精确结构Ni 6 原子簇的制备及其催化性能研究

发布时间：2024-10-03 01:19

　　具有精确原子结构的金属原子簇的制备及其应用已被广泛研究。在一些催化反应中,相对于粒径、结构不均一的金属纳米颗粒来说,金属原子簇精确的空间结构使其催化活性位点更容易被识别,因此更容易把催化剂的结构与催化性能关联起来。但是,有机配体的存在会使金属原子的活性位点被配体分子所占据,导致金属原子簇的催化活性下降。因此,减少配体的位阻效应,保持金属原子簇精确原子结构的同时提高其催化能力是本论文的主要研究目的。我们选用NiCl2·6H20作为前驱体,通过尺寸刻蚀法,合成了六个镍原子被十二个巯基配体保护的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,并系统地探究了它们在催化反应中的应用。主要研究内容如下:1.制备了结构精确的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,对它的晶体结构进行分析,并通过紫外光谱分析、质谱、热重等一系列表征方法对Ni6(SC2H4Ph)12原子簇的原子空间排列结构、电子结构、光学性能等进行了系统的研究。结果表明,与相应的传统镍基催化剂相比,Ni6(SC2H4Ph)12原子簇具有独特的双皇冠结构以及热稳定性等特征;2.测试了Ni6(SC2H4Ph)12原子簇对有机腈加氢反应的催化性能,并探究了NH...

【文章页数】：89 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 原子簇的定义及其分类
        1.2.1 原子簇的定义
        1.2.2 原子簇的分类
    1.3 原子簇的性质
        1.3.1 幻数和结构稳定性
        1.3.2 荧光性能
        1.3.3 磁性
        1.3.4 催化性能
    1.4 原子簇的合成方法
        1.4.1 直接合成法
        1.4.2 配体交换法
        1.4.3 金属交换法
        1.4.4 原子簇间的内在反应
    1.5 选题依据及研究内容
    参考文献
第二章 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制备与表征
    2.1 引言
    2.2 试剂与仪器
        2.2.1 试剂
        2.2.2 仪器
    2.3 实验部分
        2.3.1 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制备
        2.3.2 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的表征
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 紫外可见光谱表征
        2.4.2 晶体结构分析
        2.4.3 质谱分析
        2.4.4 热重分析
        2.4.5 XPS
        2.4.6 XRD
    2.5 本章小结
    参考文献
第三章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化有机腈加氢反应
    3.1 引言
    3.2 实验试剂
    3.3 实验部分
        3.3.1 催化剂的制备
        3.3.2 实验方法
        3.3.3 催化剂的表征
        3.3.4 计算方法
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 不同镍基催化剂催化4-氰基四氢吡喃加氢反应
        3.4.2 稳定性测试
        3.4.3 氨气的影响
        3.4.4 反应物的影响
        3.4.5 反应机理的探究
    3.5 理论计算
    3.6 本章小结
    参考文献
第四章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化甲烷氧化反应
    4.1 引言
    4.2 实验试剂
    4.3 实验部分
        4.3.1 催化剂的制备
        4.3.2 实验方法
        4.3.3 催化剂的表征
        4.3.4 计算方法
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 催化剂的预处理
        4.4.2 过氧化氢作为氧化剂的甲烷氧化反应
        4.4.3 氧气作为氧化剂的甲烷氧化反应
    4.5 本章小结
    参考文献
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
攻读硕士学位期间取得的成果
致谢



本文编号：4006583