Al 72 Ni 16 Co 12 液态合金的输运性质及Stokes-Einstein关系式异常失效的分子动力学模拟
发布时间：2021-08-04 23:30
液体的输运性质,例如自扩散系数和粘度,对于晶体形核及生长、液态-非晶态转变过程以及非晶合金的力学性能都具有重要影响。自扩散系数和粘度的耦合及解耦反映了液体微观动力学的变化,因此Stokes-Einstein（SE）关系式一直是材料学及凝聚态物理领域的研究热点。近年的研究表明,对一些体系而言SE关系式在远高于熔点温度以上已经发生异常失效,这与人们关于SE关系式的通常认识有很大的不同。因此,对SE关系式的异常失效行为及失效机制的研究具有重要意义。本文通过分子动力学方法计算了Al72Ni16Co12液态合金的输运性质,并研究了不同温度下Stokes-Einstein（SE）关系式的成立情况。在研究液体结构、组元动力学解耦及动力学空间不均匀性的基础上探究了SE关系式高温异常失效的物理机制。本文利用Al72Ni16Co12液态合金内原子的均方位移计算不同组分的自扩散系数,使用反向非平衡分子动力学方法计算了该液态合金的粘度,使用中间自散射函数计算了不同元素的α结构弛豫...
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
正常液体，过冷液体和玻璃的结构和动力学行为示意图
上海交通大学硕士学位论文第7页这个平台期的范围会急剧增加，直至转变成为玻璃体。（3）在最后阶段，(,)呈指数衰减，并最终衰减为零，这个阶段可以用拉伸指数函数（stretchedexponentialfunction）来描述：(,)∝exp()，这里0<<1，被称为液体的弛豫时间。这个阶段对应这粒子在液体内的自由扩散运动，被称为α弛豫阶段。这个阶段也出现在所有温度下的液体的中间散射函数曲线中，并被实验证实[40]。图1-2过冷液体的中间散射函数，可以分成三个阶段：碰撞阶段、弛豫阶段和α弛豫阶段。这三个阶段分别对应过冷液体内粒子的三种不同运动：碰撞运动、周围粒子组成的“牢笼”内的迁移和自由扩散运动。[35]Fig.1-2Theintermediatescatteringfunctioninsupercooledliquidhasthreemotionstages:ballisticmotionstage,relaxationstageandαrelaxationstage.They1.2.3模式耦合理论的成功与失败模式耦合理论它将过冷液体中的粒子运动分解为“牢笼”内的振动以及离开牢笼在液体内的自由扩散运动，它的具体推导过程以及它的数学公式这里不做介绍，这里只介绍这种理论对于过冷液体内粒子在不同阶段内运动的预测，以及它的成功和失败之处。我们先介绍模式耦合理论的成功之处。首先，模式耦合理论能够预测过冷液体向玻璃体的转变。如图1-1(c)所示，硬球模型的玻璃形成体系在玻璃化转变的临界原子堆积因子（对应着体系的玻璃化转变温度）前后，体系的结构因子没有明显的区别，因此仅仅根据结构因子并不能判断过冷液体是否转变称为了玻璃体。但是根据中间散射函数以及对应的弛豫时间可以明显判断出过冷液体是否转变为玻璃体，对于玻璃体，其中间散射函数永远不能衰减至零。模式耦合理论的另一个成功之处在于它成功地预测了过冷液体中的粒子受到的“牢笼
绪论第10页代表了包含了这N个粒子的体系的势能函数（一般用粒子间的对势总和代替）。因此被模拟体系在给定的热力学参数（例如温度、压强、体积等）条件下，随时间的演变是通过计算相空间中每一个粒子的轨迹来确定的。这种方法和在分子模拟领域常用的另外一种蒙特卡罗方法不同。使用蒙特卡洛方法，系统随时间的演变是根据已知体系的分布函数，通过随机行走的方法来决定的。根据牛顿经典力学，体系内粒子的运动状态是连续的，或者说体系在相空间中的轨迹是连续的。但是在分子动力学模拟中，两个相邻时刻之间存在时间间隔，因此体系在一段时间内连续的状态被分隔成有限数量的时刻的状态。而体系在一个时刻的状态仅仅只是根据上一个时刻的状态预测，与两个时刻之间的状态无关。因此使用分子动力学方法模拟体系存在系统误差，误差大小与时间间隔δt正相关。不过在实际模拟过程中，δt取得足够小，模拟时间不要过长，那么体系的连续性不会有明显的破坏。一般对于金属和合金体系而言，时间间隔设置为1fs(10-12s)是能够满足计算要求的。图1-3简单的分子动力学模拟算法示意图Fig.1-3Asimpleschematicdiagramformoleculardynamics.图1-3所示的方法是时间不可逆的。例如体系下一时刻的速度(+)=()+()，那么反过来却有′()=(+)(+)，显然有()≠′()。因此使用这种方法是不可逆的。
