金属玻璃液体的异常动力学特性研究

发布时间：2017-09-23 23:06

  本文关键词：金属玻璃液体的异常动力学特性研究

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【摘要】：金属玻璃液体在凝固过程中的性质演变规律一直是凝聚态物理领域以及材料领域的前沿和热点问题。对该问题的研究不仅能够帮助我们在理论上更深入地揭示玻璃转变本质及其与晶化行为的相互竞争关系,同时,对利用液体性质控制或改善金属玻璃固体性质也具有重要意义。根据传统的亚当-吉布斯(Adam-Gibbs)理论,金属玻璃液体的动力学性质及其结构演变随温度的变化具有单调性。然而,近期的研究结果表明,金属玻璃液体的动力学性质演变规律表现复杂,部分金属玻璃固体焓弛豫行为表现出不连续的三阶段变化。这些发现对深入认识金属玻璃液体在凝固过程中的演变行为提出了新的挑战。在上述背景下,本课题以铜基合金为起点,系统研究了不同金属玻璃液体在过热及过冷区域内的动力学行为,并探讨其对应的结构演变规律。主要研究内容和结论如下：1.研究过热熔体粘度随温度的变化规律和特点,发现CuZr基金属玻璃熔体中存在液液相变现象,并伴随着热力学上的放热变化。结合DSC和流体团簇模型的计算结果,我们认为这种可逆的液液相变现象来源于降温过程中结构从强关联的高密度液体向局域有序的低密度液体的转变。2.发现CuZr(Al)金属玻璃液体在过冷液相区存在动力学强脆转变现象。结合98种玻璃形成液体的粘度变化规律,利用描述强脆转变特性的扩展的粘度模型,计算出强脆转变现象发生在1.36Tg附近。降温过程中三阶段的结构演变和不同温度区间团簇稳定性的较大差异都说明,CuZrAl玻璃形成液体中的动力学强脆转变现象是由于具有不同构型的局域有序结构单元组成的中程有序团簇之间的竞争。根据团簇尺寸的演变规律和金属玻璃液体结构的基本单元,我们绘制出强脆转变前后CuZrAl玻璃形成液体的结构演变图景。3.研究金属玻璃液体的异常动力学行为在晶化行为上的表现,系统探索了冷却速度、退火温度、回复升温速度等不同热历史对Ce基、Pr基、La基、Cu基和Zr基金属玻璃晶化行为的影响。实验结果表明,金属玻璃的晶化行为同样存在异常现象。该异常现象与金属玻璃液体中动力学行为的非单调变化相一致。4.为了揭示金属玻璃的慢β弛豫与液体脆性的联系,我们利用DSC方法,研究10种不同脆性系数的金属玻璃在不同冷却速度下的慢β弛豫激活能。研究结果表明,对于同一种金属玻璃,冷却速度越大,冻结温度越高,慢β弛豫激活能越小。a弛豫与慢β弛豫分离时的临界冻结温度Tf'与液体脆性系数m具有如下定量关系：Tf'/Tg=1.054+0.00354m。
【关键词】：金属玻璃 动力学 强脆转变 液液相变 弛豫
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TG139.8
【目录】：

• 摘要11-13
• ABSTRACT13-15
• 第一章 绪论15-33
• 1.1 金属玻璃15-20
• 1.1.1 金属玻璃的发现和发展15-16
• 1.1.2 金属玻璃的性能及应用16-18
• 1.1.3 金属玻璃的结构特点18-20
• 1.2 金属玻璃形成液体20-22
• 1.2.1 金属熔体20
• 1.2.2 过冷液体20-21
• 1.2.3 玻璃转变21-22
• 1.3 金属玻璃液体的异常动力学现象22-30
• 1.3.1 液液相变22-23
• 1.3.2 液体的脆性及强脆转变23-26
• 1.3.3 金属玻璃中的慢β弛豫与sub-T_g弛豫26-30
• 1.4 本文的研究意义及主要研究内容30-33
• 第二章 实验研究方法及设备33-39
• 2.1 研究技术路线与方案33-34
• 2.2 金属玻璃的制备34-35
• 2.3 粘度测量35-36
• 2.4 差式扫描量热分析(DSC)36-37
• 2.5 X射线衍射分析(XRD)37
• 2.6 液体脆性的计算37-39
• 第三章 CuZr基金属玻璃液体的液液相变现象39-47
• 3.1 引言39-40
• 3.2 Cu_(50)Zr_(50)合金熔体的粘性动力学行为40-41
• 3.3 CuZrAl合金熔体的粘性动力学行为41-42
• 3.4 可逆的液液相变42-44
• 3.5 讨论44-46
• 3.5.1 CuZr基合金熔体液液相变的结构变化44-45
• 3.5.2 液液相变伴随的密度变化45-46
• 3.6 小结46-47
• 第四章 CuZr基金属玻璃液体的强脆转变现象及结构演变规律47-59
• 4.1 引言47
• 4.2 CuZr基金属玻璃液体的强脆转变47-51
• 4.3 CuZr基金属玻璃液体强脆转变过程的结构演变51-55
• 4.4 讨论55-58
• 4.5 小结58-59
• 第五章 金属玻璃液体异常动力学行为在玻璃固体晶化行为的表现59-75
• 5.1 引言59
• 5.2 Ce基金属玻璃的晶化行为59-64
• 5.2.1 冷却速度对Ce基金属玻璃晶化行为的影响59-60
• 5.2.2 时效温度对Ce基金属玻璃晶化行为的影响60-61
• 5.2.3 升温热扫描对Ce基金属玻璃晶化行为的影响61-63
• 5.2.4 冷却速度对Ce基金属玻璃的晶化激活能的影响63-64
• 5.3 Pr基金属玻璃的晶化行为64-66
• 5.4 La基金属玻璃的晶化行为66-68
• 5.5 Cu基金属玻璃的晶化行为68
• 5.6 Zr基金属玻璃的晶化行为68-69
• 5.7 讨论69-72
• 5.8 小结72-75
• 第六章 金属玻璃过冷液体中液体脆性与慢β弛豫的关系75-83
• 6.1 引言75
• 6.2 不同热历史下的金属玻璃的慢β弛豫激活能75-78
• 6.3 讨论78-82
• 6.3.1 慢β弛豫激活能与能量图谱的关系78-80
• 6.3.2 慢β弛豫激活能与液体脆性和临界冻结温度的关系80-82
• 6.4 小结82-83
• 第七章 全文总结与展望83-85
• 7.1 全文总结83-84
• 7.2 工作展望84-85
• 参考文献85-97
• 致谢97-99
• 附录99-101
• 附录一：硕士期间发表论文99-100
• 附录二：硕士期间获奖情况100
• 附录三：硕士期间参加会议情况100-101
• 学位论文评阅及答辩情况表101

【共引文献】

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本文编号：907961