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Ca改性NiO/ZnO-Al 2 O 3 -SiO 2 反应吸附脱硫性能及其机理探究

发布时间:2021-09-27 23:29
  反应吸附脱硫(RADS,Reactive Adsorption Desulfurization)工艺是生产国V标准低硫汽油的重要方法,高效脱硫吸附剂的开发是其关键。本文研究了 Ca改性NiO/ZnO-Al2O3-SiO2吸附剂对汽油的脱硫及再生性能,采用XRD、EDS、TPO和NH3-TPD等表征手段,揭示了 Ca改性后吸附剂脱硫及再生性能提高的主要原因。研究结果表明,Ca的加入可使吸附剂中活性金属组分NiO与ZnO的结晶度降低,分散度提高,碱土金属Ca能有效降低吸附剂表面上的中强酸及强酸中心量,使得反应中吸附剂表面结焦情况有所改善,脱硫和再生性能得以提高。随后,论文采用模拟汽油(正己烷+噻吩)考察了吸附剂还原与否、反应温度和油品进料空速对汽油脱硫及裂解性能的影响。结果表明H2的存在能同时提升吸附剂的脱硫及裂解性能;反应温度的上升会导致吸附剂的裂解性能增加;适当增加空速可降低模拟汽油的裂解程度。最后,对比考察了 N2和H2载气下Ca改性NiO/ZnO-Al... 

【文章来源】:华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:68 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
前言
第1章 文献综述
    1.1 汽油中的硫化物类型及分布
    1.2 催化裂化汽油的脱硫工艺
        1.2.1 加氢脱硫工艺
        1.2.2 非加氢脱硫工艺
    1.3 吸附脱硫
        1.3.1 物理吸附脱硫(PADS)
        1.3.2 化学吸附脱硫(RADS)
    1.4 反应吸附脱硫技术研究进展
        1.4.1 S Zorb工艺流程
        1.4.2 反应吸附脱硫机理
        1.4.3 S Zorb吸附剂的研究进展
        1.4.4 S Zorb工艺的改进
    1.5 技术路线与主要研究内容
        1.5.1 技术路线
        1.5.2 主要研究内容
第2章 实验部分
    2.1 实验试剂及原料
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验原料
    2.2 实验仪器
    2.3 吸附剂的制备
        2.3.1 Ca改性吸附剂的制备
        2.3.2 不含Ca吸附剂的制备
    2.4 吸附剂脱硫性能考察
        2.4.1 还原吸附剂脱硫及再生性能考察的操作步骤
        2.4.2 未还原吸附剂脱硫及再生性能考察的操作步骤
    2.5 产物的分析方法
        2.5.1 汽油中总硫含量的测定
        2.5.2 尾气中烃类的分析
    2.6 吸附剂脱硫性能评价指标
        2.6.1 脱硫率R_s
        2.6.2 吸附剂穿透硫容
    2.7 吸附剂的表征
        2.7.1 X射线衍射分析(XRD)
        2.7.2 能谱分析(EDS)
        2.7.3 氨吸附及程序升温脱附(NH_3-TPD)
        2.7.4 程序升温还原分析(TPR)
        2.7.5 氢氧脉冲滴定分析(TOPT)
        2.7.6 X射线光电子能谱(XPS)
第3章 Ca改性NiO/ZnO-Al_2O_3-SiO_2吸附剂脱硫与再生性能
    3.1 Ca对吸附剂脱硫及再生性能的影响
    3.2 XRD表征
    3.3 NH_3-TPD表征
    3.4 TPO表征
    3.5 EDS表征
    3.6 本章小结
第4章 Ca改性NiO/ZnO-Al_2O_3-SiO_2吸附剂的脱硫与裂解性能
    4.1 吸附剂中脱硫与裂解作用的活性组分
        4.1.1 吸附剂中裂解作用的活性组分
        4.1.2 吸附剂中脱硫作用的活性组分
    4.2 吸附剂的还原对吸附剂脱硫及裂解性能的影响
        4.2.1 吸附剂的还原对吸附剂裂解性能的影响
        4.2.2 吸附剂的还原对吸附剂脱硫性能的影响
    4.3 反应温度对吸附剂脱硫及裂解性能的影响
        4.3.1 反应温度对吸附剂裂解性能的影响
        4.3.2 反应温度对吸附剂脱硫性能的影响
    4.4 空速对吸附剂脱硫及裂解性能的影响
        4.4.1 空速对吸附剂裂解性能的影响
        4.4.2 空速对吸附剂脱硫性能的影响
        4.4.3 空速对尾气中H_2S的影响
    4.5 本章小结
第5章 Ca改性NiO/ZnO-Al_2O_3-SiO_2吸附剂反应吸附脱硫机理
    5.1 不同载气下的吸附剂脱硫性能
    5.2 XRD表征
    5.3 EDS表征
    5.4 TOPT与TPR表征
    5.5 XPS表征
    5.6 NiO为有效成分的脱硫机理
    5.7 未还原吸附剂在H_2载气中循环吸附脱硫性能
    5.8 本章小结
第6章 结论
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间论文和专利发表情况



本文编号:3410816

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