钒与过硫酸盐的活化及其对土壤中多氯联苯的降解
本文关键词:钒与过硫酸盐的活化及其对土壤中多氯联苯的降解
【摘要】:多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls,PCBs)作为持久性有机污染物中最具代表性的一类,在环境中的分布相当广泛,并具有环境持久性、生物蓄积性、远距离迁移性、半挥发性、高毒性以及致畸、致癌、致突变的“三致”作用,对生态环境和人类健康构成严重的潜在危害。传统处理PCBs污染的方法有一些不足,如焚烧会产生多氯代二苯并-p-二恶英和多氯代二苯并呋喃等更毒的副产物,物理吸附只是将PCBs从一种介质转移到另外一种介质,无法从根本上消除PCBs的污染,而还原脱氯则不能矿化PCBs。因此,迫切需要发展一种快速、有效的处理多氯联苯的技术。基于此,本文以多氯联苯(PCBs)为目标污染物,考察了钒对过硫酸钠(SPS)的活化作用及其对水溶液中多氯联苯的降解效果,分析了多氯联苯降解后形成的产物、可能降解路径以及反应动力学;研究了钒(V)的价态剂量、过硫酸钠浓度、p H等对SPS降解PCBs的影响;另外,考察了钒/SPS体系对土壤洗脱液中PCBs的降解效果,并研究了不同土壤性质对SPS分解的影响。主要研究结果有以下几方面:(1)系统探讨了V(V(IV)和V(V))活化SPS及降解PCB28的作用机制,考察了p H、钒价态及浓度对PCB28降解效率的影响,发现V(IV)活化SPS降解PCB28的效果要优于V(V),降低p H有利于SPS的活化和PCB28的降解;电子顺磁共振(EPR)和自由基淬灭反应发现,硫酸根自由基和羟基是PCB28降解的主要动力,并利用气相色谱-质谱(GC-MS)对PCB28降解的相关产物进行了分析。(2)将V/SPS体系用于场地污染土壤洗脱液中PCBs的降解,以期发展基于洗脱-V/SPS耦合的场地污染物土壤修复技术。以聚氧乙烯月桂醚(Brij35)洗脱污染土壤中的PCBs,然后利用V/SPS体系降解洗脱液中的PCBs,结果表明,当Brij35在5 g/L的浓度下洗脱效果较好,一次总洗脱可达40%左右。V/SPS体系处理洗脱液中PCBs时,可以通过投加少量的V2O3以及增大SPS的方法来提高降解效果。并发现由于土壤性质的不同,SPS在土壤中的分解也会存在明显差异,且投入一定量的生物炭可促进SPS的活化和分解。
【关键词】:高级氧化 过硫酸钠 场地污染 钒 多氯联苯
【学位授予单位】:苏州科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X53;X592
【目录】:
- 摘要6-7
- Abstract7-11
- 第一章 绪论11-26
- 1.1 多氯联苯概述11-15
- 1.1.1 多氯联苯的基本性质11-12
- 1.1.2 多氯联苯的污染现状12-14
- 1.1.3 多氯联苯的修复治理14-15
- 1.2 基于硫酸根自由基的高级氧化15-21
- 1.2.1 传统高级氧化技术15-17
- 1.2.2 基于硫酸根自由基的高级氧化技术17-21
- 1.3 钒的来源及形态21-23
- 1.3.1 钒的来源21-22
- 1.3.2 钒的形态22-23
- 1.4 研究意义与内容23-26
- 1.4.1 研究目的及意义23-24
- 1.4.2 主要研究内容24-26
- 第二章 四价钒活化过硫酸钠降解PCB28的机理研究26-35
- 2.1 材料与方法26-27
- 2.1.1 实验材料26
- 2.1.2 实验方法26-27
- 2.1.3 分析方法27
- 2.2 结果与讨论27-34
- 2.2.1 离子态四价钒活化过硫酸钠降解PCB2827-28
- 2.2.2 SPS浓度和Ⅴ(Ⅳ)浓度对PCB28降解的影响28-30
- 2.2.3 pH对Ⅴ(Ⅳ)活化SPS降解PCB28的影响30
- 2.2.4 自由基淬灭剂对PCB28降解效率的影响30-32
- 2.2.5 SPS/Ⅴ(Ⅳ)体系中自由基的EPR分析32
- 2.2.6 SPS/Ⅴ(Ⅳ)体系降解PCB28的产物分析32-34
- 2.3 小结34-35
- 第三章 五价钒离子活化过硫酸钠降解PCB28的效果研究35-42
- 3.1 材料与方法35-36
- 3.1.1 实验材料35
- 3.1.2 实验方法35-36
- 3.1.3 分析方法36
- 3.2 结果与讨论36-40
- 3.2.1 五价钒浓度对PCB28降解的影响36-37
- 3.2.2 SPS投加量对PCB28降解的影响37-38
- 3.2.3 自由基的EPR分析38-39
- 3.2.4 Ⅴ(Ⅴ)活化SPS产生硫酸根自由基及降解PCB28的机制39-40
- 3.3 小结40-42
- 第四章 多氯联苯污染土壤的洗脱-SPS氧化联合修复研究42-51
- 4.1 材料与方法42-45
- 4.1.1 实验材料42
- 4.1.2 实验方法42-44
- 4.1.3 分析方法44-45
- 4.2 结果与讨论45-50
- 4.2.1 洗脱剂浓度对PCBs的洗脱效率的影响45-46
- 4.2.2 钒活化SPS降解洗脱液中的PCBs46-48
- 4.2.3 SPS在不同类型土壤中的分解48-50
- 4.3 结论50-51
- 第五章 结论与展望51-53
- 5.1 结论51
- 5.2 不足与展望51-53
- 参考文献53-60
- 图表目录60-62
- 致谢62-63
- 作者简历63
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4 李\,
本文编号:551884
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