FG-DVC模型应用于油页岩热解过程的模拟研究

发布时间：2017-04-17 14:28

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【摘要】：伴随着全球经济的飞速发展,各国在能源方面的需求与日俱增,常规的油气资源已经不能够满足世界各国对能源增长的需要。油页岩作为一种储量巨大,而且可以大规模开采和利用的化石燃料,已经成为各国能源部门发展的重要对象。然而在油页岩的各种开发和利用过程中均涉及到油页岩的热解特性问题,油页岩热解特性及反应机理的研究是其干馏炼油、气化、燃烧等利用过程的重要基础。但从国内外有关油页岩热解及结构特性研究的现状来看,大多数研究者以表观热解特性研究为主,对油页岩热解本征特性研究的较少。本文以基于燃料化学结构的FG-DVC模型为主,结合NMR和TG-FTIR来分析油页岩的结构与热解反应性之间的关系。为研究油页岩化学结构与热解产物之间的关系,利用NMR对试验样品的化学结构进行了分析,得到了一系列碳骨架及官能团信息;采用TG-FTIR分析仪对油页岩及其干酪根在三种升温速率条件下(10℃/min、20℃/min、50℃/min)进行了热解实验研究。对热解产物中的CH4、CO、CO2、H2O和页岩油进行了定量分析,结果表明在热解过程中热解产物的析出速率峰值随着升温速率的提高而增大,同时油页岩中矿物质的存在会对页岩中有机质的热解起到促进作用。对四种实验样品,利用非线性最小二乘拟合方法,得出四种轻质气体及页岩油的活化能E分布在183-267kJ/mol之间,而指前因子A在3.0×109-2.8×1013s-1之间。采用基于燃料化学结构的FG-DVC热解网络模型对不同升温速率条件下CH4、CO、CO2、H2O和页岩油的析出过程进行了模拟,并将模拟结果与TG-FTIR实验数据进行了比较。模型对油页岩和干酪根热解产物产量的预测值与实验数据都较为吻合,说明FG-DVC模型的官能团理论用来描述油页岩热解脱挥发分过程是可行的。其中模型对干酪根热解产物产量的预测效果较油页岩更好,说明油页岩中矿物质的存在是造成模型的预测值出现误差的重要原因之一。
【关键词】：油页岩 干酪根 NMR TG-FTIR FG-DVC
【学位授予单位】：东北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE662
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-10
• 主要符号表10-12
• 第1章 绪论12-17
• 1.1 课题研究背景12-13
• 1.1.1 能源与环境12
• 1.1.2 油页岩资源及其利用现状12-13
• 1.2 网络模型的研究进展13-14
• 1.2.1 FLASHCHAIN模型13
• 1.2.2 CPD模型13
• 1.2.3 FG-DVC模型13-14
• 1.3 本课题研究的目的和意义14-15
• 1.4 课题来源与研究内容15-16
• 1.5 本章小结16-17
• 第2章 试验装置及试验方法17-25
• 2.1 核磁共振波谱仪简介17
• 2.2 红外光谱分析法17-18
• 2.2.1 红外光谱分析法简介17-18
• 2.2.2 红外光谱区域及其应用18
• 2.3 傅立叶变换红外光谱仪18-19
• 2.3.1 傅立叶变换红外光谱仪的发展18
• 2.3.2 FTIR的构成与原理18-19
• 2.3.3 FTIR的优点19
• 2.4 试验设备及方法19-22
• 2.4.1 试验设备19-22
• 2.4.2 热重红外联用的试验方法22
• 2.5 试验样品22-24
• 2.6 本章小结24-25
• 第3章 油页岩及干酪根的热解特性分析25-42
• 3.1 样品的 ~(13)C-NMR谱图解析及结构参数25-29
• 3.1.1 油页岩及干酪根的 ~(13)C-NMR谱参数计算25-27
• 3.1.2 油页岩及干酪根的 ~(13)C-NMR波普特征27-29
• 3.2 油页岩及干酪根热解的TG-FTIR分析29-41
• 3.2.1 油页岩及干酪根热重特性分析30-32
• 3.2.2 油页岩及干酪根热解产物的FTIR分析32-41
• 3.3 本章小结41-42
• 第4章 FG-DVC模型应用于油页岩及干酪根热解的模拟42-57
• 4.1 FG-DVC模型简介43-44
• 4.2 模型初始参数的确定44-45
• 4.3 FG-DVC模型对热解产物产量的预测45-56
• 4.3.1 动力学参数计算45-49
• 4.3.2 FG-DVC模型分析及计算49-56
• 4.4 本章小结56-57
• 结论57-59
• 参考文献59-64
• 攻读学位期间取得的研究成果及发表的学术论文64-65
• 致谢65

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本文编号：313436