含能材料与金属Al之间相互作用的理论研究
发布时间：2021-06-24 11:55
含能材料的实验研究具有一定的危险性,同时由于含能材料发生反应时的复杂性,对其反应机理的实验研究具有一定的难度,计算机模拟从而成为研究含能材料的一种有效方法,在避免了实验上的潜在危险的同时,能够较清楚的在原子层次研究含能材料的反应机理。本文采用量子化学方法,运用密度泛函理论（density functional theory,DFT）,研究了环三亚甲基三硝胺（黑索金,RDX）、六硝基六氮杂异伍兹烷（CL-20）、1,1’-二羟基-5,5’-联四唑二羟胺盐（HATO,TKX-50）、高氯酸铵（AP）与金属铝间的吸附与分解行为,对反应的吸附构型、稳定吸附位置、吸附能、电子结构、活化能进行了计算;研究了Cu4O4团簇与铝之间的相互作用,主要研究内容及结果如下:RDX、AP、CL-20在Al13团簇上吸附时,主要发生解离吸附。硝铵类化合物RDX和CL-20的分解始于N-N键和N-O键的断裂,同时伴随Al-O键Al-N键的生成,最大吸附能分别为-1125.263 k J/mol和-1622.724 k J/mol。AP分子与Al13团簇发生反应时,AP中高氯酸根被还原为氯酸根、亚氯酸根或次氯酸根。...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Al13团簇模型图，图中标注为Al13团簇可能的吸附位，(a)侧视图，(b)顶视图
Al13团簇的 LDOS 图可以看出，中心 Al 原子和表面 Al 原子的电子排布与性质有显差别，中心 Al 原子中的电子因受所有表面 Al 原子的影响而更紧密的被束缚在轨道且几乎没有发生杂化。图 2-1 Al13团簇模型图，图中标注为 Al13团簇可能的吸附位，(a)侧视图，(b)顶视图Fig.2-1 Model ofAl13clusters, Adsorption sites was labeled, (a) Lateral View (b) Top View
图 2-3 Al 晶体与 Al13团簇的 DOS 图Fig.2-3 The DOS of Al crystal andAl13Cluster: (a)Al bulk (b) Al13(c) core atom (d) surface atomsB1构型为 RDX 分子中一个硝基平面平行于 Al13团簇，硝基氮原子位于 Al13团簇上桥位的吸附构型，几何优化后，靠近 Al13团簇的硝基从 RDX 分子上解离出来，硝基两个氧原子分别与两个 Al 原子形成键长为 1.878 和 1.881 的 Al-O 键，RDX 分子环上脱去硝基的氮原子与 Al 原子形成 1.842 的 Al-N 键；F1构型中 RDX 分子的吸附向与 B1类似，只是 Al13团簇上的吸附位点变为穴位，且优化后的结果也与 B1类似，成两个 Al-O 键和一个 Al-N 键的键长分别为 1.874 、1.876 和 1.856 ；T1构型中X 分子中的一个硝基平面平行于 Al13团簇，硝基氮原子位于 Al13团簇上的顶位，优后 RDX 分子的杂环平面向 Al13团簇翻转，解离出来的一个硝基与一个 Al 原子分别形两个 Al-O 键和一个 Al-N 键，键长为 1.992 、1.957 和 2.423 ，RDX 分子杂环上脱硝基的氮原子与 Al 原子形成 1.871 的 Al-N 键，RDX 上的一个硝基氧原子与 Al13团形成了一个 2.099 的 Al-O 键；B2、F2、T2分别为 N-N 键垂直于 Al13团簇，硝基氮
【参考文献】：
期刊论文
[1]5,5′-联四唑-1,1′-二氧二羟胺的热分解动力学[J]. 王俊峰,杨云峰,张春园,王小军,张晓鹏. 火炸药学报. 2015(02)
[2]高氯酸铵包覆层对硼粉燃烧性能的影响[J]. 谢中元,周霖,王浩,赵凯,罗一鸣,张宏亮. 兵工学报. 2014(02)
[3]1,1′-二羟基-5,5′-联四唑的合成及理论研究[J]. 毕福强,樊学忠,许诚,李吉祯,蔚红建,付小龙,王伯周. 火炸药学报. 2013(04)
[4]含CL-20的BAMO/THF固体推进剂能量特性及低特征信号[J]. 谢五喜,蔚红建,张伟,张亚俊,刘春. 四川兵工学报. 2012(09)
[5]双环和多环四唑含能化合物的合成研究进展[J]. 彭蕾,李玉川,杨雨璋,刘威,张雪娇,庞思平. 有机化学. 2012(04)
[6]溶剂中ε-CL-20的晶型变化[J]. 宋振伟,严启龙,李笑江,齐晓飞,刘萌. 含能材料. 2010(06)
[7]RDX晶体特性对冲击感度的影响规律[J]. 李洪珍,康彬,李金山,徐容,黄明,卢校军,张勇. 含能材料. 2010(05)
[8]高反应活性纳米含能材料的研究进展[J]. 安亭,赵凤起,肖立柏. 火炸药学报. 2010(03)
