Y 3 （Al,Ga） 5 O 12 ： Ce 3+ 荧光粉的制备及其发光性能研究
发布时间：2021-11-17 13:06
本文采用共沉淀—熔盐法制备了Y3（Al,Ga）5O12:Ce3+(YAGG:Ce3+)、Y2.94-xLaxAl4GaO12:Ce3+(YLaAGG:Ce3+)、Y2.94-xGdxAl4GaO12:Ce3+(YGdAGG:Ce3+)、Y2.94-xTbxAl4GaO12:Ce3+(YTbAGG:Ce3+)、Y2.94-xLux Al4GaO12:Ce3+(YLuAGG:Ce
【文章来源】：长春理工大学吉林省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同滴定方式制备的样品的XRD图谱
第3章共沉淀—熔盐法制备YAGG:Ce3+荧光粉15470nm-640nm的宽带谱，发射峰值波长为510nm，这是Ce3+的5d→4f跃迁所导致。从图中可以明显看出，在不同的滴定方式样品的发光强度不同。在三种滴定方式中，用共滴方法制备的样品的发光强度最高，正滴方法制备的样品的发光强度最低。这是因为在正滴条件下，金属离子溶液的pH值很小，滴入沉淀剂的过程中溶液pH值逐渐增加。而不同金属离子的溶度积不同，各金属离子先后发生沉淀，形成包裹型结构沉淀，发光中心被覆盖，从而影响样品的发光强度。而反滴条件下，溶液的pH值由高到低，金属离子沉淀速率也由快变慢，进而影响沉淀产物的均匀性。而共滴过程可以保持pH值不变，使沉淀产物更均匀，荧光粉发光强度达到最高。所以，本文各部分实验均采用共滴的滴定方式来制备荧光粉前驱体。图3.2不同滴定方式样品的激发光谱（a）和发射光谱（b）3.2.3样品的SEM分析图3.3（a）、（b）和（c）分别给出了采用正滴、反滴和共滴方式制备的Y2.9Al3Ga2O12:0.1Ce3+样品的SEM图。从图中可以看出，用正滴方式制备的样品具有较多的硬团聚，粉末分散性较差，且颗粒形貌不规则；用反滴定方式制备的样品颗粒分散性较好，形貌完整，但颗粒尺寸不均匀；而共滴方式制备的样品颗粒尺寸均匀，约为500nm，且形貌良好，均为球形。分析认为，正滴方式下形成的包裹型Al(OH)3、NH4AlO(OH)HCO3、Y2(CO3)3和Ga(OH)3的混合沉淀物会阻碍Al原子的扩散，造成团聚现象。反滴方式下，随着溶液pH值的变化，金属离子沉淀速率由快变慢，进而导致沉淀产物颗粒不均。共滴方式下，溶液pH值一直保持恒定，整个沉淀过程反应稳定。这一结果与XRD分析结果一致。
第3章共沉淀—熔盐法制备YAGG:Ce3+荧光粉16图3.3滴定方式对样品形貌的影响（a）正滴（b）反滴（c）共滴3.3煅烧温度的影响3.3.1前驱体的TG-DSC曲线为了研究前驱体在热处理过程中热量和质量变化，我们对没有进行过热处理的前驱体粉末进行TG-DSC测试。测试在室温下进行，加热速率为10℃/min。图3.4为用共沉淀法制备的YAGG:Ce3+前驱体的TG-DSC曲线。由图可见，前驱体从室温加热至1250℃，样品的总质量下降了32.79%，且大部分质量损失发生在600℃以下。在0-400℃温度范围内，由于水的蒸发和碳酸盐、硝酸盐的分解，前驱体粉末的质量损失为28.97%。在400-1250℃的温度范围内，前驱体的质量损失约为3.82%，主要是因为碳酸盐的进一步分解。在DSC曲线中有一个吸热峰和一个放热峰，156.7℃附近的非常尖锐的吸热峰是因为前驱体中的吸附水和结晶水的失去所致。在1305.4℃处有一个尖锐的放热峰，这与YAGG晶相的形成相对应。表明，采用共沉淀法制备的YAGG前驱体，可在1300℃左右形成YAGG晶相。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Eu2+掺杂CaAlSiN3基氮化物红色荧光粉及其发光性能研究[J]. 张宏,王乐,罗东,郑紫珊,李旸晖,潘贵明. 光谱学与光谱分析. 2020(01)
[2]Recent advances in solid-state LED phosphors with thermally stable luminescence[J]. Jianwei Qiao,Jing Zhao,Quanlin Liu,Zhiguo Xia. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[3]CaAlSiN3:Eu2+红色荧光粉的常压氮化制备及发光性能[J]. 刘文全,朝克夫,武文杰,包富泉,周炳卿. 物理学报. 2016(20)
[4]共沉淀-熔盐法制备YAG荧光粉的研究[J]. 张彦娜,朱宪忠,王杰. 硅酸盐通报. 2015(03)
