水合物在油-气-水-蜡多相体系中诱导与生长过程研究

发布时间：2020-11-16 10:24

　　 随着海洋油气资源开发的日益兴起,海底管道多相混输技术以其经济高效的特点得到越来越广泛的应用。但水合物极易在海底高压低温的环境下生成,当水合物和蜡沉积现象同时出现时,两者之间的生成过程相互影响,对管道安全运行带来极大的威胁。为此,明确含蜡原油在深海管道中水合物的生成机制对于保障集输安全至关重要。本文重点研究了水合物在油-气-水-蜡多相复杂体系中的生成规律,并探究了蜡晶对水合物生成的影响机制。首先,本文利用带有在线粘度计的高压釜对水合物在乳状液中的生成规律进行实验研究。提出了利用体系粘度变化判定水合物生成诱导期的新方法,通过探究乳状液中含水率、乳化度、剪切扰动以及历史效应等因素对水合物生成诱导期及生成速率的影响,揭示水合物在乳状液中油水界面优先成核生长的机制,并发现历史效应中的残余气体可促使油水界面处更易达到水合物成核所需临界气体浓度,进而加快其成核速率。其次,进行了含蜡乳状液复杂体系中的水合物生成实验,通过研究不同含蜡量、含水率及剪切扰动下水合物的生成,探明了蜡晶对水合物的抑制作用。从质量传递、吸附效应、交叉成核等方面探究了蜡晶阻碍水合物生成的原因,蜡晶析出后乳状液体相粘度变大,降低分子扩散系数,同时蜡晶吸附在水滴表面,占据了水合物生成空间,减小交叉成核的几率,并阻碍水合物生成,2.2MPa、3.5℃条件下,含蜡量8%的乳状液中水合物生成诱导期相对不含蜡体系延长了60min。再次,本文通过分子动力学模拟方法对水合物在乳状液中的成核机制做进一步研究。建立了乳状液模拟体系,研究了乳状液中水合物的成核过程。通过水合物笼数演变规律、F_(4φ)有序参数以及水分子和客体分子密度分布等参数,明确了水合物的成核位置和生长规律,乳状液模拟体系中水合物易在水滴内界面1nm厚度范围内成核生长,且随着模拟体系中含水率和水滴界面面积的增加水合物生成速率加快。最后,将蜡晶模型加入到乳状液模拟体系中,量化分析了含蜡体系中水分子的运移轨迹,发现水滴易与蜡晶相互吸附,阻碍气体分子通过水滴界面扩散至内部,进而减缓了水合物生成速率,并将其初始成核位置由水滴边界处转移至中心。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TE832
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
创新点
第1章 绪论
    1.1 课题背景及研究意义
    1.2 本课题领域研究概况
        1.2.1 乳状液中水合物生成规律研究
        1.2.2 水合物生成与蜡沉积的相互影响研究
        1.2.3 水合物生成分子动力学模拟研究
    1.3 本研究的主要内容
第2章 乳状液中水合物生成实验研究
    2.1 高压釜实验
        2.1.1 高压釜设备介绍
        2.1.2 实验步骤
        2.1.3 实验内容及分析方法
    2.2 水合物生成实验结果研究
        2.2.1 水合物生成诱导期
        2.2.2 含水率对水合物生成的影响
        2.2.3 釜内剪切扰动对水合物生成的影响
        2.2.4 历史效应对水合物生成的影响
        2.2.5 温度对水合物生成的影响
        2.2.6 压力对水合物生成的影响
    2.3 本章小结
第3章 蜡晶对水合物生成影响实验研究
    3.1 实验介绍
        3.1.1 实验步骤
        3.1.2 实验内容及分析方法
    3.2 蜡晶对水合物生成影响研究
        3.2.1 含蜡量对水合物生成的影响
        3.2.2 乳化程度对水合物生成的影响
        3.2.3 含水率对含蜡乳状液中水合物生成的影响
        3.2.4 剪切扰动对水合物生成的影响
    3.3 本章小结
第4章 乳状液中水合物成核机制模拟
    4.1 分子力场
        4.1.1 分子势函数
        4.1.2 分子势能模型
    4.2 模拟细节与方法
    4.3 水合物生成速率模拟
        4.3.1 高含水率体系模拟
        4.3.2 中含水率体系模拟
        4.3.3 低含水率体系模拟
        4.3.4 含水率对水合物生成的影响
    4.4 水合物在乳状液中成核及生长位置
        4.4.1 高含水率体系成核生长过程可视化
        4.4.2 低含水率体系成核生长过程可视化
        4.4.3 水合物生长位置的量化分析
    4.5 模拟与实验结果对比
        4.5.1 诱导期
        4.5.2 水合物成核及生长位置
    4.6 本章小结
第5章 含蜡乳状液中水合物生成模拟研究
    5.1 模拟细节与方法
    5.2 水合物成核前水滴运移轨迹
        5.2.1 水滴在模拟体系中的运移轨迹
        5.2.2 运移轨迹概率分布统计
    5.3 水合物成核与生长过程
        5.3.1 远离蜡晶表面水合物生成模拟
        5.3.2 近蜡晶表面水合物生成模拟
        5.3.3 蜡晶表面水合物生成模拟
        5.3.4 三体系模拟结果对比分析
        5.3.5 成核与生长位置研究
    5.4 实验与模拟对比
        5.4.1 蜡晶对水滴运动趋势的影响
        5.4.2 蜡晶对水合物生成速率的影响
    5.5 本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 主要结论
        6.1.1 乳状液中水合物生成实验探究
        6.1.2 水合物生成模拟研究
        6.1.3 水合物生成实验与模拟结果对比
    6.2 对今后研究工作的建议
参考文献
致谢
个人简历
攻读博士学位期间发表学术论文及专利
攻读博士学位期间参加科研项目及所获奖励
学位论文数据集

【参考文献】

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本文编号：2886046