铝基合金同步去除水中的铜离子、硝酸盐和三氯甲烷的效果及机理研究

发布时间：2020-03-18 04:30

【摘要】：自从饮用水中消毒副产物被发现以来,饮用水中低剂量高毒性的污染物就受到了的广泛的关注,其种类多样,浓度较低,难以被传统的生物处理方式去除。因此,探索经济有效、可实现同步去除水中复杂的污染物的方法已经是当今研究的热点之一。活泼金属还原法具有成本低和能耗低的优点,但一般的单一活泼金属存在还原活性过剩,催化加氢能力不足的问题,因此,常用第二金属掺杂来优化其去除效果。本文采用四种廉价铝基合金(Al-Mg50、Al-Cu50、Al-Fe50,Al-Ni50),选取硝酸盐(NO3--N)、三氯甲烷(TCM)和Cu(Ⅱ)分别作为无机盐离子,消毒副产物和重金属离子的代表性污染物,对铝基合金的去除目标污染物的规律和机理进行了分析探索。在48 h内,除Al-Mg50对TCM的去除率仅为39.1%且在在去除过程中不存在迟滞期外,其余三种铝基合金均可将目标污染物完全去除并存在明显迟滞期。其中,Al-Fe50反应后溶液中离子溶出量较少,颜色最为澄清,对NO3--N还原产物N2的选择性较好。由于金属催还还原污染物的过程中,一方面水与污染物存在竞争机制,另一方面与水反应生成的H+或H2在催化作用下,促进污染物的还原。因此,本文测定了不同的铝基合金与水反应的析氢曲线,结合其去除效率及NO3--N产物分布,认为对于不同组分的合金,其催化还原污染物的能力与还原水的能力差异较大,Al-Fe50和Al-Ni50的催化还原污染物的能力优于Al-Mg50和Al-Cu50,Al-Cu50催化还原水的能力尤其突出。对于同一合金(Al-Fe),其还原水的能力与还原污染物的能力呈正相关。同理,本文进一步对比了不同 Al-Fe10,Al-Fe20,Al-Fe50,Al-Fe58(Fewt%)对目标污染物的去除效果,发现其对NO3--N、Cu(Ⅱ)和TCM的去除曲线趋势相近,不同在于Fe质量越高,N03--N还原产物N2的比重越大。并且Fe含量越高,其催化还原污染物的能力越强,还原水的能力越弱。相反,Al-Fe10和Al-Fe20还原水的能力较强,Al-Fe10析氢速率越快,对Cu(Ⅱ)、NO3--N和TCM的去除速率越快,N2选择性更高。铝铁合金去除目标污染物过程中,NO3--N或TCM的存在对Cu(Ⅱ)还原过程均有明显的抑制作用,其二者共存时,抑制情况最为严重,而Cu(Ⅱ)的还原过程对N03--N或TCM的去除有抑制作用,Cu(Ⅱ)还原结束后,起促进作用。因此,针对不同污染物的去除,可通过对比其还原水的能力和去除效果来选择第二金属的种类和平衡金属间的比例,进一步调控材料的还原水的能力和催化还原污染物的特性,为开发高效、长效、低成本、低能耗和无二次污染的水处理净化新技术奠定基础。
【图文】：

四溴双酚,机理

ＯＨ逡逑ｌｌｖｄｉａｘｙｂｔｉｏｎ邋ＰｒｔＨＪｕｃｔｓ逡逑图１－１邋ｓ－Ｆｅ／Ｃｕ去除四溴双酚Ａ机理图１６５１逡逑Ｆｉｇ．１－１邋Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｏｆ邋ＴＢＢＰＡ邋ｂｙ邋ｓ－Ｆｅ／Ｃｕ逡逑Ｋｈａｌｉ等｜６６］通过负载Ｃｕ到纳米铁上，制备成纳米Ｃｕ／Ｆｅ材料用于去除水中的硝酸逡逑盐，实验结果表明，外加铜可促进硝酸盐的还原，其去除机理如图１－２所示。作者猜测逡逑其原因一方面是由于外加铜可促进Ｆｅ的腐蚀，另一方面是可以起到催化加氢的作用，。逡逑Ｈｏｕ等通过将ＣｕＣｌ２湿法还原到铝铁复合材料上，制备出Ｃｕ／Ｆｅ／Ａｌ复合材料还原水中的逡逑硝酸盐，，也得出了与上述一致的结论［１８］。逡逑８逡逑

铝基合金同步去除水中的铜离子、硝酸盐和三氯甲烷的效果及机理研究

图１６５１逡逑Ｆｉｇ．１－１邋Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｏｆ邋ＴＢＢＰＡ邋ｂｙ邋ｓ－Ｆｅ／Ｃｕ逡逑
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TU991.2

【参考文献】