[5]镓取代掺铈YAG荧光粉的合成机理及性能研究[J]. 梁韵玲,张伟,胡正发,冯祖勇,柳谦,罗洁. 广东工业大学学报. 2015(01)
[6]盖普照明:普及天下 照亮全球[J]. 明亮. 现代营销(创富信息版). 2014(10)
[7]滴定方式对钇铝石榴石（YAG）粉末结构及形貌的影响[J]. 杨梨容,刘畅,李小伍,徐艺,魏成富,张林,唐杰. 粉末冶金技术. 2013(04)
[8]微波均相合成YAG纳米粉体及其可烧结性研究[J]. 王介强,陶文宏,高新睿,李勇,郑少华. 无机材料学报. 2005(05)
[9]均相共沉淀法合成钇铝石榴石（YAG）纳米粉末的研究[J]. 张华山,荆敏,韩辉,苏春辉,邵晶,张洪波,候朝霞. 材料科学与工程学报. 2004(06)
博士论文
[1]白光LED用MRE9（XO4）6O2型荧光粉结构和性能研究[D]. 张园园.中国地质大学(北京) 2019
[2]高分散性纳米YAG荧光粉的制备及性能研究[D]. 宋立.东南大学 2018
[3]Ba2SiO4Eu2+基系列荧光粉的制备及构效关系研究[D]. 何丽珠.北京科技大学 2018
[4]熔盐法制备Y2O3：Eu3+及YAG：Ce3+荧光粉新工艺研究[D]. 黄燕.中南大学 2007
硕士论文
[1]石榴石结构绿色荧光粉的熔盐法制备及发光性能研究[D]. 管鹤群.江西理工大学 2019
[2]白光LED用稀土离子激活的单基质白光荧光粉的制备及性能研究[D]. 田丹.南昌航空大学 2019
[3]稀土掺杂硅酸盐荧光材料合成与性能探究[D]. 张宇.中国科学技术大学 2019
[4]熔盐法制备Y3-x（Lux）Al5O12:Ce3+荧光粉及其发光性能的研究[D]. 赵秋爽.长春理工大学 2019
[5]白光LED用离子掺杂YAG:Ce3+荧光粉的制备与光谱调控[D]. 朱师奇.长春理工大学 2019
[6]熔盐法合成MgAl2O4的反应机制研究[D]. 夏晓燕.东南大学 2018
[7]基于量子阱/量子点共振能量转移机制的高效率白光LED的研究[D]. 刘毅.天津工业大学 2017
[8]LED照明负荷提供调频备用的容量评估与控制策略[D]. 高立强.山东大学 2017
[9]铈掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀法制备与表征[D]. 马迎运.华南理工大学 2017
[10]熔盐法制备小粒径高光效YAG[D]. 程凯.东南大学 2017
本文编号：3500972
【文章来源】：长春理工大学吉林省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同滴定方式制备的样品的XRD图谱
第3章共沉淀—熔盐法制备YAGG:Ce3+荧光粉15470nm-640nm的宽带谱，发射峰值波长为510nm，这是Ce3+的5d→4f跃迁所导致。从图中可以明显看出，在不同的滴定方式样品的发光强度不同。在三种滴定方式中，用共滴方法制备的样品的发光强度最高，正滴方法制备的样品的发光强度最低。这是因为在正滴条件下，金属离子溶液的pH值很小，滴入沉淀剂的过程中溶液pH值逐渐增加。而不同金属离子的溶度积不同，各金属离子先后发生沉淀，形成包裹型结构沉淀，发光中心被覆盖，从而影响样品的发光强度。而反滴条件下，溶液的pH值由高到低，金属离子沉淀速率也由快变慢，进而影响沉淀产物的均匀性。而共滴过程可以保持pH值不变，使沉淀产物更均匀，荧光粉发光强度达到最高。所以，本文各部分实验均采用共滴的滴定方式来制备荧光粉前驱体。图3.2不同滴定方式样品的激发光谱（a）和发射光谱（b）3.2.3样品的SEM分析图3.3（a）、（b）和（c）分别给出了采用正滴、反滴和共滴方式制备的Y2.9Al3Ga2O12:0.1Ce3+样品的SEM图。从图中可以看出，用正滴方式制备的样品具有较多的硬团聚，粉末分散性较差，且颗粒形貌不规则；用反滴定方式制备的样品颗粒分散性较好，形貌完整，但颗粒尺寸不均匀；而共滴方式制备的样品颗粒尺寸均匀，约为500nm，且形貌良好，均为球形。分析认为，正滴方式下形成的包裹型Al(OH)3、NH4AlO(OH)HCO3、Y2(CO3)3和Ga(OH)3的混合沉淀物会阻碍Al原子的扩散，造成团聚现象。反滴方式下，随着溶液pH值的变化，金属离子沉淀速率由快变慢，进而导致沉淀产物颗粒不均。共滴方式下，溶液pH值一直保持恒定，整个沉淀过程反应稳定。这一结果与XRD分析结果一致。
