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DNA膜弹性性能的跨尺度预测及其对微梁检测信号的影响

发布时间:2020-11-18 16:48
   DNA位点变异、不完全表达和力学性质的变化等会引起很多基因疾病,而无标记微梁传感器为DNA特异性检测提供了一种低成本且高效的代替方法。以DNA-微梁系统为研究对象,本文利用分子动力学模拟、统计力学方法、思想实验法和层合梁两变量模型等多尺度方法,研究微观作用对DNA吸附膜弹性性质及DNA-微梁系统检测信号(挠度和频率)的影响。主要工作如下:(1)利用全原子分子动力学模拟,捕捉了近表面系统双链DNA(ds DNA)分子的微观构型及其周围粒子的空间分布;借用描述DNA分子电离后周围空间离子分布的双电层理论,提出了确定介观静电拉链模型相关参数的新方法,并利用统计力学方法研究了粒子的微观空间分布与静电拉链模型参数的相关性。研究表明:DNA构型参数和反离子覆盖率对盐浓度具有敏感性,在计算中不能将其视为固定参数;在高盐浓度且高封装密度的条件下,反离子覆盖率会超过被中和电荷份数的实验上限值。(2)利用改造的静电拉链模型描述DNA分子间相互作用的自由能,采用思想压缩实验法和宏观连续介质弹性杆模型,获得了DNA膜的应力应变关系、预应力、弹性模量和泊松比;并借用描述层合梁变形的Zhang两变量方法,建立了预测DNA-微梁检测信号的跨尺度模型,研究了不同盐浓度、基底材料和边界条件对微梁静动态响应的影响。研究表明:DNA膜的预应力和弹性模量随盐浓度呈现出非单调变化。对于静态检测,边界约束使得双夹支梁检测失效(即生物吸附时微梁挠度不发生改变),微悬臂梁检测性能更加优越。对于动态检测,双夹支梁性能更加优越;在低封装密度下,微梁动态频率漂移对盐浓度变化不敏感。(3)利用上述预测DNA膜弹性性质和微梁检测信号的跨尺度模型,研究了不同封装模式(六边形的内凹角和胞元形状可变)对DNA膜的预应力和弹性模量以及微悬臂梁静动态响应的影响。结果表明:在特定封装模式下DNA膜会出现吸引预应力和负弹性模量,这是首次在DNA分子相互排斥的条件下预测出DNA膜的负弹性模量,理论上阐述了在静态DNA杂交实验中微梁上翘下弯的新机制;在动态检测中,低封装密度下微梁动态频率漂移受质量效应主导,但对封装模式变化不敏感,而高封装密度下不同的封装模式效应会与质量负效应抵消/叠加,导致微梁频率偏移出现非单调变化。这些结果有望为生物芯片的设计提供新的思路。
【学位单位】:上海大学
【学位级别】:硕士
【学位年份】:2019
【中图分类】:TN911.23;TP212;TB383.2
【部分图文】:

微悬臂梁,工作原理,传感器,分子


上海大学硕士学位论文1.3.1 静态检测技术静态模式(弯曲模式)是目前微悬臂梁传感器最常用的模式,如图 1.1 所示。它的工作原理为:将一种可以与待测物质分子可以特异结合的分子预先修饰在悬臂梁表面上,当悬臂梁处于包含待测物质分子的环境中时,两种分子发生结合反应,测量微梁挠度变化从而达到检测生物分子的目的[10 13]。

示意图,实时监测,液体,实验装置


位论文时他们推测是否有DNA二级结构的变化导致共振频岭国家实验室Thundat等利用微悬臂梁,研究了在去对微梁谐振频率偏移的影响,发现微梁谐振频率偏移型[36]的理论预测结果无法对应;他们认为这是由于ss加了水动力效应(hydrodynamic effect)产生的,即DNA性水动力载荷[37]。可见,溶液环境检测的内部机理比值得研究。

非均匀分布,微悬臂梁,原子,分子


atari等采用经典密度泛函理论,简化DNA分子为首尾相静电作用引入表面自由能,考虑了接近金层表面正负离子和生物膜内外的非均匀分布,其微梁表面应力的预测值与St比较符合。Sushko模型是目前DNA 微悬臂梁建模方面为数均匀效应的模型。Parsegian 课题组基于粗粒化DNA 硬圆柱力、水合力和构象熵微观作用力与介观DNA 液晶自由能之透压实验和X 射线实验确定了单价盐排斥势能的模型参数钳拉伸实验,采用双指数型势能函数,将该模型推广到高价回避了吸引作用的静电力与水合力的微观起源之争[2];康奈度X射线衍射技术,观测到高价盐下短链DNA缩聚时链间作引的转换,但在理论方面只给出了基于单个大球模型的Yu有关微观作用对于DNA材料宏介观力学性能及其静动态识别前还未见报道。
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