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基于多孔硅光子晶体生物传感器的信号增强技术研究

发布时间:2020-09-28 15:53
【摘要】:多孔硅一维光子晶体生物传感器兼具多孔硅和光子带隙结构传感器的优异性能,逐渐成为应用前景广阔的光学传感器。相对于平面器件,多孔结构较大的比表面积是多孔硅的优越特性,这使得驻扎在多孔硅孔洞内的生物活性探针和被测分子的结合率,以及单位面积的信号容量大大增加。多孔硅良好的生物特性和易制备成各类光子器件的特性与表面等离子体共振(SPR)技术相结合,能够进一步提升拉曼和荧光检测信号的强度或提高生物传感器的检测灵敏度。表面光栅与各类多孔硅光子器件相结合的复合结构,实现了高灵敏的拉曼和荧光检测,成为制备高灵敏生物传感器的重要基底。实验成功制备了不同参数的多孔硅微腔(MC)器件和分布式布拉格反射镜(DBR)器件,并在多孔硅器件上沉积了金纳米颗粒(Au NPs)用于罗丹明6G(R6G)的荧光增强检测。实验发现MC和DBR器件结合Au NPs对浸入其中的R6G的荧光都有增强效果,而不同共振腔波长的MC基底对荧光的增强效果不同,当共振腔波长与Au NPs的最大吸收峰波长(523 nm)相同时,能够获得最强的荧光增强,其荧光强度是DBR上荧光强度的2.5倍。电化学腐蚀制备了共振腔波长为635nm的多孔硅微腔。多孔硅微腔基底通过吸附Au NPs,制备成Au NPs/多孔硅MC荧光增强基底。巯基修饰的DNA作为目标DNA与荧光增强基底上的Au NPs相连,罗丹明红(RRA)标记的互补DNA探针与目标DNA特异性杂交。通过定量检测,发现金纳米颗粒/多孔硅MC基底能够实现荧光的增强,且DNA的检测浓度最低可以达到10 pM。本文提出了一种制备金属纳米颗粒/多孔硅表面光栅器件系统的新技术。研究了硅基矩形槽光栅电化学腐蚀成多孔硅后,多孔硅表面光栅对多孔硅的荧光发光性能以及对探针分子的荧光增强现象。多孔硅表面光栅通过沉积金属纳米颗粒(Au NPs、Ag NPs)制备的新型荧光增强基底,进一步实现了探针分子的荧光信号增强。与Ag NPs/多孔硅基底不同,金属纳米颗粒/多孔硅表面光栅基底上周期性分布的金属纳米颗粒具有金属光栅特性能够产生较强的荧光增强,与多孔硅表面光栅产生的荧光增强的结合实现了对探针分子荧光强度的3倍增强。为了获得高灵敏的表面增强拉曼散射(SERS)响应,本文研究了不同槽深的单晶硅光栅的拉曼增强,同时研究了多孔硅光栅的拉曼增强。实验制备了多孔硅表面光栅,并将Ag NPs沉积在多孔硅表面光栅上,使被检测物的拉曼信号增强。结果表明,硅光栅的拉曼增强性能随着槽深(20 nm-500 nm)的增加而提高,多孔硅表面光栅进一步提高了拉曼增强性能。Ag NPs/多孔硅表面光栅基底上罗丹明的SERS响应比Ag NPs/多孔硅基底上罗丹明SERS响应显著增强。Ag NPs/多孔硅表面光栅SERS基底系统中多种拉曼增强的耦合实现了高灵敏SERS响应,最大增强因子达到10~(14)数量级。在表面光栅结构中引入纵向多孔硅光子晶体结构,成功制备出了多孔硅复合结构光栅,并且在多孔硅复合结构光栅基底上,利用氧化还原法制备Ag NPs用以检测短序列DNA。光栅与多孔硅光子晶体构成的多孔硅复合光子晶体能够提高多孔硅的荧光和拉曼检测信号。并且微腔结构的多孔硅复合光栅在荧光发光性能和拉曼性能上更有优势,尤其是拉曼强度可以获得8倍的增益。相同条件下制备的有光栅和无光栅结构的金属纳米颗粒/多孔硅DBR基底,对RRA-DNA的荧光发光性能产生了较大影响。光栅结构拥有调节金属纳米颗粒分布的作用,使得光栅基底上发生了荧光增强,而无光栅基底则产生较强的猝灭。结果表明光栅的多耦合系统有利于制备基于金属增强荧光技术的传感器,用于实现高灵敏的生物检测。
【学位授予单位】:新疆大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O657.37;TP212.3
【图文】:

