乙虫腈在模拟水生微宇宙中的归趋研究

发布时间：2017-08-28 18:43

本文关键词：乙虫腈在模拟水生微宇宙中的归趋研究

【摘要】：农药在环境中的多介质环境行为和对人类的健康风险受到各相关领域的研究人员越来越多的关注,而数学模拟也逐渐成为研究农药环境行为和归趋的重要手段和方法。逸度模型以其结构简单、整体性好等优点成为了模拟农药和有机污染物环境行为的优秀模型之一。微宇宙是一种小型的实验室模拟生态系统或者是模拟生态系统,微宇宙在农药和污染物的生态风险评价中应用非常广泛。本文通过建立逸度模型并结合微宇宙模拟,系统研究了乙虫腈在水-鱼-沉积物的微宇宙中的迁移转化及归趋行为。本论文为预测和评价乙虫腈的环境归宿及风险提供科学依据,也为其他农药等污染物的环境行为归趋研究提供新的思路。主要研究结果如下:运用改良的QuEChERS和高效液相串联质谱技术建立了乙虫腈在水、斑马鱼和沉积物中的残留分析方法,样品用1%甲酸乙腈提取,用PSA(N-丙基乙二胺)、C18和Florisil(弗罗里硅土)净化,所建立的方法R2大于0.99,平均回收率在80.2%—102.62%,变异系数均小于13.71%,检测线(LOD)范围在0.55-1.76μg kg-1定量限(LOQ)范围在5-10μg kg-1,其方法能满足残留分析的要求。通过建立Ⅳ级非稳态多介质逸度模型,对乙虫腈在水体、沉积物和斑马鱼体系间的迁移转化进行了的动态模拟,并利用微宇宙的实验结果对模型的计算结果进行验证,其预测值与实测值在总体上拟合较为理想。在系统达到稳态情况下,乙虫腈3种不同微宇宙环境中的各相中的分布情况为:在以北京地区沉积物构建的水生微宇宙系统1中,水相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量的97.2%,沉积物相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量2.7%,斑马鱼相中乙虫腈的质量占整个系统0.1%,在以湖南地区沉积物构建的水生微宇宙系统2中,水相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量的96.2%,沉积物相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量3.7%,斑马鱼相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量0.1%;在以东北地区沉积物构建的水生微宇宙系统3中,水相中乙虫腈的质量占整个系统中乙虫腈的总量的92.01%,沉积物相中乙虫腈的质量占整个系统7.9%,斑马鱼相中乙虫腈的质量占整个系统0.09%,从质量平衡的角度可以看出,乙虫腈在三种微宇宙环境条件下,进入整个系统中的乙虫腈90%以上都停留在了水体中,因此,水体是乙虫腈最终归趋的汇。通过去除贡献率计算,研究发现在以北京地区沉积物构建的水生微宇宙系统1中,水体中乙虫腈的降解占整个系统乙虫腈去除总量90.4%,沉积物中的生物降解量和鱼体中降解量分别占整个系统乙虫腈去除量的5.6%和3.7%;以湖南地区的沉积物构建的水生微宇宙系统2中,水中乙虫腈的降解量占其整个系统乙虫腈去除总量的95.4%,只有0.05%的是平流迁出去除的,沉积物和生物体斑马鱼降解量分别占整个系统乙虫腈去除总量的2.52%和2.03%;在以黑龙江地区沉积物构建的水生微宇宙系统3中,水中乙虫腈的降解量占了整个系统乙虫腈去除总量的86.85%,平流迁出量占其去除总量0.15%,沉积物中对乙虫腈的降解量占了整个系统乙虫腈去除量的8.45%,鱼体中对乙虫腈的降解量去除量占了整个系统乙虫腈去除量的5.5%。从以上结果可以看出水中的光解和水中微生物降解乙虫腈是其主要的去除过程。灵敏度分析结果表明,亨利常数(H)对乙虫腈在水生微宇宙环境中乙虫腈在各个相体中浓度计算的影响均达到极显著水平,辛醇水分配系数(K_(ow))对沉积物中乙虫腈浓度的计算也达到极显著水平,乙虫腈在水中的降解速率(K_(WR))和乙虫腈在水中的降解速率(K_(BR))对水中乙虫腈浓度计算影响达到显著水平,而K_(WR)、K_(SR)和f_(oc)(沉积物中有机碳含量)对其计算沉积物中乙虫腈浓度结果影响较为显著。K_(BR)(乙虫腈在斑马鱼体内的降解速率)对其斑马鱼中乙虫腈浓度计算具有显著的影响,而沉积物中有机碳含量、沉积物密度和水中乙虫腈降解速率与乙虫腈在鱼体中浓度相关性非常小,未达到显著水平。
【关键词】：乙虫腈 微宇宙 逸度模型 归趋
【学位授予单位】：中国农业科学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X592
【目录】：

