基于多种纳米生物放大技术构建的电化学生物传感器研究

发布时间：2018-03-07 11:09

  本文选题：纳米材料　切入点：电化学生物传感器　出处：《西南大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：在过去几十年中,电化学生物传感器通过将电化学分析技术与生物传感器相融合,具有操作简便、仪器小型化、响应迅速、灵敏度高、选择性好、成本低廉等诸多优点,已在各个领域受到了研究者们的广泛关注。而近年来随着纳米技术的快速发展,各种不同形貌的纳米材料均表现出优良物理化学性能,如高的化学稳定性,大的比表面积、良好的生物相容性及高效的催化活性等,为构建具有优良分析性能的电化学生物传感器提供了可能。本文旨在将多种功能化的纳米复合材料作为信号放大物,并以凝血酶(TB)、癌胚抗原(CEA)及铅离子(Pb2+)作为检测对象,构建了高灵敏电化学生物传感器。1.树枝状铂@金纳米线作为纳米载体及信号放大物构建的用于癌胚抗原检测的高灵敏电化学适体传感器癌胚抗原(CEA)的高灵敏检测对肿瘤的临床诊断及治疗有着非常重要的意义。本研究中,我们基于树枝状铂@金纳米线(Pt@AuNWs)作为纳米载体及催化剂,构建了一种高灵敏、高特异性的CEA适体传感器。由于具有由于具有大的比表面积、良好的导电性、优越的电催化活性及高的稳定性,树枝状Pt@AuNWs首先作为纳米载体来固载大量的巯基CEA适体链2(CEAapt2)及电活性物质甲苯胺蓝(Tb),从而形成Pt@AuNWs-CEAapt2-Tb纳米复合物。当CEA存在时,所制备的复合物通过“夹心法”固载在电极表面。由于树枝状Pt@AuNWs对加入测试底液的H2O_2具有优越的拟过氧化物酶活性,导致电化学信号产生并且进一步增强,从而提高了传感器的灵敏度。在最优实验条件下,所构建适体传感器对CEA的检测范围为0.001 ng?mL-1-80 ng?m L-1,检出限为0.31 pg?m L-1。并且,该适体传感器表现出良好的选择性、稳定性及重现性,在临床诊断中具有潜在的应用价值。2.基于卟啉铁/G四链体、铂纳米颗粒及花状二氧化锰纳米球功能化的多壁碳纳本研究基于卟啉铁/G四链体、铂纳米颗粒(PtNPs)及花状二氧化锰纳米球(fMnO_2 NSs)功能化的多壁碳纳米管(MWCNTs)作为信号放大物构建了一种高灵敏的凝血酶电化学适体传感器。首先,具有拟过氧化物模拟酶活性的fMnO_2 NSs固载在MWCNTs表面从而形成MWCNTs-fMnO_2复合物。所得纳米复合物具有大的比表面积,优良的催化活性及高的化学稳定性。接着,MWCNTs-fMnO_2又进一步作为纳米载体来固载大量PtNPs、卟啉铁/G四链体及电活性物质甲苯胺蓝(Tb),从而形成第二适体复合物(卟啉铁/G四链体修饰的MWCNTs-fMnO_2-PtNPs-Tb)。当目标物凝血酶(TB)存在时,第二适体复合物可通过夹心法固载在电极表面。且通过fMnO_2 NSs、PtNPs和卟啉铁/G四链体对H2O_2还原的协同催化,使传感器的灵敏度得到显著增大。该适体传感器具有宽的线性范围(0.1 pmol?L-1-30 nmol?L-1)和低的检测限(0.040 pmol?L-1),为构建无酶型传感器提供了潜在的有效方法。3.基于花状二氧化锰纳米球、空心金钯修饰的卟啉铁-石墨烯纳米片及特异性DNAzyme构建的高灵敏电化学传感器用于铅离子的检测本研究基于花状二氧化锰纳米球(fMnO_2 NSs)及空心金钯(hAuPd)修饰的卟啉铁@还原氧化石墨烯(hemin@rGO)作为电活性探针及催化剂,并结合金属离子特异性的DNAzyme,构建了一种高灵敏电化学传感器用于金属离子检测(Pb2+为例)。所构建的信号放大策略主要基于以下两方面。首先,设计的信号探针不仅具有卟啉铁、fMnO_2 NSs及hAuPd的高稳定性和优越的催化活性,同时表现出卟啉铁的固有的氧化还原活性,从而促使电子转移,提高响应信号。其次,当目标物Pb2+引入时,固载在电极表面的Pb2+特异性DNAzyme被识别并剪切。剩余部分(其互补序列为单链DNA S3)通过杂交反应将S3-hAuPd-fMnO_2-hemin@rGO纳米复合物捕获在电极表面。因此,由于fMnO_2,hAuPd和卟啉铁对H2O_2还原产生了协同催化,从而显著提高了传感器的分析性能。该传感器具有宽的线性响应范围(0.1pmol?L-1-200 nmol?L-1),低的检出限(0.034 pmol?L-1),高的灵敏度及选择性,使其仅通过改变相应的特异性DNAzyme实现其他重金属离子的高灵敏检测。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB383.1;TP212

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本文编号：1579037