若干分子电子碰撞电离解离过程的分子动力学模拟研究
发布时间：2021-11-18 16:48
利用超快强激光场的作用、束箔碰撞、或高能量带电粒子碰撞将两个或多个电子从一个多原子分子中敲除之后,剩下的带正电的分子离子通常是不稳定的,会发生解离。最简单的解离机制是单步的库伦爆炸过程,在这个过程中,所有的键同时断裂,带电碎片通过库伦排斥作用相分离。由于多电荷的分子离子的解离动力学固有的复杂性,最近实验发现还存在其他解离机制,例如顺序解离,分子离子的一个化学键先断裂,经过一段时间后,另一个键再断裂。此外分子的电离解离过程广泛存在于星际介质和行星大气中。同时,分子碎裂机制的研究,对于理解生物分子的辐射损伤也有重要意义。在实验上,随着位置灵敏的多击探测器发展起来,解离产生的带电的碎片能够按事件记录,并且可以重构碎片离子的三维动量矢量,这为研究碰撞动力学提供了非常强有力的工具。在理论上,分子动力学模拟是一个非常适合揭示这一类机制的工具,尤其是在和动量重构有关的实验的理论解释方面。因此我们利用从头算分子动力学方法着重研究了几个典型的三原子分子离子,统计性的考虑了分子的初始振动对于解离机制的影响,并和电子碰撞解离实验进行了比较。本论文按照如下方式进行了组织。第一章回顾了分子动力学对于分子离子解离...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?对于Ｍ／Ｚ》２２的带电尿嘧啶碎片的２维ＴＯＦ符合谱，对于ＫＳｌ，?ＫＳ２，?ＫＳ３，?ＫＳ９，??和ＨＯＭＯ轨道引起的碎片用镂空的的标识表示
?２０００??Ｔｉｍｅ?ｏｆ?Ｆｌｉｇｈｔ?ｌｉｇｈｔ?ｆｒａｇｍｅｎｔ?（ｎｓ）??图１．１?对于Ｍ／Ｚ》２２的带电尿嘧啶碎片的２维ＴＯＦ符合谱，对于ＫＳｌ，?ＫＳ２，?ＫＳ３，?ＫＳ９，??和ＨＯＭＯ轨道引起的碎片用镂空的的标识表示。??氨酸分子（Ｃ５Ｈ？Ｎ０２Ｓ，一种蛋白质的组件）。母体阳离子的电子态是由２１０ｅＶ??的同步辐射光子把硫的芯壳层２ｐ电子电离以后的俄歇跃迁形成的。图１．３汇总??了实验上发现的各种解离通道。值得注意的是解离通道可以分成两类，一类释放??中性的羧基（ＣＯＯＨ），一类是释放带电的竣基。理论上，他们使用Ｃａｒ－Ｐａｒｒｉｎｅｌｌｏ??分子动力学（Ｃａｒ－Ｐａｒｒｉｎｅｌｌｏ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｄｙｎａｍｉｃｓ（ＣＰＭＤ））方法去模拟相关的解罔??过程，由于ＣＰＭＤ只能模拟分子系统的基态，因此他们假设通过增加不同的初??始温度可以弥补由于不同的俄歇末态驰豫到基态过程中转移给分子体系的振转??能量。增加的温度是用双空穴的ＨＯＭＯ和俄歇发射以后的两个内壳层空穴的轨??道能量的差别来估计的，并且把这部分温度累加到实验的温度（４３３?Ｋ）上。利用??这个方法可以理解分子解离过程的一些典型特征。Ｃ４?－Ｃ５键的断裂在所有温度??下都观察到，在较低的温度下，Ｃ４－Ｃ５键的断裂导致一个带电或是一个中性的??羧基基团。在中等温度下，Ｃ２?—?Ｃ３键的断裂，导致了碎片ＣＯＯＨ，ＣＨ２ＣＨＮＨ２，??和ＭｅＳＣＨ２。在最高温度下
??＾ｆｒ〇５ｉ８６２?ａ??图１．２两个电子从轨道ＨＯＭＯ，?ＫＳ９，?ＫＳ３，ＫＳ２，ａｎｄＫＳｌ?（上到下）移除。左边：中性尿嘧??啶的占据Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ轨道能量。中间：这些轨道的电荷密度（０．０１８等值）。右边：??ＴＤＤＦＴ＋ＢＯＭＤ演化结尾的碎片以及它们的Ｍ／Ｚ比；碎片－碎片距离（虚线）用Ａ??给出。??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Coulomb explosion of CS2 molecule under an intense femtosecond laser field[J]. 王潇,张健,张诗按,孙真荣. Chinese Physics B. 2016(05)
本文编号：3503250
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?对于Ｍ／Ｚ》２２的带电尿嘧啶碎片的２维ＴＯＦ符合谱，对于ＫＳｌ，?ＫＳ２，?ＫＳ３，?ＫＳ９，??和ＨＯＭＯ轨道引起的碎片用镂空的的标识表示
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【参考文献】：
期刊论文
[1]Coulomb explosion of CS2 molecule under an intense femtosecond laser field[J]. 王潇,张健,张诗按,孙真荣. Chinese Physics B. 2016(05)
本文编号：3503250
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