基于硅量子点的荧光传感器对有害物检测的研究
发布时间：2020-06-11 15:04
【摘要】：随着公众健康意识的不断提高,对食品等的安全性要求也越来越高。为满足对食品内残留有害物的精确、快速检测,需要开发研究新的检测技术。在此背景下,纳米传感器检测技术的研究正受到广泛关注。论文针对饮用水等中存在的几种常见有害物(次氯酸盐、对苯二酚和双氧水)的检测,通过理论分析和试验研究,基于硅量子点纳米敏感材料和新型传感技术,制备了具有优异光学性能的荧光硅量子点,并设计了简便快捷、高灵敏性和高选择性的检测方法。主要内容如下:1.引入N-[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]-乙二胺)和邻苯二酚作为初始反应物,通过简单的水热法合成具有优异性能的硅量子点(SiQD)。用透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱来表征量子点的形态和结构。由于SiQD(供体)到银纳米粒子(受体)的表面能量转移(SPEET),银纳米粒子可以猝灭SiQD的荧光。在加入次氯酸盐(ClO~-)后,ClO~-能够蚀刻银纳米粒子,从而释放出SiQD并恢复SiQD的荧光。该传感系统具有许多优点,例如较宽的线性检测范围,较高的灵敏度和优异的选择性。在最优条件下,对ClO~-检测的的线性范围为0.1μM-100.0μM,检测极限为0.08μM。2.通过简单的水热法制备邻苯二酚(CC)稳定的硅量子点(C-SiQDs),同时使用C-SiQDs作为催化剂和荧光指示剂,成功开发了一种新型纳米传感平台,可选择性地检测对苯二酚(p-DHB)。在检测p-DHB的过程中,C-SiQDs可以催化p-DHB氧化形成苯醌(BQ)。BQ的形成导致溶液颜色从浅黄色变为深棕色而且BQ能有效地淬灭C-SiQDs的荧光。对于干扰物CC,由于其对量子点表面的CC空间位阻效应很大,因此不能接触C-SiQD表面,从而限制了CC的氧化和BQ的产生,导致所得到的C-SiQD没有对CC响应。同时,开发的纳米传感器还可以避免各种其他可能的干扰。在最优条件下,对p-DHB的检测线性范围为0.01μM-50.0μM,检测极限为4.0 nM。该基于C-SiQDs的双信号传感器可适用于高选择性和灵敏的的检测各种水样中痕量p-DHB。3.通过(N-[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]-乙二胺)(DAMO)和邻苯二酚水热反应合成了具有良好荧光稳定性、水溶性和生物相容性的硅量子点(SiQDs)。在加入过氧化氢(H_2O_2)后,SiQDs的荧光由于电子转移被迅速的淬灭。该方法能高选择性和高灵敏度的检测H_2O_2。在最优条件下,获得了对H_2O_2的线性检测范围为0.5μM-100.0μM,检测极限为0.2μM。该方法成功应用于自来水和湖水中检测H_2O_2。
【图文】：
和有机染料[77]。同时，据报道，使用硼氢化钠作为还原剂制备的 AgNP 物被 ClO-作为氧化剂蚀刻[78]。基于以上论述，在这项工作中，我们首先通过水热法加热邻苯二酚和（三甲氧基甲硅烷基）丙基]-乙二胺（DAMO）的混合物合成 SiQD，并建新的 SiQDs / AgNPs 纳米复合物。将硝酸银和硼氢化钠加入 SiQD 溶2.1)。最后，我们成功地设计了一种用于 ClO-的开启荧光探针。简而言之它们密性，SiQD 的荧光可以被 AgNP 猝灭，导致从 SiQD（供体）到 Ag体）的表面等离子体增强的能量转移（SPEET）。在 ClO-存在时，，由于其能力，AgNP 可被 ClO-蚀刻。这导致 SiQD 被 AgNPs 释放同时 SiQD 荧光通过荧光信号变化可以定量分析 ClO-。所提出的荧光开启传感器对水溶实自来水和池水样品中的 ClO-具有良好的灵敏度和选择性。据我们所知第一次报告开启荧光传感器用来检测 ClO-。因此，我们的研究可能会引方法来检测 ClO-。
