饮用水电化学消毒时共存离子对溴酸盐形成的影响

发布时间：2020-08-26 05:27

【摘要】：采用电化学技术对含有溴化物的饮用水消毒时,共存离子对BrO3-副产物形成过程的影响是一个不可回避的问题。摸清常见无机共存离子对电化学体系中BrO3-生成的影响规律和机理,对于推进电化学消毒技术的规模化安全应用具有较为重要的现实意义。本研究采用催化氧化机理不同且具有行业代表性的Ti/Pt电极和掺硼金刚石膜(BDD)电极作为阳极,在电极间距0.5 cm、电流密度5 mA/cm2的设定条件下,考察了中性环境下水中常见离子(SO42-、Cl-、HCO3-、NO3-、NH4+、Ca2+、Mg2+)对BrO3-形成的影响规律,研究了不同pH、相同离子强度不同组成等情景下共存离子对BrO3-生成的影响效应,并结合电化学行为、热力学、动力学和溴元素转化过程分析,得出以下主要结论:1.SO42-共存时,SO42-浓度增大对Pt电极氧化体系内BrO3-的生成产生抑制作用。SO42-在Pt电极上形成过氧硫酸盐和过氧化单硫酸盐占据电极表面活性位点,减少Br-被电极表面直接氧化的几率,从而降低了 BrO3-的生成速率。而共存SO42-浓度增大,对于BDD电极体系内BrO3-的生成形成促进作用。电生·OH激发SO42--生的SO4-·,可能是促进作用的主因;2.Cl-共存的情况下,Pt电极和BDD电极电生次氯酸对BrO3-的形成有促进作用。析氯能力较强的Pt电极所生成的HOCl/OCl-会将溴化物氧化为BrO3-,加快BrO3-的形成速率。BDD电极氧化体系内,主要依靠·OH的间接氧化,不仅可以与Br-反应生成BrO3-,还可以将Cl-氧化成ClOH-·,在Br-的参与下形成HOBr,进而促进BrO3-的形成;3.HCO3-共存时,两种电极氧化体系内反应液pH的升高,都可以促进BrO3-的形成。Pt电极体系内HCO3-共存时,产生的具有强氧化性的H2O2加快了溴化物生成BrO3-的反应速率;BDD电极体系内电生·OH能与HCO3-/CO32-反应生成可以与OBr-反应生成BrO·的HCO3·/·C03-,这可能是共存HCO3-促进BrO3-形成的主要原因;4.NO3-共存时对BrO3-形成的促进作用较为明显。共存NO3-15mg/L,初始溴离子浓度2mg/L的条件下,与未添加NO3-时相比,Pt电极和BDD电极体系内,BrO3-分别增加了 121.43%和278.36%。NO3-容易在阴极发生还原反应,减少BrO3-在阴极与H+的接触几率,减少BrO3-的还原,从而增大BrO3-的生成浓度;5.NH4+共存时,会导致反应液pH降低,间接抑制BrO3-形成;NH4+与HOBr/OBr-反应生成溴胺,减少BrO3-的形成,NH4+浓度越大,抑制作用越强。初始溴离子浓度2 mg/L,与未添加NH4+相比,投加NH4+2mg/L后,Pt电极和BDD电极体系中活性溴浓度分别下降了 11.76%和24.00%;6.结合热力学和动力学分析得知,离子共存时,一级反应可以描述BrO3-、Br-以及活性溴的浓度变化。相比于Pt电极,BDD电极体系内,电生·OH的无选择性氧化,使得活性溴未出现明显累积。本研究着重在项目组前期BrO3-生成机理研究的基础上,探究主要共存离子存在时,BrO3-的生成规律和影响机理。研究的结果可以丰富电化学技术消毒含溴水的机理,为电化学技术的应用提供更完善的理论依据。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TU991.25
【图文】：

逡逑１．４．４技术路线逡逑本研宄的技术路线见图１－５。逡逑Ｔｉ／Ｐｔ电极逦ＢＤＤ电极逡逑逦＾＾逦＾邋Ｃ逦ｆ逦，逡逑共存阴离子逦共存阳离子逦ｐＨ影响逦离子强度影响逡逑■逦－？邋Ｖ逦＾邋—邋邋邋邋—ｉ—－逦＾逡逑共存离子对Ｂｒ0］＿形成的影响规律逡逑逦逦Ｊ逡逑逦

逦美国ＦＥＩ公司逡逑２．邋１．３实验装置逡逑电解实验在自制的循环电解反应器中进行，实验装置图示详见图２－１。反应液通过逡逑蠕动泵以恒定流速在矩形有机玻璃电解槽和作为溶液储藏器的烧杯（有效容积３邋Ｌ）间逡逑循环。电解实验所用的阳极为ＢＤＤ阳极和Ｔｉ／Ｐｔ阳极，相应尺寸的Ｔｉ电极作为阴极，逡逑具体电极参数见表２－３。电极竖直对置于电解槽内，外电路连接直流稳压电源（安泰信逡逑ＴＰＲ３００５Ｔ），电源有效电压范围为０￣３０Ｖ，有效电流范围为０－５Ａ，以５ｍＡ／ｃｍ２电流逡逑密度恒电流供电。溶液储藏器置于磁力搅拌器上，快速搅拌以保证反应液浓度均匀。逡逑１２逡逑

分别配制Ｂｒ＿、Ｂｒ０３＿、Ｓ０４２＇邋Ｃｌ＿、Ｎ０３＿标准曲线系列溶液，按从低浓度到氋浓度逡逑的顺序进样，分别对不同标准曲线进行峰面积分析，得到浓度与峰面积的拟合曲线，相逡逑应的标准曲线如图２－３至图２－７所示。逡逑１７逡逑

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本文编号：2804762