本文编号：3322602
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
正常液体，过冷液体和玻璃的结构和动力学行为示意图
上海交通大学硕士学位论文第7页这个平台期的范围会急剧增加，直至转变成为玻璃体。（3）在最后阶段，(,)呈指数衰减，并最终衰减为零，这个阶段可以用拉伸指数函数（stretchedexponentialfunction）来描述：(,)∝exp()，这里0<<1，被称为液体的弛豫时间。这个阶段对应这粒子在液体内的自由扩散运动，被称为α弛豫阶段。这个阶段也出现在所有温度下的液体的中间散射函数曲线中，并被实验证实[40]。图1-2过冷液体的中间散射函数，可以分成三个阶段：碰撞阶段、弛豫阶段和α弛豫阶段。这三个阶段分别对应过冷液体内粒子的三种不同运动：碰撞运动、周围粒子组成的“牢笼”内的迁移和自由扩散运动。[35]Fig.1-2Theintermediatescatteringfunctioninsupercooledliquidhasthreemotionstages:ballisticmotionstage,relaxationstageandαrelaxationstage.They1.2.3模式耦合理论的成功与失败模式耦合理论它将过冷液体中的粒子运动分解为“牢笼”内的振动以及离开牢笼在液体内的自由扩散运动，它的具体推导过程以及它的数学公式这里不做介绍，这里只介绍这种理论对于过冷液体内粒子在不同阶段内运动的预测，以及它的成功和失败之处。我们先介绍模式耦合理论的成功之处。首先，模式耦合理论能够预测过冷液体向玻璃体的转变。如图1-1(c)所示，硬球模型的玻璃形成体系在玻璃化转变的临界原子堆积因子（对应着体系的玻璃化转变温度）前后，体系的结构因子没有明显的区别，因此仅仅根据结构因子并不能判断过冷液体是否转变称为了玻璃体。但是根据中间散射函数以及对应的弛豫时间可以明显判断出过冷液体是否转变为玻璃体，对于玻璃体，其中间散射函数永远不能衰减至零。模式耦合理论的另一个成功之处在于它成功地预测了过冷液体中的粒子受到的“牢笼
绪论第10页代表了包含了这N个粒子的体系的势能函数（一般用粒子间的对势总和代替）。因此被模拟体系在给定的热力学参数（例如温度、压强、体积等）条件下，随时间的演变是通过计算相空间中每一个粒子的轨迹来确定的。这种方法和在分子模拟领域常用的另外一种蒙特卡罗方法不同。使用蒙特卡洛方法，系统随时间的演变是根据已知体系的分布函数，通过随机行走的方法来决定的。根据牛顿经典力学，体系内粒子的运动状态是连续的，或者说体系在相空间中的轨迹是连续的。但是在分子动力学模拟中，两个相邻时刻之间存在时间间隔，因此体系在一段时间内连续的状态被分隔成有限数量的时刻的状态。而体系在一个时刻的状态仅仅只是根据上一个时刻的状态预测，与两个时刻之间的状态无关。因此使用分子动力学方法模拟体系存在系统误差，误差大小与时间间隔δt正相关。不过在实际模拟过程中，δt取得足够小，模拟时间不要过长，那么体系的连续性不会有明显的破坏。一般对于金属和合金体系而言，时间间隔设置为1fs(10-12s)是能够满足计算要求的。图1-3简单的分子动力学模拟算法示意图Fig.1-3Asimpleschematicdiagramformoleculardynamics.图1-3所示的方法是时间不可逆的。例如体系下一时刻的速度(+)=()+()，那么反过来却有′()=(+)(+)，显然有()≠′()。因此使用这种方法是不可逆的。
本文编号：3322602
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