功能化纳米Fe 3 O 4 的制备及其在油田污水处理中的应用
发布时间：2021-08-31 01:39
三元复合驱采油技术在提高原油采收率的同时,也产生了大量的三元复合驱采出水。由于这类采出水具有黏度大、机械杂质沉降慢、乳化程度高及稳定性强的特点,使得传统污水处理方法很难有效处理三元复合驱油污水。近些年来,Fe3O4纳米材料凭借其独特的磁学特性以及较强的表面配位活性使其在水处理领域展现出独特的优势。本文设计了一种功能化的Fe3O4纳米粒子用于处理油田采出污水,通过施加外部磁场实现污染物的快速分离。相比传统的处理手段,功能化的Fe3O4纳米粒子具有处理效率高、分离速度快、易回收的优点。通过开发这种新型的磁纳米吸附剂可为油田采出水的处理难题提供新的思路。本文的主要工作内容如下:1.采用多元醇法,通过改变原料的混合溶解方式,合成了不同尺寸、不同形貌的Fe3O4纳米粒子。利用XRD、TEM、DLS、FTIR以及MPMS表征分析合成的Fe3O4纳米粒子。通过对比其水溶液中的胶体稳定...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子以及采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的XRD衍射花样Fig.2-1XRDdiffractionpatternofFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethodand
功能化纳米Fe3O4的制备及其在油田污水处理中的应用14图2-2（a,b）采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的TEM图像，（c,d）采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的TEM图像Fig.2-2(a,b)TEMimagesofFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethod,(c,d)TEMimagesofFe3O4nanospherespreparedbyseparatedissolutionmethod.称SAED）花样可看出，图中呈现的有序电子衍射斑点与单晶结构类似，这进一步说明了直接混合溶解方式所制备的Fe3O4纳米粒子属于单晶纳米结构。通过分开溶解再混合所制备的Fe3O4纳米粒子由图2-2（c,d）所示，从图中可看出该方式合成的Fe3O4纳米粒子形状呈球形，且尺寸明显较大。在高倍数下观察可发现，该Fe3O4纳米粒子的形貌并非典型的球状，其实际形状更类似于若干尺寸约为20nm的初级粒子通过聚集而形成的球状团簇体。通过统计得到该Fe3O4纳米粒子的平均粒径约为134.96±30.71nm（图2-3b），这一结果与XRD计算的晶粒尺寸差别明显，但是与初级粒子的尺寸较为接近，推测该Fe3O4纳米粒子的结构更接近于初级晶粒组成的超结构。通过进一步分析图2-2（c）插图中的SAED可发
3+水解程度不同所导致的。在直接混合溶解方式中，由于NaOH的存在使得Fe3+的水解反应较快，形核生长速度也快。而分开溶解的方式会使NaOH先与具有弱酸性的乙二醇反应，这会消耗掉部分NaOH的量，导致再混合后Fe3+的水解反应变慢，形核后的粒子为减小表面能而采取定向聚集的生长方式形成二次粒子团簇体[68]。至此，为方便以后的介绍，我们将直接混合溶解方式合成的Fe3O4纳米粒子称为单晶Fe3O4（monocrystal-Fe3O4），将分开溶解再混合方式合成的Fe3O4纳米粒子称为介晶Fe3O4（mesocrystal-Fe3O4）。图2-3（a）采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的粒径分布，（b）采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的粒径分布Fig.2-3(a)SizedistributionoftheFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethod,(b)SizedistributionoftheFe3O4nanospherespreparedbyseparatedissolutionmethod.利用傅里叶变换红外光谱分析仪（FourierTransformInfrared，简称FTIR）可有效分析单晶Fe3O4和介晶Fe3O4所存在的官能团，推断其化学结构。表征结果如图2-4所示，其中位于581cm-1的峰对应的是Fe-O键的峰，证明两种方式均成功合成了Fe3O4。位于3420cm-1和1631cm-1处所对应的是羟基基团的伸缩振动峰和弯曲振动峰，值得注意的是，其峰强度相较其他方法合成的Fe3O4要强得多。这是因为乙二醇在合成过程中也参与了Fe3O4纳米粒子的形成，因此纳米粒子表面会存有反应后的醇氧配体。除此之外，位于2923cm-1、2851cm-1的C-H键的伸缩振动峰，位于1375cm-1的C-H弯曲振动峰，位于1053cm-1的C-O弯曲振动峰，以及位于883cm-1的C-H面外弯曲振动峰[69]，也证明了乙二醇在参与Fe3O4纳米粒子形成后会存有这种反应后的醇氧配体。
