理化及生物因素对铀尾矿中铀释放的影响程度分析

发布时间：2020-10-28 01:44

　　 铀矿开采产生的大量铀尾矿通常被堆置在铀尾矿库内,在物理、化学、生物风化和雨水淋溶的作用下,铀尾矿中的铀会释放并迁移到环境中,对生态系统及人类健康造成危害。铀尾矿中铀的释放首先取决于铀的形态。其中水溶态和可交换态铀的活性最高,属于易迁移态;碳酸盐结合态、铁锰氧化态及有机结合态铀的活性次之,属于潜在迁移态;残渣态铀最稳定,属于稳定态。其次,铀尾矿中铀的释放受很多物理化学因素的影响,如液固比、pH值、氧化还原条件、无机盐离子、可溶性有机物等;同时,微生物的催化氧化作用对铀尾矿中铀的释放也存在影响。本研究以中国南方某铀尾矿为研究对象,利用正交试验、连续提取法及主成分分析研究了液固比、PO_4~(3-)浓度、浸出时间、CO_3~(2-)和Ca~(2+)浓度、酸雨pH值、腐殖酸浓度等理化因素对铀尾矿库内铀尾矿中不同形态铀释放的影响;同时开展嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,A.f)静态淋溶铀尾矿实验,研究了微生物对淋溶液中铀的释放率和溶解速率以及淋溶后尾渣中不同形态铀含量的影响。主成分分析结果表明,7个理化因素对易迁移态铀释放的影响,按重要程度排序为:Ca~(2+)(29)酸雨pH值(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)浸出时间(29)PO_4~(3-)(29)液固比,前4个是主要因素;对潜在迁移态铀释放的影响,按重要程度排序为:Ca~(2+)(29)液固比(29)浸出时间(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)酸雨pH值(29)PO_4~(3-),前4个是主要因素;对稳定态铀释放的影响,按重要程度排序为:PO_4~(3-)(29)腐殖酸(29)CO_3~(2-)(29)酸雨pH值(29)液固比(29)Ca~(2+)(29)浸出时间,前4个是主要因素。微生物淋溶实验结果表明,接种A.f不添加Fe~(2+)、接种A.f添加Fe~(2+)的淋溶液中铀的释放率分别为84.17%和88.45%,铀的溶解速率常数分别为0.0233 d~(-1)和0.0297 d~(-1)。淋溶后尾渣的连续提取结果表明,接种A.f的淋溶尾渣中不同形态铀含量的变化分为3个阶段,急剧下降期、缓慢下降期和稳定期;反应结束后,接种A.f不添加Fe~(2+)、接种A.f添加Fe~(2+)的淋溶尾渣中可交换态和碳酸盐结合态铀几乎为0,铁锰氧化态铀分别降低了92.05%和85.52%;有机结合态铀分别降低了89.31%和99.94%;残渣态铀分别降低了73.59%和82.59%,生物淋溶作用通过改变铀的形态促使铀从铀尾矿中释放出来从而降低铀在尾矿中的迁移性。尾渣的SEM-EDS分析表明,接种A.f的淋溶尾渣表面出现大量絮状物质空洞和孔隙,细菌附着在溶蚀坑内,淋溶过程中细菌对铀尾矿存在氧化溶解作用。这些研究结果为进一步研究铀尾矿中铀污染的控制方法提供参考。
【学位单位】：南华大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TD926.4
【部分图文】：

第 1 章 绪 论 铀尾矿概述.1 铀尾矿来源目前，能源的产生主要依靠化石燃料，但随之产生并排放到大气中的二导致全球气候变暖，为了解决这一全球性的问题，寻找替代能源刻不容具有清洁、高效和绿色等优点，而铀资源是发展核电的物质基础[1]。1 克上通过核裂变可以产生相当于燃烧 150 万克煤的能量[2]，铀能否稳定供影响核电发展的规模。铀在世界范围内的分布并不均匀，图 1.1 显示了的铀资源在全球的分布情况[3]。由图 1.1 可知，铀储量最丰富的国家是，占全球铀资源的 29%，我国铀资源仅占全球铀资源总量的 5%。

26mm，3.35 mm~5 mm，5 mm~10 mm以及+10 mm。不同粒径铀尾矿的累积分布率及各粒径铀尾矿中铀的含量分析结果如图3.1。由图3.1可知，铀尾矿的粒径不仅分布较广，而且颗粒较大，约88%的铀尾矿颗粒的粒径超过0.25 mm，这表明铀尾矿形成的堆积体孔隙率较大，渗水性较强，为尾矿中铀的迀移提供了连通的路径，对土壤和水体造成潜在威胁[87]。此外，各粒径下的铀含量分布不均匀，且随着铀尾矿粒径的增大，铀含量逐渐降低，但当粒径超过1.18 mm时

图 3.2 初始铀尾矿 XRD 图Fig. 3.2 XRD pattern of initial uranium tailings铀尾矿 XRF 分析结果列于表 3.2。由表 3.2 可知，铀尾矿的主要成分有 SiOl2O3、CaO、K2O、SO3，这与 XRD 分析发现铀尾矿中的主要矿物为 SiO2、AlPOaAl2Si2O8·4H2O、KAlSi3O8这一结果相一致。但是 XRD 分析中并没有检测出 的矿物成分，这进一步表明铀在尾矿中的存在形式可能多以类质同像代替方吸附于其他物质表面形式存在。表 3.2 铀尾矿中化学成分分析表Table 3.2 Chemical components of the uranium tailings化学成分 SiO2Al2O3CaO K2O SO3Fe2O3MgO P2O5Cr2O TiO2Rb2O Mn百分含量(%) 69.05 13.7 4.999 4.472 4.46 1.787 0.921 0.334 0.143 0.0967 0.042 0.02图 3.3 显示的是铀尾矿样品的 SEM-EDS 面扫分布图，从图 3.3 可看出，
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本文编号：2859378