复杂生物大分子体系的量子力学分块方法发展
发布时间：2021-10-17 04:04
近半个世纪以来从头算量子化学方法取得了较大的发展,使得人们试图将理论计算方法应用到越来越大的体系中去,相关应用在生物大分子、材料等领域越来越普遍,应用的范围也从最初的实验结果验证分析到现在的预测、甚至指导实验进行。同时随着计算机性能的提高,应用时计算的理论水平和计算体系的复杂度也越来越高。由于量子化学方法的计算标度与体系大小呈高阶幂指数关系,在计算生物大分子性质时人们往往只能使用较低的理论水平或缩小计算体系的尺寸,从而牺牲了理论计算精度。线性标度的量子力学分块方法为复杂生物大分子体系的应用打开了新的大门,近年来受到人们的广泛关注。该方法可以重现生物大分子全体系高阶理论水平计算的结果,从而可以精确计算大分子能量,化学位移,动力学等方面的性质。本文首先将阐述近期发展的用于RNA总能量量子力学计算的EE-GMFCC方法。在EE-GMFCC方法中,RNA的总能量通过计算具有大帽子或小帽子（分别称为EE-GMFCC-LC和EE-GMFCC-SC）的每个核苷酸中心片段的QM能量再经过对其适当组合获得。在能量计算中考虑了非相邻但空间上距离较近的核苷酸的两体QM相互作用能量。针对EE-GMFCC-LC...
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
量子化学分块方法中各分块可独立并行计算，从而大大提升计算效率
图 1.2 各量子化学计算方法的计算标度。为了解决标度问题，将量子力学方法应用于复杂大分子体系，近年来人们开发了许多线性标度的量子力学分块方法。这些分块方法主要分为两类（见图 1.3），一类是基于包含-排除（Inclusion ExclusionPrinciple，IEP）的分块间有重叠的方法，例如分子碎片共轭帽（theMolecularFractionationwithConjugateCaps,MFCC）方法5，广义的基于能量分块（the Generalized Many-Body Fragmentation, GEBF）方法6，系统分子碎片（Systematic Molecular Fragmentation, SMF）方法7，组合分块方法（theCombinedFragmentationMethod,CFM）8,分子裁剪法（theMolecularTailoring Approach, MTA）9，eXtended ONIOM (XO)10等。此类分块方法的能量计算公式可以广义的表达为：1 N(A A )= (A ) (A A )N Ni i jE E E …
图 1.3 量子化学分块方法的分类14。在分块方法中，长程相互作用的处理对分块精度也有着较为重要的影响。为了更为精确的描述全体系计算的能量，人们在分块方法中加入了多层次理论，将量子力学计算的分块以外的区域采用较低层次的理论来近似原子与 QM 区域间影响较小的的长程相互作用，同时不带来较大的计算量。典型的多层次理论包括QM/MM18和 ONIOM 模型19， QM/MM 方法是将量子力学方法和传统分子力学方法结合起来，该方法基于“化学局域性”假设，对体系中较重要的位点如酶蛋白的反应区域用高精度的量子力学计算，而较次要的距离反应中心较远的蛋白环境用分子力学进行近似，从而开创了将多尺度模型应用于复杂化学系统的先河。早期提出该方法的工作者 Karplus，Levitt 和 Warshel 也因此获得了 2013 年诺贝尔化学奖。ONIOM 模型的思想是将分子像洋葱一样分成若干层，不同层使用不
本文编号：3441076
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
量子化学分块方法中各分块可独立并行计算，从而大大提升计算效率
图 1.2 各量子化学计算方法的计算标度。为了解决标度问题，将量子力学方法应用于复杂大分子体系，近年来人们开发了许多线性标度的量子力学分块方法。这些分块方法主要分为两类（见图 1.3），一类是基于包含-排除（Inclusion ExclusionPrinciple，IEP）的分块间有重叠的方法，例如分子碎片共轭帽（theMolecularFractionationwithConjugateCaps,MFCC）方法5，广义的基于能量分块（the Generalized Many-Body Fragmentation, GEBF）方法6，系统分子碎片（Systematic Molecular Fragmentation, SMF）方法7，组合分块方法（theCombinedFragmentationMethod,CFM）8,分子裁剪法（theMolecularTailoring Approach, MTA）9，eXtended ONIOM (XO)10等。此类分块方法的能量计算公式可以广义的表达为：1 N(A A )= (A ) (A A )N Ni i jE E E …
图 1.3 量子化学分块方法的分类14。在分块方法中，长程相互作用的处理对分块精度也有着较为重要的影响。为了更为精确的描述全体系计算的能量，人们在分块方法中加入了多层次理论，将量子力学计算的分块以外的区域采用较低层次的理论来近似原子与 QM 区域间影响较小的的长程相互作用，同时不带来较大的计算量。典型的多层次理论包括QM/MM18和 ONIOM 模型19， QM/MM 方法是将量子力学方法和传统分子力学方法结合起来，该方法基于“化学局域性”假设，对体系中较重要的位点如酶蛋白的反应区域用高精度的量子力学计算，而较次要的距离反应中心较远的蛋白环境用分子力学进行近似，从而开创了将多尺度模型应用于复杂化学系统的先河。早期提出该方法的工作者 Karplus，Levitt 和 Warshel 也因此获得了 2013 年诺贝尔化学奖。ONIOM 模型的思想是将分子像洋葱一样分成若干层，不同层使用不
本文编号：3441076
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