土壤典型活性组分对Se（Ⅳ）吸附形态及其转化的影响机制
发布时间：2021-05-01 03:27
硒（Se）是人和动物必需的微量营养元素,土壤Se是人类膳食Se的主要来源。与土壤总Se含量相比,土壤Se形态决定着Se的生物有效性。铁（羟基）氧化物（简称铁氧化物）和低分子量有机酸（LMWOAs）是土壤中重要的无机和有机组分,影响着土壤Se的赋存形态及其转化,直接或间接地控制着Se的有效性。虽然它们之间的相互作用已有较多报道,但现有研究多关注于铁氧化物对Se的界面吸附、LMWOAs阴离子与Se之间的竞争效应,对铁氧化物表面Se的吸附形态与其解吸形态分布的关系仍不清楚;同时,LMWOAs的还原特性及其对铁氧化物的溶解作用与土壤Se形态转化间的耦合效应也不清楚,限制了对土壤Se环境行为的理解和有效性的调控。基于此,本文通过批量平衡吸附-解吸实验,结合衰减全反射-傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、高分辨透电子显微镜（HRTEM）、自动电位滴定和化学形态模型（CD-MUSIC模型）等技术手段,研究了水铁矿（Fh）、针铁矿（Goe）、赤铁矿（Hem）等土壤典型铁氧化物表面上Se（Ⅳ）含氧阴离子的吸附形态与解吸形态分布之间的关系,探讨了赤铁矿尺寸效应和土壤有机活性...
【文章来源】：华中农业大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
缩略语表
第一章 绪论
1.1 土壤Se的分布、形态及其生物有效性
1.1.1 土壤Se的来源与分布
1.1.2 土壤Se形态与生物有效性
1.2 土壤活性组分与Se的相互作用
1.2.1 铁氧化物的分布、结构特性及其对Se的固定
1.2.2 有机酸对土壤Se形态和有效性的影响
1.3 土壤Se形态的研究方法
1.3.1 连续浸提技术
1.3.2 表面络合模型
1.3.3 光谱分析技术
1.4 研究内容、目的与意义
1.4.1 研究内容
1.4.2 研究目的与意义
第二章 材料与方法
2.1 材料的制备
2.1.1 水铁矿
2.1.2 针铁矿
2.1.3 赤铁矿
2.1.4 不同尺寸赤铁矿
2.1.5 亚硒酸铁
2.2 基本性质表征
2.2.1 物相鉴定
2.2.2 形貌和微结构
2.2.3 比表面积
2.2.4 等电点
2.2.5 电位滴定
2.3 批量吸附-解吸实验
2.3.1 等温吸附
2.3.2 pH边吸附
2.3.3 动力学吸附
2.3.4 Se形态分级
2.4 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)
2.5 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.6 CD-MUSIC模型拟合
2.6.1 模型参数
2.6.2 数据拟合
第三章 Se(Ⅳ)在铁氧化物表面的吸附与形态特征
3.1 引言
3.2 铁氧化物的性质表征
3.2.1 物相和形貌
3.2.2 SSA和 IEP
3.2.3 表面官能团特征
3.3 铁氧化物对Se(Ⅳ)的吸附特性
3.3.1 等温吸附特征
3.3.2 pH对Se(Ⅳ)吸附的影响
3.3.3 吸附动力学特征
3.4 表面Se(Ⅳ)的解吸特性
3.4.1 覆盖度对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.4.2 pH对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.4.3 吸附时间对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.5 铁氧化物表面Se(Ⅳ)的配位形态
3.5.1 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
3.5.2 X射线光电子能谱
3.6 讨论
3.6.1 铁氧化物表面Se(Ⅳ)的吸附形态及其差异
3.6.2 铁氧化物表面Se(Ⅳ)形态对Se有效性的影响
3.7 小结
第四章 结晶尺寸对赤铁矿Se(Ⅳ)吸附与形态特征的影响
4.1 前言
4.2 赤铁矿的基本性质
4.2.1 物相、形貌和微结构
4.2.2 粒径分布和SSA
4.2.3 表面官能团特征
4.3 赤铁矿的表面活性
4.3.1 质子吸附
4.3.2 Se(Ⅳ)吸附
4.4 颗粒尺寸对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
4.5 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
4.6 CD-MUSIC模型模拟
4.6.1 CD-MUSIC拟合
4.6.3 赤铁矿Se(Ⅳ)吸附形态分布
4.7 讨论
4.7.1 颗粒尺寸诱导赤铁矿表面氧空位型OH
4.7.2 颗粒尺寸对赤铁矿表面Se(Ⅳ)形态和有效性的影响
4.8 小结
第五章 LMWOAs对针铁矿/水界面Se(Ⅳ)吸附行为和形态的影响
5.1 引言
5.2 LMWOAs对针铁矿吸附Se(Ⅳ)的影响
5.2.1 等温吸附特征
5.2.2 吸附动力学特征
