海洋环境中烷烃组分的微生物氧化规律与特征

发布时间：2020-06-27 04:15

【摘要】：海洋沉积物中蕴藏着大量以甲烷为主的烷烃组分(甲烷、乙烷和丙烷),它们每年以水合物失稳分解、油气渗漏释放等形式释放到海水和大气中,对生态环境及全球气候变化影响深远。我国渤海、东海以及南海三个海域中均发育了丰富的烷烃资源,并且烷烃气体渗漏现象十分显著。但是,海洋环境中均存在着由微生物主导的好氧氧化作用,能够有效消耗并拦截渗漏气体,降低海洋烷烃气体排放量。海洋环境中表层沉积物及上覆海水区域均为烷烃好氧氧化作用的潜在发生区域,其温度、压力、含氧量等环境因子参数却存在显著差异。目前,人们对这一差异下的烷烃好氧氧化规律以及控制该过程的微生物群落特征并不十分清楚,此外,我国三个代表性海洋烷烃渗漏区好氧氧化过程的研究程度相对较低。因此,开展海洋烷烃组分的微生物好氧氧化过程的实验研究,将对认识和预测海洋烷烃截流能力及其潜在环境效应具有重要意义。本文以我国渤海、东海和南海的代表性烷烃渗漏区沉积物为研究载体,利用常压静态/动态以及高压静态氧化模拟实验手段,结合微生物常规培养技术,开展不同环境条件下的烷烃好氧氧化模拟实验,实验过程中从同位素地球化学、微生物分子生态学、有机地球化学等角度展开测试分析工作,主要包括气体氧化速率及其碳氢同位素组成、沉积物细菌16S rRNA基因和pmoA基因群落结构、生物标志物组成特征等信息。通过本文实验研究,详细且系统地揭示了海洋环境中不同环境因子条件下的烷烃好氧氧化特性及微生物响应机制,同时探究了研究区烷烃好氧截流能力及主导微生物菌群特征。本文以渤海沉积物作为菌种来源,开展了不同实验条件下(温度、压力、含氧量、烷烃气体组分、气体流速)的烷烃好氧氧化模拟实验,获得了不同环境因子的烷烃好氧氧化特征,对认识海洋环境中某一环境条件下烷烃好氧氧化能力及微生物群落特征具有重要的参考价值。结果表明:以渤海沉积物为例的烷烃好氧氧化过程受温度、压力、气体流速和氧气浓度等条件控制显著。对实验温度分别为4℃、10℃、15℃和28℃条件下的烷烃气体氧化过程监测表明,温度越高,烷烃气体的氧化速率越高,碳氢同位素分馏特征越显著。与温度相似,压力与气体氧化速率及同位素分馏均呈现出正相关关系。而气体流速的变化虽然会对烷烃气体的氧化速率产生明显影响,但对烷烃气体碳氢同位素分馏影响微弱。另外,好氧氧化过程存在最适氧浓度条件,氧浓度过高或过低都将对氧化不利,本研究中10%氧浓度氧化速率最佳,同位素分馏却不受氧浓度的影响。与单一甲烷气体相比,混合气体(甲烷、乙烷、丙烷)的氧化速率明显较低。同时,混合气体中甲烷、乙烷、丙烷的碳氢同位素分馏因子互不相同,表明在氧化过程中不同气体分子的同位素富集程度具有明显差异。不同来源的烷烃气体氧化规律亦有所差异,热成因甲烷的碳氢同位素分馏程度明显高于生物成因甲烷。此外,氧化过程中微生物高通量测序结果表明,氧化过程中pmoA基因丰度显著增加,成为细菌16S rRNA基因的主要优势类群之一。同时,在OTU分类水平下pmoA基因群落组成及相对丰度在不同环境因子条件下均发生不同程度的变化。选取我国三个代表性烷烃渗漏区沉积物进行烷烃好氧氧化模拟实验研究,即渤海油气储集区、东海冲绳海槽活动冷泉区和南海神狐海域水合物分布区,获得研究区烷烃好氧氧化过程的初步认识:在特定实验条件下(常温28℃/常压/充足氧气供应/原位气体组成)均发现了烷烃好氧氧化作用的存在。