本文编号：3373916
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子以及采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的XRD衍射花样Fig.2-1XRDdiffractionpatternofFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethodand
功能化纳米Fe3O4的制备及其在油田污水处理中的应用14图2-2（a,b）采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的TEM图像，（c,d）采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的TEM图像Fig.2-2(a,b)TEMimagesofFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethod,(c,d)TEMimagesofFe3O4nanospherespreparedbyseparatedissolutionmethod.称SAED）花样可看出，图中呈现的有序电子衍射斑点与单晶结构类似，这进一步说明了直接混合溶解方式所制备的Fe3O4纳米粒子属于单晶纳米结构。通过分开溶解再混合所制备的Fe3O4纳米粒子由图2-2（c,d）所示，从图中可看出该方式合成的Fe3O4纳米粒子形状呈球形，且尺寸明显较大。在高倍数下观察可发现，该Fe3O4纳米粒子的形貌并非典型的球状，其实际形状更类似于若干尺寸约为20nm的初级粒子通过聚集而形成的球状团簇体。通过统计得到该Fe3O4纳米粒子的平均粒径约为134.96±30.71nm（图2-3b），这一结果与XRD计算的晶粒尺寸差别明显，但是与初级粒子的尺寸较为接近，推测该Fe3O4纳米粒子的结构更接近于初级晶粒组成的超结构。通过进一步分析图2-2（c）插图中的SAED可发
3+水解程度不同所导致的。在直接混合溶解方式中，由于NaOH的存在使得Fe3+的水解反应较快，形核生长速度也快。而分开溶解的方式会使NaOH先与具有弱酸性的乙二醇反应，这会消耗掉部分NaOH的量，导致再混合后Fe3+的水解反应变慢，形核后的粒子为减小表面能而采取定向聚集的生长方式形成二次粒子团簇体[68]。至此，为方便以后的介绍，我们将直接混合溶解方式合成的Fe3O4纳米粒子称为单晶Fe3O4（monocrystal-Fe3O4），将分开溶解再混合方式合成的Fe3O4纳米粒子称为介晶Fe3O4（mesocrystal-Fe3O4）。图2-3（a）采用混合溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的粒径分布，（b）采用分开溶解方式制备Fe3O4纳米粒子的粒径分布Fig.2-3(a)SizedistributionoftheFe3O4nanospherespreparedbymixeddissolutionmethod,(b)SizedistributionoftheFe3O4nanospherespreparedbyseparatedissolutionmethod.利用傅里叶变换红外光谱分析仪（FourierTransformInfrared，简称FTIR）可有效分析单晶Fe3O4和介晶Fe3O4所存在的官能团，推断其化学结构。表征结果如图2-4所示，其中位于581cm-1的峰对应的是Fe-O键的峰，证明两种方式均成功合成了Fe3O4。位于3420cm-1和1631cm-1处所对应的是羟基基团的伸缩振动峰和弯曲振动峰，值得注意的是，其峰强度相较其他方法合成的Fe3O4要强得多。这是因为乙二醇在合成过程中也参与了Fe3O4纳米粒子的形成，因此纳米粒子表面会存有反应后的醇氧配体。除此之外，位于2923cm-1、2851cm-1的C-H键的伸缩振动峰，位于1375cm-1的C-H弯曲振动峰，位于1053cm-1的C-O弯曲振动峰，以及位于883cm-1的C-H面外弯曲振动峰[69]，也证明了乙二醇在参与Fe3O4纳米粒子形成后会存有这种反应后的醇氧配体。
本文编号：3373916
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