煤低温氧化过程中煤氧相互作用的实验研究

发布时间：2017-09-23 10:17

  本文关键词：煤低温氧化过程中煤氧相互作用的实验研究

  更多相关文章： 煤自燃 低温氧化 吸附态 官能团 宏观表征

【摘要】：煤自燃火灾是煤炭生产、运输和储存过程中的主要灾害之一。长期以来国内外学者对煤的自燃机理进行了大量的研究工作,煤氧复合机理认为煤与氧气接触复合是导致煤自燃现象发生的主要原因,这一机理也得到了绝大多数学者的认同。对于煤氧复合机理的研究,本文主要对煤与氧气发生接触时的物理吸附、煤升温自燃过程中氧气的消耗和气体产出的宏观特性以及氧化升温过程中煤结构中官能团变化的微观特性进行实验研究,从而揭示煤自燃过程中煤与氧气接触所发生的物理吸附、化学吸附和化学反应的过程。使用煤自燃倾向性测定仪,测量出九种不同变质程度的煤样在30℃时的物理吸氧量,实验结果表明:随着变质程度的加深,煤的物理吸氧量呈现先减后增的趋势。煤样的物理吸氧量在30~105℃升温过程中表现为整体减少但在一定温度点处有波动的变化趋势。运用等体积替换的方法区分出了煤孔隙中氧气的存在状态:游离态和物理吸附态,通过实验对其影响因素进行分析。使用程序升温系统对所选煤样进行氧化升温实验,借助气相色谱仪对产生的其它气体进行组分分析,结果表明:随着温度的升高,煤样的氧气消耗量、CO_2产生量和CO产生量都逐渐增大。不同变质程度煤的耗氧量整体表现为:褐煤烟煤无烟煤。CO_2的生成量整体表现为:褐煤烟煤无烟煤。当温度低于130℃时CO的浓度都随着温度的升高而变大,CO的生成量与煤的变质程度关系不明显。当温度高于130℃时CO的生成量为褐煤烟煤无烟煤。使用主要由傅里叶变换红外光谱仪和原位反应池组成的原位傅里叶变换红外光谱系统对煤样进行原煤扫描。分析不同变质程度的原煤红外光谱图可以发现,煤大分子结构中官能团的含量由大到小排列为:含氧官能团、脂肪烃、羟基、芳香烃。使用傅里叶变换红外光谱仪、原位反应池和程序升温装置对不同煤样进行氧化升温实验,实验结果表明:煤样氧化升温的过程中大多数煤样中羧基的含量随温度的升高,呈现出先减小后增大的整体变化趋势;煤的变质程度的越低,在氧化升温初期中羟基的减小幅度越大。这一现象表明羟基的反应活性较大,在氧化升温反应初期就有大量的羟基参加了反应;煤样进行低温氧化升温的过程中,煤大分子结构中的芳香核结构相对稳定,几乎不参与氧化反应过程。
【关键词】：煤自燃 低温氧化 吸附态 官能团 宏观表征
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TD752.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 前言11-19
• 1.1 研究背景及其意义11-13
• 1.1.1 研究背景11-12
• 1.1.2 研究意义12-13
• 1.2 国内外研究现状13-16
• 1.2.1 煤氧低温条件下的物理变化13-15
• 1.2.2 煤氧低温条件下的化学变化15-16
• 1.3 研究内容及技术路线16-19
• 1.3.1 研究内容16
• 1.3.2 研究技术路线16-19
• 第二章 升温过程中氧气在煤中的赋存状态变化研究19-31
• 2.1 煤中氧气的赋存状态19-21
• 2.1.1 氧气在煤中的赋存空间及其运移方式19-20
• 2.1.2 氧气在煤中的赋存状态20-21
• 2.2 测定煤中氧气的赋存状态变化实验21-23
• 2.2.1 实验仪器及方法21-22
• 2.2.2 实验结果22
• 2.2.3 实验结果分析22-23
• 2.3 影响煤物理吸氧量的因素及其变化规律研究23-28
• 2.3.1 煤中物理吸附态氧气的脱附曲线分析23-24
• 2.3.2 煤中物理态氧气量的测定24-25
• 2.3.3 不同变质程度煤的物理吸氧量变化25-26
• 2.3.4 不同温度下煤的物理吸氧量变化26-28
• 2.4 煤中游离态氧气含量的影响因素及其变化规律研究28-29
• 2.4.1 不同变质程度的煤对游离态氧气的影响28-29
• 2.4.2 不同温度对煤中游离态氧气的影响29
• 2.5 本章小结29-31
• 第三章 煤低温氧化过程中自燃特征的宏观表征31-55
• 3.1 煤中活性基团生成CO_2，CO和H_2O的反应模型31-36
• 3.1.1 煤中主要活性基团生成CO_2，，CO和H_2O的反应分类31-32
• 3.1.2 煤中主要活性基团生成CO_2，CO和H_2O的氧化模拟及分析32-36
• 3.2 煤样的程序升温实验条件及过程36-37
• 3.2.1 实验仪器及条件36
• 3.2.2 程序升温测试过程36-37
• 3.3 煤低温氧化过程宏观表征的微观分析37-53
• 3.3.1 程序升温出气口气体组分及其含量变化37
• 3.3.2 实验数据结果：37-49
• 3.3.3 耗氧速率和气体产生速率的分析49-53
• 3.4 本章小结53-55
• 第四章 煤低温氧化过程中自燃特征的微观表征55-77
• 4.1 煤中基团的类别和分布55-57
• 4.2 原始煤样中的官能团分布实验57-63
• 4.2.1 傅里叶红外光谱实验仪器及简介57
• 4.2.2 测试过程57-58
• 4.2.3 原始煤样的红外光谱图58-60
• 4.2.4 不同变质程度煤的红外光谱分析60-63
• 4.3 煤样升温过程中红外光谱特征分析实验63-75
• 4.3.1 测试过程63-64
• 4.3.2 煤样升温过程中的红外光谱图及其分析64-75
• 4.4 本章小结75-77
• 第五章 结论77-79
• 参考文献79-83
• 致谢83-85
• 攻读硕士学位期间主要科研成果85

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本文编号：904687