Pd-Ni/HZSM-5催化胜利褐煤及其模型化合物加氢转化
发布时间：2021-04-06 21:05
低的芳环缩合度和“结构单元”间富含氧桥键为从褐煤直接获取芳香化学品提供了可能。本文首先以HZSM-5为载体、Pd和Ni为活性组分,通过浸渍法制备了单金属Pd/HZSM-5、Ni/HZSM-5和双金属Pd-Ni/HZSM-5催化剂,利用氮气吸脱附、XRD、XPS、TEM、SEM、H2-TPR和NH3-TPD对催化剂进行表征。再用二苯醚（DPE）等多种含C-O键的模型化合物为反应物,在120-220 o C和1-20 bar氢气压力条件下考察制备催化剂催化加氢活性。用甲醇/甲苯混合溶剂在100 m L高压釜中对胜利褐煤（SL）进行热溶,得到热溶物和热溶残渣,然后利用制备的Pd-Ni/HZSM-5催化剂对热溶残渣在300 o C进行催化加氢得到可溶物和催化加氢残渣。利用气相色谱质谱联用（GC/MS）、元素分析仪、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、固体核磁（solid-state 13C NMR）和热重等分析方法研究了热溶物、热溶残渣、催化加氢可溶物、SL、热溶残渣和催化加氢残渣的组成和结构特征。氮气吸脱附和XRD分析表明,负载金属颗粒后,催化剂保留了载体的孔特性和骨架结构。XPS、TEM和H2...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
苯基和苯氧基的电子自旋密度布居和单占据轨道Figure3-9Thespindensitypopulationandsinglyoccupiedmolecularorbitalsofphenyl(1a,2a)andphenoxyradicals(1b,2b)
3-13 循环四次后的 Pd1-Ni10/HZSM-5 催化剂透射电镜 3-13 TEM image of Pd1-Ni10/HZSM-5 catalyst after fourSummary）了 Pd/HZSM-5、Ni/HZSM-5 和双金属 Pd-Ni/化剂，利用 N2吸脱附、XRD、XPS、TEM、S段研究了催化剂微观形貌的物理化学性质，并的模型化合物催化加氢转化，主要结论如下：-5、Ni/HZSM-5 和双金属 Pd-Ni/HZSM-5 催化5 上，而且保留了 HZSM-5 的孔特性和骨架结 Pd-Ni/HZSM-5 催化剂中，Pd 与 Ni 之间存在集电子，从而提高催化剂的性能；Pd 能促进 N匀；Pd 能促使氢气解离为氢自由基并转移还原SM-5 和 Ni/HZSM-5 催化剂相比，双金属 Pd-
图 4-9 TDR 催化加氢可溶物和非催化加氢可溶物收率-9 Yields of soluble potions during catalytic hydrogenation and and no化剂在 TDR 加氢裂解反应中的作用，在相同反应条件下催化加氢裂解反应。如图 4-9 所示，非催化加氢裂解可溶低于催化加氢裂解可溶物（CTSP）的收率（27.7wt%）。 NCTSP 外观差距较大。CTSP 中发生了分层现象，上层TSP 颜色较浅，呈红褐色且没有出现分层现象，这说明催发生裂解，释放出较多的有机质。渣催化和非催化可溶物的 GC/MS 分析 (GC/MCTSP )渣非催化加氢裂解可溶物非催化加氢裂解相当于在 300oC 氢气氛围下热溶。由于非催化过程中不能使 TDR 中的共价键断裂，因此通过非率较低。NCTSP 检测出的化合物可分为芳烃、酚、烷烃和、1 种酚类、5 种烷烃和 3 种酯类化合物。芳烃在可溶物
【参考文献】：
期刊论文
[1]胜利褐煤和小龙潭褐煤在甲醇中的热溶及热溶物分析[J]. 闫洁,赵云鹏,肖剑,田由甲. 燃料化学学报. 2016(01)
[2]CaO/MgO复合固体碱催化剂催化降解木质素的研究[J]. 王研,陈咏梅,万平玉,韩雁明,秦特夫. 林产化学与工业. 2012(03)
[3]一种煤直接液化复合催化剂的研究[J]. 王勇,张晓静,李文博,史士东. 煤炭转化. 2011(04)
[4]先锋褐煤热溶及热溶物红外光谱表征[J]. 王知彩,李良,水恒福,雷智平,任世彪,康士刚,潘春秀. 燃料化学学报. 2011(06)
[5]胜利煤液化中油在NiMo/Al2O3、NiMo/MCM-48和NiMo/Betonite上加氢性能研究[J]. 雷智平,刘沐鑫,任世彪,王知彩,水恒福. 现代化工. 2009(S1)
[6]褐煤超临界醇解反应与产物组成分析[J]. 彭耀丽,李艳,周肖,谢瑞伦,马玉苗,位艳宾,魏贤勇. 煤炭工程. 2009(02)
[7]我国褐煤资源及其利用前景[J]. 尹立群. 煤炭科学技术. 2004(08)
[8]煤炭直接液化高分散度固体酸催化剂的研制[J]. 朱晓苏. 煤炭转化. 2001(02)
博士论文
[1]昭通褐煤中有机质的分子组成结构特征和温和转化[D]. 李占库.中国矿业大学 2017
[2]煤中常见化学键的解离及分子结构的量子化学理论研究[D]. 李璐.大连理工大学 2016
[3]煤及其萃余物和液化残渣的催化加氢裂解[D]. 岳晓明.中国矿业大学 2012
