渔排养殖区溶解性有机质对汞形态变化影响研究

发布时间：2020-05-18 11:40

【摘要】：食用汞污染的海产品是人体汞暴露的主要途径之一。随着海洋汞污染日益加剧,研究海洋养殖区汞的环境地球化学过程具有重要意义。研究表明溶解性有机质(DOM)对汞在水环境中的行为有极为重要的影响。但是海洋网箱养殖区大量多源性有机质高输入对汞的赋存形态及转化过程影响还缺乏系统研究。由于在沉积物中DOM来源的复杂性,导致不同来源的DOM在结构与化学性质上存在较大差异,所以在总量水平进行DOM对汞的研究难以形成定论。因此,有必要从更微观的角度,如DOM的各个组分结构及其官能团特征,阐明DOM对汞形态转化影响的作用机理。本论文以岱山县渔业养殖区沉积物鱼类粪便为研究对象,通过应用XAD大孔树脂与阴阳离子交换树脂串联技术将鱼粪便DOM细化成6种亚组分,探究渔业养殖活动沉积物中鱼粪便DOM对汞形态转化的机理。通过实验和分析得出以下主要结论:1.不同腐解时期有机质及其对汞甲基化的研究发现:近海网箱养殖鱼类粪便DOM主要由羧基、羟基、甲基等官能团组成,环境因素的改变可影响这些官能团的相互作用,以致DOM的微观构象发生变化、不同腐解时期的DOM对汞形态影响也有差异。DOM对汞的甲基化有显著影响,但仍存在分歧。2.不同汞浓度下DOM亲水和疏水性亚组分对汞甲基化速率的影响研究发现:利用XAD树脂和阴、阳离子交换树脂串联技术,对近海网箱养殖鱼类粪便DOM加以富集分离,发现疏水性碱、疏水性酸是主要的组成成分,约占组分的72.7%。亲水性DOM亚组分所含的基团组成要比疏水性的丰富。当溶液中汞浓度较低时,各DOM亚组份对其甲基汞(MeHg)转化率更高。3.随着腐解的进行,疏水性有机物占溶解性有机质总质量比例有所下降而亲水性有机物则有所上升,从实验开始时的M_(DOM)比例从8.0%逐渐上升至28.1%。疏水性组分在试验之初,显示出对汞甲基化的抑制作用,但随着腐解时间抑制作用逐渐消失,甚至出现促进作用;而亲水性组分开始时对汞甲基化具有明显的促进作用,尤其是亲水性酸及亲水性中性物质,然而随着腐解的进行其汞甲基化的能力逐步减弱甚至消失。
【图文】：

红外光谱图,腐解,红外光谱图

定每个时期设置三个重复，分析重复样品的相对标准偏差< 15.1%。MeHg 实验测量按 10%的平行操作，，对标样及空白进行测定并做标准曲线，并对数据进行质量控制。分析重复样品的相对标准偏差< 14.8%。水样标准物质 MeHg 的回收率在可接受的范围内，值为 91.5%-98.7%。3.2 结果与分析3.2.1 不同腐解时期 DOM 含量变化及红外光谱特征通过定期采集有机质腐解样品，提取不同时期的 DOM，并利用 3.2.1 方法测定TOCDOM，可得下表 3.1。并运用红外光谱测定各组分的官能团特征，分析腐解过程中DOM 官能团的动态变化，获得图 3.1。表 3.1 不同腐解时期 DOM 溶解性有机碳浓度Table 3.1 TOCDOMat different decomposition intervals of DOM参数腐解时间（天）0 5 10 20 30 60 90 120TOCDOM（g/L） 3.8 3.5 3.11 2.75 1.39 1.05 0.934 1.06

装置图,组分分离

塞：固定蠕动泵接口与可拆卸玻璃砂芯片。洗液流出口：经反洗液洗出的有机组分从此支管流出至收集瓶拆卸玻璃砂芯片：防止反洗时柱内填充树脂随反洗液流出，避砂芯片：防止反洗时柱内填充树脂随反洗液流出，避免造成产氟丙烯活塞：控制液体流出流进。洗液输入口：反洗液由该支口流进树脂柱内。的树脂分离装置可较自动化的完成分离，不仅节约了时间成本。具体装置图见图 4.1。
【学位授予单位】：浙江农林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X714

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