5.3 LMWOAs对 Se(Ⅳ)解吸形态的影响
5.4 表面Se(Ⅳ)的配位形态
5.4.1 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
5.4.2 X射线光电子能谱
5.5 讨论
5.5.1 LMWOAs对 Se(Ⅳ)固定的竞争-协同效应
5.5.2 Se(Ⅳ)的形态转化及其对Se生物有效性的影响
5.6 小结
第六章 结论
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
附录
博士期间已(待)发表文章
致谢
本文编号：3170054
【文章来源】：华中农业大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
缩略语表
第一章 绪论
1.1 土壤Se的分布、形态及其生物有效性
1.1.1 土壤Se的来源与分布
1.1.2 土壤Se形态与生物有效性
1.2 土壤活性组分与Se的相互作用
1.2.1 铁氧化物的分布、结构特性及其对Se的固定
1.2.2 有机酸对土壤Se形态和有效性的影响
1.3 土壤Se形态的研究方法
1.3.1 连续浸提技术
1.3.2 表面络合模型
1.3.3 光谱分析技术
1.4 研究内容、目的与意义
1.4.1 研究内容
1.4.2 研究目的与意义
第二章 材料与方法
2.1 材料的制备
2.1.1 水铁矿
2.1.2 针铁矿
2.1.3 赤铁矿
2.1.4 不同尺寸赤铁矿
2.1.5 亚硒酸铁
2.2 基本性质表征
2.2.1 物相鉴定
2.2.2 形貌和微结构
2.2.3 比表面积
2.2.4 等电点
2.2.5 电位滴定
2.3 批量吸附-解吸实验
2.3.1 等温吸附
2.3.2 pH边吸附
2.3.3 动力学吸附
2.3.4 Se形态分级
2.4 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)
2.5 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.6 CD-MUSIC模型拟合
2.6.1 模型参数
2.6.2 数据拟合
第三章 Se(Ⅳ)在铁氧化物表面的吸附与形态特征
3.1 引言
3.2 铁氧化物的性质表征
3.2.1 物相和形貌
3.2.2 SSA和 IEP
3.2.3 表面官能团特征
3.3 铁氧化物对Se(Ⅳ)的吸附特性
3.3.1 等温吸附特征
3.3.2 pH对Se(Ⅳ)吸附的影响
3.3.3 吸附动力学特征
3.4 表面Se(Ⅳ)的解吸特性
3.4.1 覆盖度对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.4.2 pH对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.4.3 吸附时间对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
3.5 铁氧化物表面Se(Ⅳ)的配位形态
3.5.1 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
3.5.2 X射线光电子能谱
3.6 讨论
3.6.1 铁氧化物表面Se(Ⅳ)的吸附形态及其差异
3.6.2 铁氧化物表面Se(Ⅳ)形态对Se有效性的影响
3.7 小结
第四章 结晶尺寸对赤铁矿Se(Ⅳ)吸附与形态特征的影响
4.1 前言
4.2 赤铁矿的基本性质
4.2.1 物相、形貌和微结构
4.2.2 粒径分布和SSA
4.2.3 表面官能团特征
4.3 赤铁矿的表面活性
4.3.1 质子吸附
4.3.2 Se(Ⅳ)吸附
4.4 颗粒尺寸对Se(Ⅳ)解吸形态的影响
4.5 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
4.6 CD-MUSIC模型模拟
4.6.1 CD-MUSIC拟合
4.6.3 赤铁矿Se(Ⅳ)吸附形态分布
4.7 讨论
4.7.1 颗粒尺寸诱导赤铁矿表面氧空位型OH
4.7.2 颗粒尺寸对赤铁矿表面Se(Ⅳ)形态和有效性的影响
4.8 小结
第五章 LMWOAs对针铁矿/水界面Se(Ⅳ)吸附行为和形态的影响
5.1 引言
5.2 LMWOAs对针铁矿吸附Se(Ⅳ)的影响
5.2.1 等温吸附特征
5.2.2 吸附动力学特征
5.3 LMWOAs对 Se(Ⅳ)解吸形态的影响
5.4 表面Se(Ⅳ)的配位形态
5.4.1 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
5.4.2 X射线光电子能谱
5.5 讨论
5.5.1 LMWOAs对 Se(Ⅳ)固定的竞争-协同效应
5.5.2 Se(Ⅳ)的形态转化及其对Se生物有效性的影响
5.6 小结
第六章 结论
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
附录
博士期间已(待)发表文章
致谢
本文编号：3170054
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