基于纳米金复合材料的血红蛋白传感器用于丙烯酰胺的检测研究

发布时间：2017-03-30 13:21

  本文关键词：基于纳米金复合材料的血红蛋白传感器用于丙烯酰胺的检测研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：丙烯酰胺(acrylamide,AM),对人体具有神经毒性、生殖发育毒性、遗传毒性等危害,已被国际癌症机构列为可能致癌物。AM广泛存在于经过油炸、烘焙等高温处理的淀粉类食品中,对人体健康存在巨大威胁,因此需要建立一种快速、灵敏、适用于现场检测的AM检测方法。血红蛋白(Hb)传感器将生物传感器与电化学分析结合起来,具有灵敏度高、选择性好、响应迅速等优势,已在分析检测中得到广泛应用。多孔碳材料具有大比表面积、高导电性、优良的生物相容性等优势,适用于构建Hb传感器。然而,多孔碳存在分散性与水溶性较差等不足,为改善其性能,本研究分别制备多孔碳固载离子液体、AuNPs-多孔碳固载离子液体、AuNPs-氮掺杂多孔碳等纳米材料,用于构建Hb传感器,进行AM的检测研究。具体内容如下:1.结合多孔碳与离子液体1-氨丙基-3-甲基咪唑磷溴盐(IL-NH2)的优点,制备多孔碳固载离子液体作为Hb固载材料,用于构建Hb传感器。采用交流阻抗对不同电极进行电化学表征,得到多孔碳固载离子液体/GC电极与裸GC电极电阻值分别为120Ω、50Ω,说明多孔碳固载离子液体减小了界面阻力,增大了电子转移速率。对Hb的固载量进行优化,发现Hb的固载量为40μg时传感器的响应信号最高,达到9.87μA。优化AM与Hb的结合反应温度,得出最佳反应温度为35℃。研究了AM在Nafion/Hb-多孔碳固载离子液体/GC电极上的电化学行为,在2×10-10-2×10-7 mol/L和2×10-7-7×10-5 mol/L范围内,AM与Hb的加成率与AM的浓度的负对数呈线性相关,检出限为1.40×10-11mol/L。2.为了进一步提高实验灵敏度,在多孔碳固载离子液体表面生长金,制备AuNPs-多孔碳固载离子液体,用于制备Hb传感器。对Hb的固定方法进行研究,Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固载离子液体/GC电极在PBS溶液中的响应信号可达到11.28μA,效果最佳。对AM与Hb的反应时间进行优化,得出最佳反应时间为12 min。用Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固载离子液体/GC传感器对AM进行检测,在7×10-11-7×10-9mol/L和7×10-9-7×10-5 mol/L范围内,AM与Hb的加成率与AM的浓度的负对数呈线性相关,检出限为3.83×10-12 mol/L。采用标准加入法对可比克薯片中AM进行检测,平均回收率为107.91%-115.97%。3.用离子液体1-丁基-三甲基咪唑二氰胺盐(BMIMdca)做前驱体,二氧化硅球做硬模板,在多孔碳中引入氮元素制备氮掺杂多孔碳,利用化学还原法在氮掺杂多孔碳表面生长AuNPs,制备AuNPs-氮掺杂多孔碳纳米材料,并将其作为Hb固定载体,制备Nafion/Hb-AuNPs-氮掺杂多孔碳/GC传感器。比较GC电极、氮掺杂多孔碳/GC电极、AuNPs-氮掺杂多孔碳/GC电极在铁氰化钾溶液中的循环伏安行为,其氧化峰电流值分别为75.40μA、87.69μA、93.00μA,表明AuNPs-氮掺杂多孔碳加快了电子转移速率。Hb传感器中Nafion的最佳用量为0.1%,AuNPs-氮掺杂多孔碳材料最佳修饰量为3μg。在最佳条件下,传感器中Hb的电信号可达到12.50μA。在最优条件下对AM进行检测,在7.0×10-11-2.0×10-5 mol/L范围内,AM浓度负对数与加成率线性相关,检出限为1.81×10-13 mol/L,对实际样品检测,回收率为106.36-111.22%。
【关键词】：丙烯酰胺 血红蛋白传感器 多孔碳负载离子液体 AuNPs-多孔碳固载离子液体 AuNPs-氮掺杂多孔碳
【学位授予单位】：河南工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;TP212
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 前言11-21
• 1.1 丙烯酰胺的研究背景及意义11
• 1.2 丙烯酰胺的检测方法研究进展11-15
• 1.2.1 丙烯酰胺的形成机理12-13
• 1.2.2 丙烯酰胺的检测方法13-15
• 1.3 Hb传感器在电化学检测中的应用15-20
• 1.3.1 Hb的电化学研究15-17
• 1.3.2 纳米材料在Hb电化学传感器中的应用17-20
• 1.4 本课题研究的主要内容20-21
• 第二章 制备多孔碳固载离子液体构建Hb传感器用于检测丙烯酰胺21-34
• 2.1 实验部分22-25
• 2.1.1 实验材料22
• 2.1.2 实验仪器22
• 2.1.3 实验方法22-25
• 2.2 结果与讨论25-33
• 2.2.1 材料表征25-26
• 2.2.2 不同电极的电化学行为26-28
• 2.2.3 不同Hb固载量对传感器响应的影响28-30
• 2.2.4 丙烯酰胺加成温度的优化30
• 2.2.5 丙烯酰胺加成时间的优化30-31
• 2.2.6 Nafion/Hb-多孔碳固载离子液体/GC电极标准曲线的建立31-33
• 2.3 小结33-34
• 第三章 基于Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固载离子液体/GC传感器的丙烯酰胺检测研究34-44
• 3.1 实验材料和方法34-38
• 3.1.1 实验材料34
• 3.1.2 实验仪器34-35
• 3.1.3 试剂的配制35
• 3.1.4 试验方法35-38
• 3.2 实验结果与讨论38-43
• 3.2.1 电极表征38-39
• 3.2.2 固定Hb方法的选择39-40
• 3.2.3 Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固载离子液体/GC电极表面Hb的电化学行为40
• 3.2.4 对丙烯酰胺的检测40-42
• 3.2.5 薯片中丙烯酰胺的检测42-43
• 3.3 结论43-44
• 第四章 用于丙烯酰胺检测的新型Nafion/Hb-AuNPs-氮掺杂多孔碳/GC传感器研究44-58
• 4.1 实验部分44-47
• 4.1.1 仪器与试剂44-45
• 4.1.2 AuNPs-氮掺杂多孔碳材料的制备45-46
• 4.1.3 不同Hb传感器的制备46
• 4.1.4 实验方法46-47
• 4.2 结果与讨论47-57
• 4.2.1 氮掺杂多孔碳材料的表征47-48
• 4.2.2 不同电极的电化学表征48-49
• 4.2.3 Hb传感器制备条件的优化49-54
• 4.2.4 不同传感器上Hb的电化学行为比较54-55
• 4.2.5 丙烯酰胺反应条件的优化55-56
• 4.2.6 Nafion/Hb-AuNPs-氮掺杂多孔碳/GC电极对AM的检测56
• 4.2.7 Nafion/Hb-AuNPs-氮掺杂多孔碳/GC电极对实际样品的检测56-57
• 4.3 小结57-58
• 第五章 结论58-60
• 5.1 研究内容58-59
• 5.2 创新点59-60
• 参考文献60-68
• 致谢68-69
• 个人简介69

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