 2018(10)
[3]芬顿试剂的应用及发展前景[J]. 王爱姣,李群,马晓红. 天津造纸. 2017(04)
[4]Fast degradation of azo dye by nanocrystallized Fe-based alloys[J]. PeiPei Wang,JunQiang Wang,JunTao Huo,Wei Xu,XinMin Wang,Gang Wang. Science China（Physics,Mechanics & Astronomy）. 2017(07)
[5]非晶态物质的本质和特性[J]. 汪卫华. 物理学进展. 2013(05)
[6]线性与非线性拟合应用于化学实验教学数据分析[J]. 杨帆,宋小杰. 安徽建筑工业学院学报(自然科学版). 2012(05)
[7]一级反应和伪一级反应[J]. 谢先运. 医院药学杂志. 1981(01)
博士论文
[1]铁基非晶合金磁热与催化特性研究[D]. 李星洲.东南大学 2018
[2]铁基非晶合金制备及偶氮染料降解性能研究[D]. 唐尧.清华大学 2015
硕士论文
[1]Fe-Si-B-P系非晶合金催化加氢及催化降解性能的研究[D]. 石金访.长春工业大学 2019
[2]“零价铁—零价铁Fenton”耦合体系中硝基芳香族化合物的选择性脱除及机制研究[D]. 刘建国.南京理工大学 2016
[3]铁基非晶及其复合材料在有机废水处理中的应用[D]. 杨建飞.山东大学 2014
[4]硅胶负载壳聚糖复合材料对重金属离子的吸附动力学及热力学研究[D]. 刘盼.河北大学 2012
[5]铁基非晶在苯酚废水处理中的应用[D]. 王盼.山东大学 2012
[6]铁基非晶材料在污水处理中的应用[D]. 林葆.山东大学 2011
本文编号：3237970
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