摘要6-8
Abstract8-13
第一章引言13-23
1.1 微宇宙的概况13-15
1.1.1 微宇宙的概念和类型13-14
1.1.2 微宇宙的特点14
1.1.3 微宇宙系统在生态毒理研究中的运用14-15
1.2 逸度模型研究概况15-18
1.2.1 多介质逸度模型15-16
1.2.2 逸度模型的分类16-17
1.2.3 逸度模型的发展和应用17-18
1.3 农药在环境中的归趋研究及水生环境的影响18-19
1.3.1 农药在环境中的归趋18-19
1.3.2 农药对水生环境生态影响19
1.4 乙虫腈的环境行为研究进展19-21
1.4.1 乙虫腈的相关性质19-20
1.4.2 乙虫腈环境行为研究进展20-21
1.5 技术路线21-22
1.6 本论文的研究目的和主要内容22-23
1.6.1 研究目的和意义22
1.6.2 主要研究内容22-23
第二章乙虫腈在环境介质中残留分析方法的建立23-29
2.1 材料与方法23-25
2.1.1 仪器与设备23
2.1.2 试剂与材料23
2.1.3 液相条件/质谱条件23-24
2.1.4 标准品溶液的配制24
2.1.5 样品的前处理24-25
2.2 结果与讨论25-28
2.2.1 UPLC-MS/MS条件25
2.2.2 分析方法线性关系的测定25-26
2.2.3 方法的回收率和检出限26-27
2.2.4 乙虫腈在斑马鱼体内提取和净化条件的优化27-28
2.3 本章小结28-29
第三章水生微宇宙环境的构建29-35
3.1 试验材料与方法29-31
3.1.1 实验试剂与仪器29
3.1.2 沉积物的制备与斑马鱼的培养29-30
3.1.3 微宇宙系统的构建30-31
3.1.4 样品的采集与处理31
3.1.5 降解动力学及生物浓缩因子的计算31
3.2 结果与分析31-34
3.2.1 乙虫腈在微宇宙环境水体中的浓度分布情况31-32
3.2.2 乙虫腈在微宇宙环境沉积物中的浓度分布情况32-33
3.2.3 乙虫腈在微宇宙环境斑马鱼中的浓度分布情况33-34
3.3 本章小结34-35
第四章多介质逸度模型的建立与模拟分析35-52
4.1 多介质逸度模型的建立35-41
4.1.1 逸度模型的建立35-36
4.1.2 降解参数的计算36
4.1.3 逸度容量和迁移参数的计算36-40
4.1.4 多介质逸度模型的计算40-41
4.2 模型的分析41-50
4.2.1 模型的计算结果41-42
4.2.2 模型的评价42-44
4.2.3 影响乙虫腈在微宇宙环境中迁移转化规律的识别和相体分布情况44-47
4.2.4 各去除过程的贡献47-49
4.2.5 模型灵敏度的分析49-50
4.3 本章小结50-52
第五章结论与展望52-54
5.1 结论52
5.2 展望52-54
参考文献54-60
致谢60-61
作者简历61

【参考文献】

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