其中,渤海沉积物的甲烷好氧氧化速率为1.29μmol/gdw/d,乙烷和丙烷的氧化速率相近,分别为0.15和0.16μmol/gdw/d。三种气体碳氢同位素呈现出不同程度的富集趋势,εC_(CH4)、εC_(C2H6)和εC_(C3H8)分别为 10.9±2.9、 3.2±1.1和 1.0±0.3,εH_(CH4)、εH_(C2H6)和εH_(C3H8)分别为 56.3±8.4、 135.6±24.4和 70.3±23.1。与渤海沉积物相比,东海沉积物的烷烃氧化能力明显较高,其甲烷好氧氧化速率为3.11μmol/gdw/d,CH_4碳氢同位素分馏因子分别为 20.5和 80.6。相对而言,南海沉积物的烷烃氧化速率较低,CH_4、C_2H_6和C_3H_8的好氧氧化速率分别为0.56、0.005和0.003μmol/gdw/d,可能与南海沉积物中pmoA基因丰度较低有关,其qPCR测定结果为2.3×10~3 copies/g,仅为另两个研究区的1/10。微生物高通量测序结果显示,渤海和东海沉积物的烷烃气体好氧氧化过程中主导菌群均为Methylobacter类群,南海的主导菌群为Methylocaldum和Methylobacter类群,均属I型好氧氧化菌。另外,好氧氧化结束后,沉积物中正构烷烃、优势脂肪酸及脂肪醇等脂类生物标志物均印证了烷烃氧化过程中强烈的细菌作用,并进一步指示了研究区I型氧化菌在氧化作用中主导地位。本文研究表明,海洋烷烃好氧氧化过程受多种环境条件控制,气体氧化速率主要受温度、压力、气体组分、气体流速及氧浓度等因素影响,而气体碳氢同位素分馏程度仅与温度和压力密切相关,微生物群落结构特征随环境条件的不同具有明显差异,揭示了不同环境因子条件下的烷烃好氧氧化特性及微生物响应机制。在此基础上,本论文首次系统探讨了我国三个代表性气体渗漏区的烷烃气体好氧氧化过程,结果表明,东海沉积物的烷烃截流能力明显较高,而南海沉积物相对最低,三个海域沉积物烷烃好氧氧化的共同主导活性微生物菌群均为Methylobacter类群,南海烷烃氧化过程中Methylocaldum类群同样起主导作用。本项研究成果可为研究区沉积物烷烃截流能力预测及海洋环境评估提供重要的理论与数据支撑。
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P744.4
【图文】：

海洋沉积环境,地球化学分带

的烷烃氧化作用（图 1.1）。该过程是大气中甲烷等烷烃组分唯一的生物汇，效拦截并降低气体的运移及释放量，从而缓解烷烃气体排放所带来的环境Forster, 2007）。据统计，全球每年通过此途径消耗的甲烷约为 30 Tg，占总%（Solomonetal.,2007）。由此可见，海洋烷烃氧化作用是海洋碳循环的一环节，对于调控大气甲烷及 NMHCS的收支平衡和缓解温室效应等方面具有要的意义。

示意图,烷烃,好氧氧化,碳数

.2 甲烷好氧氧化途径示意图（左）和多碳数烷烃组分的末端和亚末端氧化途径（（Hanson and Hanson, 1996; Rojo, 2009）烷烃氧化菌的生物标志物特征近年来，海底烷烃渗漏系统的生物地球化学研究受到越来越多的重视，研要包括海底冷泉、水合物分布区、泥火山等，研究内容包括孔隙水地球化CH4含量、Cl-、SO42-、NO3-浓度等）、自生矿物组成（自生碳酸盐矿物

【参考文献】