图 2.2 (a)SiQDs 的透射电子显微镜图片，(b)SiQDs 的透射电镜粒径分布图，(c) SiQDs 的动态光散射粒径分布图，(d)SiQDs 的能量分散光谱图，(e)SiQDs 的红外光谱图。Figure 2.2 (a) TEM image, (b) TEM diameter distribution, (c) DLS, (d) EDS pattern, and (e)FT-IR spectrum of the SiQDs.进行 XPS 测量以进一步研究所获得的 SiQD 的表面组成（图 2.3）。 从图2.3a 中注意到，C 1s，N 1s，O 1s，Si 2p 和 Si 2s 的峰位于 283.7,399.1,532.1,101.3和 152.1eV。N 1s 的高分辨率 XPS 光谱（图 2.3b）呈现三个拟合峰，中心为 397.8eV（N-Si），398.9 eV（CNC），以及 400.5 eV（N-（C）3），表明 N 存在有三种形式。530.6和531.8eV处的两个峰归因于O 1s的XPS光谱中的Si-O（图2.3c），并且 532.3eV 处的峰归因于 C-O[83]。 在 102.4,101.7 和 101.1eV 处观察到 Si 2p的结合能（图 2.3d），它们分别与 Si-O，Si-N 和 Si-C 基团相连[84]。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O657.3;TP212;O613.72
本文编号：2708078
【图文】：
和有机染料[77]。同时，据报道，使用硼氢化钠作为还原剂制备的 AgNP 物被 ClO-作为氧化剂蚀刻[78]。基于以上论述，在这项工作中，我们首先通过水热法加热邻苯二酚和（三甲氧基甲硅烷基）丙基]-乙二胺（DAMO）的混合物合成 SiQD，并建新的 SiQDs / AgNPs 纳米复合物。将硝酸银和硼氢化钠加入 SiQD 溶2.1)。最后，我们成功地设计了一种用于 ClO-的开启荧光探针。简而言之它们密性，SiQD 的荧光可以被 AgNP 猝灭，导致从 SiQD（供体）到 Ag体）的表面等离子体增强的能量转移（SPEET）。在 ClO-存在时，，由于其能力，AgNP 可被 ClO-蚀刻。这导致 SiQD 被 AgNPs 释放同时 SiQD 荧光通过荧光信号变化可以定量分析 ClO-。所提出的荧光开启传感器对水溶实自来水和池水样品中的 ClO-具有良好的灵敏度和选择性。据我们所知第一次报告开启荧光传感器用来检测 ClO-。因此，我们的研究可能会引方法来检测 ClO-。
图 2.2 (a)SiQDs 的透射电子显微镜图片，(b)SiQDs 的透射电镜粒径分布图，(c) SiQDs 的动态光散射粒径分布图，(d)SiQDs 的能量分散光谱图，(e)SiQDs 的红外光谱图。Figure 2.2 (a) TEM image, (b) TEM diameter distribution, (c) DLS, (d) EDS pattern, and (e)FT-IR spectrum of the SiQDs.进行 XPS 测量以进一步研究所获得的 SiQD 的表面组成（图 2.3）。 从图2.3a 中注意到，C 1s，N 1s，O 1s，Si 2p 和 Si 2s 的峰位于 283.7,399.1,532.1,101.3和 152.1eV。N 1s 的高分辨率 XPS 光谱（图 2.3b）呈现三个拟合峰，中心为 397.8eV（N-Si），398.9 eV（CNC），以及 400.5 eV（N-（C）3），表明 N 存在有三种形式。530.6和531.8eV处的两个峰归因于O 1s的XPS光谱中的Si-O（图2.3c），并且 532.3eV 处的峰归因于 C-O[83]。 在 102.4,101.7 和 101.1eV 处观察到 Si 2p的结合能（图 2.3d），它们分别与 Si-O，Si-N 和 Si-C 基团相连[84]。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O657.3;TP212;O613.72
【参考文献】
相关期刊论文 前2条
1 周健洪,黎晖,宋述财,陈津岩,杜少辉,李伊为,陈东风;过氧化氢对骨髓间充质干细胞增殖活性的影响[J];广东医学;2005年09期
2 古映莹,李丹;碘量法和铈量法测定过氧化氢的研究[J];湖南理工学院学报(自然科学版);2005年03期
本文编号：2708078
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