[4]西部弱还原性煤热解特性研究[D]. 赵云鹏.大连理工大学 2010
硕士论文
[1]基于质谱离子化技术的中低阶煤有机组分的表征[D]. 王苗.中国矿业大学 2017
[2]NiO/Mo2O3-ZSM-5催化的五彩湾长焰煤的脱氧反应[D]. 姜静.中国矿业大学 2017
[3]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物与水的氢键作用[D]. 肖剑.中国矿业大学 2017
[4]小龙潭和胜利褐煤的分级萃取与热溶解聚[D]. 窦有权.中国矿业大学 2014
本文编号：3122142
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
苯基和苯氧基的电子自旋密度布居和单占据轨道Figure3-9Thespindensitypopulationandsinglyoccupiedmolecularorbitalsofphenyl(1a,2a)andphenoxyradicals(1b,2b)
3-13 循环四次后的 Pd1-Ni10/HZSM-5 催化剂透射电镜 3-13 TEM image of Pd1-Ni10/HZSM-5 catalyst after fourSummary）了 Pd/HZSM-5、Ni/HZSM-5 和双金属 Pd-Ni/化剂，利用 N2吸脱附、XRD、XPS、TEM、S段研究了催化剂微观形貌的物理化学性质，并的模型化合物催化加氢转化，主要结论如下：-5、Ni/HZSM-5 和双金属 Pd-Ni/HZSM-5 催化5 上，而且保留了 HZSM-5 的孔特性和骨架结 Pd-Ni/HZSM-5 催化剂中，Pd 与 Ni 之间存在集电子，从而提高催化剂的性能；Pd 能促进 N匀；Pd 能促使氢气解离为氢自由基并转移还原SM-5 和 Ni/HZSM-5 催化剂相比，双金属 Pd-
图 4-9 TDR 催化加氢可溶物和非催化加氢可溶物收率-9 Yields of soluble potions during catalytic hydrogenation and and no化剂在 TDR 加氢裂解反应中的作用，在相同反应条件下催化加氢裂解反应。如图 4-9 所示，非催化加氢裂解可溶低于催化加氢裂解可溶物（CTSP）的收率（27.7wt%）。 NCTSP 外观差距较大。CTSP 中发生了分层现象，上层TSP 颜色较浅，呈红褐色且没有出现分层现象，这说明催发生裂解，释放出较多的有机质。渣催化和非催化可溶物的 GC/MS 分析 (GC/MCTSP )渣非催化加氢裂解可溶物非催化加氢裂解相当于在 300oC 氢气氛围下热溶。由于非催化过程中不能使 TDR 中的共价键断裂，因此通过非率较低。NCTSP 检测出的化合物可分为芳烃、酚、烷烃和、1 种酚类、5 种烷烃和 3 种酯类化合物。芳烃在可溶物
【参考文献】：
期刊论文
[1]胜利褐煤和小龙潭褐煤在甲醇中的热溶及热溶物分析[J]. 闫洁,赵云鹏,肖剑,田由甲. 燃料化学学报. 2016(01)
[2]CaO/MgO复合固体碱催化剂催化降解木质素的研究[J]. 王研,陈咏梅,万平玉,韩雁明,秦特夫. 林产化学与工业. 2012(03)
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[4]先锋褐煤热溶及热溶物红外光谱表征[J]. 王知彩,李良,水恒福,雷智平,任世彪,康士刚,潘春秀. 燃料化学学报. 2011(06)
[5]胜利煤液化中油在NiMo/Al2O3、NiMo/MCM-48和NiMo/Betonite上加氢性能研究[J]. 雷智平,刘沐鑫,任世彪,王知彩,水恒福. 现代化工. 2009(S1)
[6]褐煤超临界醇解反应与产物组成分析[J]. 彭耀丽,李艳,周肖,谢瑞伦,马玉苗,位艳宾,魏贤勇. 煤炭工程. 2009(02)
[7]我国褐煤资源及其利用前景[J]. 尹立群. 煤炭科学技术. 2004(08)
[8]煤炭直接液化高分散度固体酸催化剂的研制[J]. 朱晓苏. 煤炭转化. 2001(02)
博士论文
[1]昭通褐煤中有机质的分子组成结构特征和温和转化[D]. 李占库.中国矿业大学 2017
[2]煤中常见化学键的解离及分子结构的量子化学理论研究[D]. 李璐.大连理工大学 2016
[3]煤及其萃余物和液化残渣的催化加氢裂解[D]. 岳晓明.中国矿业大学 2012
[4]西部弱还原性煤热解特性研究[D]. 赵云鹏.大连理工大学 2010
硕士论文
[1]基于质谱离子化技术的中低阶煤有机组分的表征[D]. 王苗.中国矿业大学 2017
[2]NiO/Mo2O3-ZSM-5催化的五彩湾长焰煤的脱氧反应[D]. 姜静.中国矿业大学 2017
[3]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物与水的氢键作用[D]. 肖剑.中国矿业大学 2017
[4]小龙潭和胜利褐煤的分级萃取与热溶解聚[D]. 窦有权.中国矿业大学 2014
本文编号：3122142
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