[9]药物共晶研究进展[J]. 高缘,祖卉,张建军. 化学进展. 2010(05)
[10]ε-CL-20基PBX结构和性能的分子动力学模拟——HEDM理论配方设计初探[J]. 许晓娟,肖继军,黄辉,李金山,肖鹤鸣. 中国科学（B辑:化学）. 2007(06)
硕士论文
[1]防结块超细高氯酸铵的制备及其应用研究[D]. 刘克健.南京理工大学 2009
[2]奥克托金的重结晶与性能研究[D]. 韦兴文.四川大学 2006
本文编号：3247048
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Al13团簇模型图，图中标注为Al13团簇可能的吸附位，(a)侧视图，(b)顶视图
Al13团簇的 LDOS 图可以看出，中心 Al 原子和表面 Al 原子的电子排布与性质有显差别，中心 Al 原子中的电子因受所有表面 Al 原子的影响而更紧密的被束缚在轨道且几乎没有发生杂化。图 2-1 Al13团簇模型图，图中标注为 Al13团簇可能的吸附位，(a)侧视图，(b)顶视图Fig.2-1 Model ofAl13clusters, Adsorption sites was labeled, (a) Lateral View (b) Top View
图 2-3 Al 晶体与 Al13团簇的 DOS 图Fig.2-3 The DOS of Al crystal andAl13Cluster: (a)Al bulk (b) Al13(c) core atom (d) surface atomsB1构型为 RDX 分子中一个硝基平面平行于 Al13团簇，硝基氮原子位于 Al13团簇上桥位的吸附构型，几何优化后，靠近 Al13团簇的硝基从 RDX 分子上解离出来，硝基两个氧原子分别与两个 Al 原子形成键长为 1.878 和 1.881 的 Al-O 键，RDX 分子环上脱去硝基的氮原子与 Al 原子形成 1.842 的 Al-N 键；F1构型中 RDX 分子的吸附向与 B1类似，只是 Al13团簇上的吸附位点变为穴位，且优化后的结果也与 B1类似，成两个 Al-O 键和一个 Al-N 键的键长分别为 1.874 、1.876 和 1.856 ；T1构型中X 分子中的一个硝基平面平行于 Al13团簇，硝基氮原子位于 Al13团簇上的顶位，优后 RDX 分子的杂环平面向 Al13团簇翻转，解离出来的一个硝基与一个 Al 原子分别形两个 Al-O 键和一个 Al-N 键，键长为 1.992 、1.957 和 2.423 ，RDX 分子杂环上脱硝基的氮原子与 Al 原子形成 1.871 的 Al-N 键，RDX 上的一个硝基氧原子与 Al13团形成了一个 2.099 的 Al-O 键；B2、F2、T2分别为 N-N 键垂直于 Al13团簇，硝基氮
【参考文献】：
期刊论文
[1]5,5′-联四唑-1,1′-二氧二羟胺的热分解动力学[J]. 王俊峰,杨云峰,张春园,王小军,张晓鹏. 火炸药学报. 2015(02)
[2]高氯酸铵包覆层对硼粉燃烧性能的影响[J]. 谢中元,周霖,王浩,赵凯,罗一鸣,张宏亮. 兵工学报. 2014(02)
[3]1,1′-二羟基-5,5′-联四唑的合成及理论研究[J]. 毕福强,樊学忠,许诚,李吉祯,蔚红建,付小龙,王伯周. 火炸药学报. 2013(04)
[4]含CL-20的BAMO/THF固体推进剂能量特性及低特征信号[J]. 谢五喜,蔚红建,张伟,张亚俊,刘春. 四川兵工学报. 2012(09)
[5]双环和多环四唑含能化合物的合成研究进展[J]. 彭蕾,李玉川,杨雨璋,刘威,张雪娇,庞思平. 有机化学. 2012(04)
[6]溶剂中ε-CL-20的晶型变化[J]. 宋振伟,严启龙,李笑江,齐晓飞,刘萌. 含能材料. 2010(06)
[7]RDX晶体特性对冲击感度的影响规律[J]. 李洪珍,康彬,李金山,徐容,黄明,卢校军,张勇. 含能材料. 2010(05)
[8]高反应活性纳米含能材料的研究进展[J]. 安亭,赵凤起,肖立柏. 火炸药学报. 2010(03)
[9]药物共晶研究进展[J]. 高缘,祖卉,张建军. 化学进展. 2010(05)
[10]ε-CL-20基PBX结构和性能的分子动力学模拟——HEDM理论配方设计初探[J]. 许晓娟,肖继军,黄辉,李金山,肖鹤鸣. 中国科学（B辑:化学）. 2007(06)
硕士论文
[1]防结块超细高氯酸铵的制备及其应用研究[D]. 刘克健.南京理工大学 2009
[2]奥克托金的重结晶与性能研究[D]. 韦兴文.四川大学 2006
本文编号：3247048
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/jingguansheji/3247048.html