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细胞器,细胞等与传感器的生物识别层发生特异性反应后,将反应信息转化为可观察的且优选可量化的光信号,通过检测传感器的光信号的变化来达到生物分子定性或定量检测的一种分析装置(图1-1)。按照其采用的光学原理的不同,可以大致划分为两大类:免标记传感器(label-free detector)和荧光标记传感器(fluorescence-based detector)。1、荧光标记传感器通常采用两种方式进行荧光标记:一种是对探针生物分子进行荧光标记,可以直接对待测分子进行分析检测;另一种方法是通过对传感器基底进行荧光标记,利用荧光标记传感器对待测分子进行检测,此种方法是根据基底标记荧光的变化,间接实现分子检测。荧光检测技术本身要求待测分子浓度不能太高,因此更有利于实现低浓度的分子检测。这也使得荧光传感器具有较强的灵敏度,对传感基底的要求相对较低。2、免标记型传感器,通常利用的是待测生物分子本身的性质,或者是根据待测分子对传感器基底的影响来实现生物检测。这也就需要待测分子具有较高的浓度

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图1-2 1D,2D,3D光子晶体示意图。Figure 1-2. Schematic diagram of 1D, 2D, 3D photonic crystal.1.1.2 光学生物传感器的发展及面临的问题光学生物传感器具有高的识别度,高灵敏度,小尺寸和低成本的优势。光物传感最早可以追溯到数千年前,人们通过皮肤或尿液的颜色所发生的微妙用于诊断疾病。虽然通过宏观的光学观察可以获得有用的信息,但大部分生互作用发生在微观尺度或纳米尺度。因此,纳米技术与光子学技术的发展成

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尤其是与光栅、阵列结构的复合,促进了生物芯片的开发。1.2.1 多孔硅的形成机理图1-3 多孔硅的形成过程。Figure 1-3. The schematic diagram of the formation of porous silicon.多孔硅由于制备技术简单,结构可调,成本低的特点,成为备受关注的新型传感材料。多孔硅的研究从提出开始到如今已经取得相当大的进展。多孔硅的制备方法主要有电化学腐蚀法,水热腐蚀法,气相刻蚀法,激光烧蚀法,电火花腐蚀法等[43],最常使用的制备方法是电化学腐蚀法,腐蚀液主要是氢氟酸的乙醇或水溶液。影响多孔硅制备的参数主要有:硅片的掺杂类型,掺杂浓度,腐蚀液浓度,腐蚀电流密度,腐蚀时间以及温度等。多孔硅的形成机理有很多理论模型如:量子限制模型、Beal 耗尽模型以及扩散模型[43]等。多孔硅的形成过程如 1-3 图所示。腐蚀液中的 F-在硅半导体空穴的协助下攻击 Si-H 键和 Si-Si,表面的硅原子被分解成游离的 H2SiF6、SiF4和 H2。硅原子被溶解掉,使得界面向硅基内部扩展

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 李彦宇;贾振红;王佳佳;吕长武;;Biological reaction signal enhancement in porous silicon Bragg mirror based on quantum dots fluorescence[J];Optoelectronics Letters;2017年03期

2 莫瑞海;刘洪利;张轩雄;;用于光子晶体的多孔硅制备条件研究[J];半导体光电;2013年05期

3 王晓静,李清山,王佐臣;多孔硅的不同制备方法及其光致发光[J];发光学报;2003年02期



本文编号:2828971

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