臭氧化降解水中噻虫嗪和啶虫脒的研究
发布时间:2017-04-08 09:13
本文关键词:臭氧化降解水中噻虫嗪和啶虫脒的研究,由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】:新烟碱类杀虫剂具有活性高、安全性好、杀虫谱广等优点,逐步取代了传统的对哺乳动物毒性大、高残留、对环境危害大的有机磷、有机氯、氨基甲酸酯类农药,在农业中得到了广泛应用。噻虫嗪(Thiamethoxam, THIA)和啶虫脒(Acetamiprid, ACE)作为其中的佼佼者,在市场上占据了较大的份额。这两种新烟碱类杀虫剂主要通过阻碍害虫中枢神经系统正常的传导,麻痹昆虫致死。然而,在使用过程中会产生大量废水,且噻虫嗪和啶虫脒的溶解度相对较高,使得这些废水毒性较大,生物难降解,对生态环境造成了危害,甚至会威胁人畜健康,因此寻求高效经济的处理方法势在必行。O_3作为一种强氧化性气体,具有高效、安全、无二次污染的特点,且能够产生更强氧化性的·OH,己被越来越多的应用于废水处理。臭氧化降解噻虫嗪和啶虫脒农药的研究虽有报道,但对于降解过程中反应机理和毒性变化的研究较少见。本文利用O_3降解模拟废水中的噻虫嗪和啶虫脒,以期为噻虫嗪、啶虫脒及其他相似的新烟碱类杀虫剂的降解处理提供科学的理论依据和技术指导。结果如下:(1)采用臭氧化降解噻虫嗪模拟废水,考察了体系pH、噻虫嗪初始浓度、O_3浓度和温度对降解效果的影响。在pH 3-11范围内,随pH升高,噻虫嗪的降解率先增大后减小,当pH为9时,降解效果最好;在实验范围内,噻虫嗪的降解率随着O_3浓度和温度的增大而升高,但随着噻虫嗪初始浓度的增大而降低。当pH为9,噻虫嗪的初始浓度为150mg·L-1, O_3的浓度为17.8 mg·L-1,温度为308K时,臭氧化处理90min时,UV251的去除率达到了86.78%。(2)对臭氧化降解噻虫嗪的动力学进行研究。实验条件下,臭氧化降解噻虫嗪的过程符合拟一级动力学方程,其动力学模型为:(3)借助HPLC-MS和GC-MS对臭氧化降解噻虫嗪和啶虫脒过程中产生的中间产物进行检测,分别有四种和六种中间产物分离鉴定出来,根据这些产物,对臭氧化降解噻虫嗪和啶虫脒的反应机理进行了推测。(4)在臭氧化降解噻虫嗪和啶虫脒过程中,检测样品对发光菌T3 spp的相对抑光率,并测试了降解过程中样品的化学需氧量(COD)的变化,当噻虫嗪的初始浓度为200mg·L-1时,在实验条件下经过180min的处理,相对抑光率从69.19%下降到10.58%,UV251和COD分别降低到16.7%和24.06%;当啶虫脒的初始浓度为100mg·L-1时,处理150min,样品对发光菌的相对抑光率从86.13%下降到19.3%,UV245和COD分别下降到10.05%和47.6%。可见,臭氧化技术对于含有噻虫嗪和啶虫脒的废水能达到较好的毒性去除和矿化作用。
【关键词】:臭氧氧化 噻虫嗪 啶虫脒 反应机理 毒性
【学位授予单位】:山东农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X592;X703
【目录】:
- 符号说明4-7
- 中文摘要7-9
- Abstract9-11
- 1 前言11-25
- 1.1 臭氧和臭氧高级氧化技术11-16
- 1.1.1 臭氧的物理化学性质11-12
- 1.1.2 臭氧的氧化机理12-13
- 1.1.3 臭氧及臭氧高级氧化技术在水处理中的应用13-15
- 1.1.3.1 生活用水的处理14
- 1.1.3.2 医药废水的处理14-15
- 1.1.3.3 印染废水的处理15
- 1.1.3.4 农业废水的处理15
- 1.1.4 臭氧化动力学15-16
- 1.2 农药的使用现状及农药废水的危害和处理16-17
- 1.2.1 农药的使用现状16-17
- 1.2.2 农药废水的危害17
- 1.2.3 农药废水的处理技术17
- 1.3 噻虫嗪简介17-20
- 1.3.1 噻虫嗪的性质17-18
- 1.3.2 噻虫嗪的应用18-19
- 1.3.3 噻虫嗪废水的处理方法及研究进展19-20
- 1.4 啶虫脒简介20-23
- 1.4.1 啶虫脒的性质20-22
- 1.4.2 啶虫脒的应用22
- 1.4.3 啶虫脒废水的处理方法及研究进展22-23
- 1.5 课题的研究内容和意义23-25
- 2 材料与方法25-31
- 2.1 实验仪器与试剂25-26
- 2.2 实验方法26-31
- 2.2.1 实验装置及流程26-27
- 2.2.2 分析方法27-31
- 2.2.2.1 分光光度法测定27-28
- 2.2.2.2 水中烟碱类农药浓度的HPLC测定条件28-29
- 2.2.2.3 样品溶液COD的测定29
- 2.2.2.4 样品溶液pH的测定29
- 2.2.2.5 样品的毒性测定29-30
- 2.2.2.6 样品中间产物的确定30-31
- 3 结果与讨论31-51
- 3.1 臭氧化降解噻虫嗪的研究31-45
- 3.1.1 影响因素的研究31-35
- 3.1.1.1 溶液pH的影响31-33
- 3.1.1.2 噻虫嗪初始浓度的影响33
- 3.1.1.3 臭氧浓度的影响33-34
- 3.1.1.4 温度的影响34-35
- 3.1.2 降解动力学35-39
- 3.1.3 降解机理分析39-43
- 3.1.4 降解过程毒性和矿化率评估43-45
- 3.2 臭氧化降解啶虫脒的研究45-51
- 3.2.1 中间产物鉴定和降解机理分析45-49
- 3.2.2 降解过程毒性和矿化率评估49-51
- 4 结论51-52
- 5 创新之处52-53
- 6 参考文献53-61
- 7 致谢61-62
- 8 硕士期间发表论文62
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本文编号:292539
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