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饮用水中消毒副产物二氯乙腈的控制技术研究

发布时间:2020-10-24 16:47
   “消毒”是生产饮用水的必要环节之一,但在消毒的过程中会产生许多有害人体健康的消毒副产物,因此对饮用水消毒副产物控制技术的研究具有十分重要的意义。本试验采用液液萃取(LLE)-气相色谱仪(GC)方法,以饮用水消毒副产物二氯乙腈(DCAN)为目标物、1,2-二溴丙烷为内标物、甲基叔丁基醚(MTBE)为萃取剂,建立了DCAN的检测分析方法,分别探讨了粉末活性炭(PAC)吸附、高铁酸钾(K_2FeO_4)氧化和Fe/Cu催化还原技术对DCAN的去除效果、影响因素、反应机理以及反应动力学。试验中目标物DCAN的加标回收率在94.6%~103.8%之间,相对标准偏差(RSD)在1.22%~6.53%之间,最小检测限(MDL)在0.19~2.04μg/L之间,表明该分析检测方法具有较高的准确性和精密性。试验表明:PAC吸附DCAN的过程可分为快速吸附期、慢速吸附期和平衡吸附期三个阶段。在试验条件下,当DCAN初始质量浓度为40μg/L时,PAC对DCAN的去除率随着PAC投加量的增加而逐渐升高。当PAC投加量从0.1 g/L增加到0.6 g/L时,DCAN的去除率增长很快,此后继续增加PAC的投加量,DCAN去除率增加较缓慢。随着DCAN初始质量浓度的增加,PAC对DCAN的吸附量逐渐变大,但DCAN去除率逐渐降低。温度的升高,能促进PAC对DCAN的吸附。PAC对DCAN的去除率随着pH的升高逐渐降低。PAC吸附DCAN的过程符合准二级吸附动力学规律。当DCAN初始浓度为40μg/L、高铁酸钾投加量为0.04 g/L时,高铁酸钾对DCAN的去除率随着时间的增加逐渐增加,30 min后,去除率达到64.82%,之后趋于稳定。DCAN去除率受高铁酸钾投加量的影响较大,当高铁酸钾投加量由0.01 g/L增加到0.08 g/L时,DCAN的去除率由48.4%提高到88.4%。当pH在4.5~6.5范围内,高铁酸钾对DCAN的去除率随着pH的升高而增大,当pH为6.5,反应进行30 min后,DCAN的去除率达到65.14%。高铁酸钾降解DCAN过程符合一级反应动力学规律。对于初始质量浓度为40μg/L的DCAN溶液,180 min后,单质Fe对DCAN去除率为55.85%,去除效果较差。Fe/Cu混合物能较好的去除DCAN,当Fe/Cu质量比为10:1时,180 min后,DCAN的去除率可达到88.4%。Fe/Cu混合物对DCAN的去除率随着Fe/Cu投加量的增加而增大,当Fe/Cu(质量比10:1)投加量从2 g/L增加到14 g/L时,去除率从72.3%增加到90.6%。随着温度的升高,DCAN的去除率有所提高。DCAN去除率随着DCAN初始质量浓度增加而增大。当DCAN的初始质量浓度从10μg/L增加到40μg/L,DCAN的去除率由85.5%增加到89.4%。当DCAN的初始质量浓度增加到40μg/L后,去除率基本保持稳定。
【学位单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位年份】:2018
【中图分类】:TU991.25
【部分图文】:

色谱图,色谱图,二溴丙烷,内标物


果得到的目标物DCAN和内标1,2-二溴丙烷色谱图,其中目标物DCAN、内标物1,2-二溴丙烷的保留时间分别为3.932 min和7.648 min。图2-1 目标物DCAN色谱图图2-2 内标物1,2-二溴丙烷色谱图2.3.4 标准曲线用10 mg/L的DCAN储备液、去离子水配置浓度分别为5、10、20、50、80、100、150 μg/L的标准溶液,用气相色谱仪分别对上述不同质量浓度标准液进行分析检测,以此绘制成的DCAN和1,2-二溴丙烷浓度比—峰面积比的标准曲线见上图2-3,由图可以看出,该检测结果拟合成的标准曲线的相关系数为0.999,具有良好的线性关系。

色谱图,二溴丙烷,内标物,色谱图


二溴丙烷的保留时间分别为3.932 min和7.648 min。图2-1 目标物DCAN色谱图图2-2 内标物1,2-二溴丙烷色谱图2.3.4 标准曲线用10 mg/L的DCAN储备液、去离子水配置浓度分别为5、10、20、50、80、100、150 μg/L的标准溶液,用气相色谱仪分别对上述不同质量浓度标准液进行分析检测,以此绘制成的DCAN和1,2-二溴丙烷浓度比—峰面积比的标准曲线见上图2-3,由图可以看出,该检测结果拟合成的标准曲线的相关系数为0.999,具有良好的线性关系。

吸附效果,去除率,活性点


图 3-1 PAC 对 DCAN 吸附效果随时间的变化1可知:DCAN的去除率随着时间增大而逐渐增大,PAC对DCA快后慢的规律,一般可以分为三个时期,在0~20 min时为快速率增长很快,20 min内PAC对DCAN的去除率可达到67.73%,吸附期,在此阶段,DCAN去除率增长较平稳,PAC的吸附0 min时,DCAN去除率达到86.73%,180 min后为平衡吸附期间的延长,PAC对DCAN的去除率基本稳定在86.73%左右。PAN主要在于PAC表面大量存在的活性点位,能够产生较强的吸速吸附期,DCAN浓度较高,吸附传质动力大[69],因此,DCA慢速吸附期主要是随着吸附的进行,PAC活性点位减少[70],,DCAN质量浓度逐渐降低,传质阻力增大,以致于PAC的吸吸附期,PAC处于吸附平衡状态,DCAN去除率保持稳定。 PAC 吸附 DCAN 的反应动力学规律,以 PAC 吸附 DCAN 的
【参考文献】

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本文编号:2854728

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