第3章共沉淀—熔盐法制备YAGG:Ce3+荧光粉16图3.3滴定方式对样品形貌的影响（a）正滴（b）反滴（c）共滴3.3煅烧温度的影响3.3.1前驱体的TG-DSC曲线为了研究前驱体在热处理过程中热量和质量变化，我们对没有进行过热处理的前驱体粉末进行TG-DSC测试。测试在室温下进行，加热速率为10℃/min。图3.4为用共沉淀法制备的YAGG:Ce3+前驱体的TG-DSC曲线。由图可见，前驱体从室温加热至1250℃，样品的总质量下降了32.79%，且大部分质量损失发生在600℃以下。在0-400℃温度范围内，由于水的蒸发和碳酸盐、硝酸盐的分解，前驱体粉末的质量损失为28.97%。在400-1250℃的温度范围内，前驱体的质量损失约为3.82%，主要是因为碳酸盐的进一步分解。在DSC曲线中有一个吸热峰和一个放热峰，156.7℃附近的非常尖锐的吸热峰是因为前驱体中的吸附水和结晶水的失去所致。在1305.4℃处有一个尖锐的放热峰，这与YAGG晶相的形成相对应。表明，采用共沉淀法制备的YAGG前驱体，可在1300℃左右形成YAGG晶相。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Eu2+掺杂CaAlSiN3基氮化物红色荧光粉及其发光性能研究[J]. 张宏,王乐,罗东,郑紫珊,李旸晖,潘贵明. 光谱学与光谱分析. 2020(01)
[2]Recent advances in solid-state LED phosphors with thermally stable luminescence[J]. Jianwei Qiao,Jing Zhao,Quanlin Liu,Zhiguo Xia. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[3]CaAlSiN3:Eu2+红色荧光粉的常压氮化制备及发光性能[J]. 刘文全,朝克夫,武文杰,包富泉,周炳卿. 物理学报. 2016(20)
[4]共沉淀-熔盐法制备YAG荧光粉的研究[J]. 张彦娜,朱宪忠,王杰. 硅酸盐通报. 2015(03)
[5]镓取代掺铈YAG荧光粉的合成机理及性能研究[J]. 梁韵玲,张伟,胡正发,冯祖勇,柳谦,罗洁. 广东工业大学学报. 2015(01)
[6]盖普照明:普及天下 照亮全球[J]. 明亮. 现代营销(创富信息版). 2014(10)
[7]滴定方式对钇铝石榴石（YAG）粉末结构及形貌的影响[J]. 杨梨容,刘畅,李小伍,徐艺,魏成富,张林,唐杰. 粉末冶金技术. 2013(04)
[8]微波均相合成YAG纳米粉体及其可烧结性研究[J]. 王介强,陶文宏,高新睿,李勇,郑少华. 无机材料学报. 2005(05)
[9]均相共沉淀法合成钇铝石榴石（YAG）纳米粉末的研究[J]. 张华山,荆敏,韩辉,苏春辉,邵晶,张洪波,候朝霞. 材料科学与工程学报. 2004(06)
博士论文
[1]白光LED用MRE9（XO4）6O2型荧光粉结构和性能研究[D]. 张园园.中国地质大学(北京) 2019
[2]高分散性纳米YAG荧光粉的制备及性能研究[D]. 宋立.东南大学 2018
[3]Ba2SiO4Eu2+基系列荧光粉的制备及构效关系研究[D]. 何丽珠.北京科技大学 2018
[4]熔盐法制备Y2O3：Eu3+及YAG：Ce3+荧光粉新工艺研究[D]. 黄燕.中南大学 2007
硕士论文
[1]石榴石结构绿色荧光粉的熔盐法制备及发光性能研究[D]. 管鹤群.江西理工大学 2019
[2]白光LED用稀土离子激活的单基质白光荧光粉的制备及性能研究[D]. 田丹.南昌航空大学 2019
[3]稀土掺杂硅酸盐荧光材料合成与性能探究[D]. 张宇.中国科学技术大学 2019
[4]熔盐法制备Y3-x（Lux）Al5O12:Ce3+荧光粉及其发光性能的研究[D]. 赵秋爽.长春理工大学 2019
[5]白光LED用离子掺杂YAG:Ce3+荧光粉的制备与光谱调控[D]. 朱师奇.长春理工大学 2019
[6]熔盐法合成MgAl2O4的反应机制研究[D]. 夏晓燕.东南大学 2018
[7]基于量子阱/量子点共振能量转移机制的高效率白光LED的研究[D]. 刘毅.天津工业大学 2017
[8]LED照明负荷提供调频备用的容量评估与控制策略[D]. 高立强.山东大学 2017
[9]铈掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀法制备与表征[D]. 马迎运.华南理工大学 2017
[10]熔盐法制备小粒径高光效YAG[D]. 程凯.东南大学 2017
本文编号：3500972
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